Chlorures de nickel et de cobalt en solution. Variétés magnétiques. Relations linéaires entre constantes de Curie et points de Curie

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Chlorures de nickel et de cobalt en solution. Variétés

magnétiques. Relations linéaires entre constantes de

Curie et points de Curie

G. Foëx

To cite this version:

LE

JOURNAL

DE

_PHYSIQUE

ET

LE RADIUM

CHLORURES

DE NICKEL ET DE COBALT EN SOLUTION.

VARIÉTÉS

MAGNÉTIQUES.

RELATIONS

LINÉAIRES

ENTRE CONSTANTES DE CURIE ET POINTS DE CURIE

Par G.

FOËX.

Sommaire. 2014 M. Fahlenbrach a publié récemment un mémoire sur les moments

magnétiques de diversions de la famille du fer. Faute de connaître les travaux antérieurs

sur les variétés _{magnétiques,} cet _{auteur n’a pas} compris la signification et l’importance

de certains de ses résultats : existence de variétés magnétiques nouvelles; vérifications de la loi linéaire _qui rattache 03B8 _(point de Curie _{paramagnétique)} à la constante de Curie.

Dans l’article ci-dessous, les faits nouveaux sont mis en évidence et rattachés aux

propriétés déjà connues des ions à variétés _multiples.

L’influence déterminante de la concentration initiale des solutions sur l’état

magné-tique est attribuée à une _propriété connue des _{paramagnétiques :} la tendance à l’unifor-misation des moments.

SÉRIE VII.

TOME III. AOUT

1932

IN 0 8.

L’existence de variétés

_magnétiques

différentes d’un même ion dans des échantillons

paraissant identiques

par ailleurs - même

composition,

même structure ou, en

_solution,

même concentration - constitue l’un des

aspects

les

_plus

intéressants du

_{paramagnétisme.}

Ces

variétés,

qui

se

_distinguent

à la _{fois par le moment}

_magnétique

de l’ion et le

_point

de Curie

_6,

_apparaissent

souvent de

_façon

tout à fait inattendue sans _{que l’on sache les}

repro-duire ou _{passer à volonté de l’une à} l’autre. Ce côté encore un _peu

_mystérieux

du

phéno-mène est un élément _{d’intérêt pour les}

_{recherches, il}

en existe un autre du _{fait que} les diverses

variétés

paraissent correspondre

à des structures différentes et

_cependant

stables de l’atome.

Dans un travail récent

_{e) j’ai}

donné la liste des variétés

_magnétiques

d’un certain nombre

d’ions,

indiqué

les rares _{méthodes que l’on}

_possède

_{pour faire}

_changer

l’état

magnétique

d’un corps et fait ressortir les caractères fondamentaux du

_phénomène.

Deux d’entre eux

_{paraissent particulièrement}

_{importants :}

l’uniformisation de l’état

_magnétique

dans toute l’étendue de l’échantillon et la liaison étroite

_qui

existe entre 8 et la constante de Curie.

La

_plupart

des données contenues dans le travail en

_question

et relatives aux variétés

magnétiques,

sont

_empruntées

à des travaux effectués soit à

_Zurich,

soit à

_Strasbourg

sous

la direction de Pierre Weiss et sous la mienne. Les

_premières

variétés

_magnétiques

nette-ment caractérisées ont été trouvées en 1914 et

_depuis

lors les recherches sur cette

_question

ont été

_poursuivies

de

façon

continue. La liste des travaux

_qui

lui ont été consacrés

_figure

à la fin de cet article.

Un. important

mémoire

_publié

_{récemment par -,NI. Fahlenbrach}

_(’1,

contient des don-(1) G. FoËx. J. _Phys., 7- s., 2 _(1931), 353-375.

(2) Ann, der _Physik-, 13 (1932), 26~-296.

LE JOURNAL DE _PHYSIQUE ET LE RADIUM. - SÉRIE

VII. -

T. III. - N° 8. _{- AOUT} 1932. 25.

338

nées nouvelles et fort intéressantes sur les

propriétés magnétiques

des ions Ni et Co dans

les solutions de leurs chlorures.

N’ayant

pas une connaissance suffisante des travaux

_antérieurs,

M. Fahlenbrach n’a pas tiré tout le

parti possible

de ses résultats

_{expérimentaux.}

Ne les

_ayant

_{pas rattachés} aux

_{propriétés déjà}

connues des

variétés:magnétiques,

il a laissé dans l’ombre

_plusieurs

aits

_importants

_{que l’on}

_peut

en déduire.

_L’objet

du

_présent

travail est de mettre en

évi-dence ces faits nouveaux et de montrer leur

_{signification.}

.

_

Variétés

_{magnétiques.}

1. Chlorure de nickel en solutions _{aqueuses. -} A. Moment

_indépendant

de la concentration. -

En étudiant diverses solutions obtenues par dilution d’une solution mère

concentrée, M.

Fahlenbrach a _{trouvé pour l’ion Ni"} un

moment,

_indépendant

de la

concen-tration,

égal

à

14,8

magnétons

avec t ==

₊

400. Cet état n’av.ait pas encore été rencontré. En étudiant les variations

_thermiques

du coefficient d’aimantation de diverses

solu-tions,

1B111e Bruins

_(1),

G. Foëx

_(1),

Cabrera et

_{Dupérier (3)}

avaient trouvé de

façon

concor-dante pour

plusieurs

concentrations,

16

_magnétons

avec 6 = 0. Ne connaissant que le travail de Cabrera et

_Dupérier,

M. Fahlenbrach a attribué à des erreurs

_{d’expérience, qui}

auraient été commises par ces

auteurs,

la différence entre leur résultat et le sien.

En réalité il

_s’agit

de tout autre _{chose : le sel étudié par M. Fahlenbrach constitue} une

variété

_magnétique

nouvelle.

En

_plus

de la variété à 16

_magnétons

_qui

_paraît

être la

_plus

_commune, on en

connais-sait une à ~7

_{magnétons (*)}

et 0 - - 200. Cette variété a été obtenue en dissolvant un

chlorure

_qui,

à l’état

_{solide, possédait}

17

_{magnétons ;}

l’état

_magnétique

initial de l’ion s’est donc

_simplement

conservé. On

_peut

_par

_{simple chauffage}

de la solution vers

_1000,

faire passer le moment de 17

magnétons

à

_16;

la transformation ne

_paraît

_{pas être}

_{instantanée;}

elle constitue un

_exemple

très net _{de passage} d’une variété à une autre en solution.

B. Moment fonction de la concentration. - M. Fahlenbrach a _{montré que les}

pro-priétés

magnétiques

des solutions de chlorure de nickel et de chlorure de cobalt

_dépendent

essentiellement de leur concentration initiale. M. A. Lallemand

₍₁₎

est _parvenu en même

temps,

et de

façon

tout à fait

_{indépendante}

aux mêmes conclusions en ce

_qui

concerne le chlorure de cobalt.

En

_partant

d’une solution mère

concentrée,

restée un

_temps

suffisant en contact avec

les

cristaux,

M. Fahlenbrach observe pour l’ion un moment

_indépendant

de la dilution. Au

contraire,

en

_partant

d’une solution _{mère peu}

concentrée,

préparée rapidement

en

_agitant

bien,

il obtient un nouvel état du sel

dissous,

dans

_lequel

le moment

augmente

avec la

dilution :

(1) Akad. _(t91~), p. 246.

(z) Ann. de _Phys., 9~ s., 16 (1921), 224.

(3) J. _Phys., 6 (1925), 121.

(4) G. FOËx et 3Iile B. KESSLER. C.

_R.,

192 _(’1931, 1638.

(5) C. _R., 193 _(1931), 1323.

(6) Les mesures de 31. Fahlenbrach ne sont pas assez _précises en valeur absolue pour que l’on puisse

déduire de ses nombres un _{argument pour} ou contre la valeur entière des moments exprimés en _magnétons

On

_dispose

donc d’un

_{procédé qui permet}

_{de passer d’un moment faible à des} moments

plus grands.

On ne _{sait pas si les} moments élevés se conserveraient dans une solution

_plus

concentrée obtenue par

évaporation

lente de celle où on les a observés.

Il y a lieu de remarquer que, dans les deux

_espèces

de solutions de NiCl-

_(moment

constant et moment fonction de la

_{concentration)}

l’état

_magnétique

observé dans la solution mère a été le même :

Il est donc très

_probable

_{que le chlorure solide utilisé pour faire les solutions}

_possédait

aussi le même état

_magnétique

et le leur a

_imposé.

On connaissait

_{déjà plusieurs}

cas

_analogues

où le solide

_impose

son moment à l’ion

dissous : Chatillon

₍₁₎

a obtenu l’ion cobalt en solution à 25 et à 26

_magnétons

en dissolvant les sulfates

_anhydres

de mêmes moments. G. Foëx

et Melte,

B. Kessler

₍₂₎

ont

_préparé

des solutions de chlorure de nickel à 17

_magnétons

à

_partir

d’un sel

_hydraté

Cette

_persistance

des

_{propriétés magnétiques}

de l’ion en

_passant

du cristal dans la

so-lution est

_peut-être

_simplement

un effet ile la tendance à

_{l’uni f ormisation}

de l’état

magné-tique

dans toute l’étendue de la

_substance,

tendance

_qui

a

_déjà

été

_signalée

à

_plusieurs

reprises

(3).

On

_peut

très bien

_imaginer

_{que l’uniformisation} se

_produise

entre solution et cristal

lorsque

l’on dissout le sel

lentement,

en le laissant en contact

_prolongé

avec la

solution,

de

manière que

l’équilibre puisse

s’établir. Le moment de l’ion serait alors le même dans la solution que dans le cristal.

L’expériencG

montre

_qu’une

dilution ultérieure ne modifie

_plus

le moment.

Dans le cas où l’on dissout

_rapidement,

en

_{agitant énergiquement,}

il se

_peut

_que

l’uni-formisation n’arrive

_plus

à se

_produire

_{et que l’on aboutisse alors à} un état variable avec

la

concentration,

qui

serait l’état normal de l’ion dissous

_{lorsqu’il ne}

se met _pas en

_équilibre

avec le cristal.

Il y a là une amorce

_{d’explication}

des faits _{rencontrés par M.} Fahlenbrach et M. Lalle-mand : les

_propriétés

de l’ion dissous seraient différentes selon _{que l’uniformisation des}

états

_magnétiques

entre solution et cristal a _pu ou bien n’a _pu se

_produire.

Quoi

qu’il

en

_soit,

il est bien

_probable

_{que les différences des}

_{propriétés magnétiques}

observées dans les diverses solutions à moment constant

_préexistent

dans le chlorure solide.

_L’origine

de ces différences est tout à fait inconnue. On

_peut

se demander s’il ne

serait pas

possible

de les

_reproduire

en faisant cristalliser lentement des solutions de moments différents. La tendance à l’uniformisation

_pourrait

alors

_jouer

en sens

_inverse,

la

solution

_imposant

son moment au sel.

II. Chlorure de cobalt. - M. Fahlenbrach a eu à sa

_disposition

deux échantillons de chlorure solide à

_partir

_desquels

il a obtenu des solutions de

_propriétés

entièrement dif-férentes.

L’un des deux

_{(CoCP a)}

fournit

_uniquement

des solutions à moment variable entre

~0,8

magnétons

(fortes

concentrations)

et

_32,8.

L’autre

_(Co

C12

b)

permet

d’obtenir à volonté le moment

_indépendant

de la concentration ou le moment variable.

(1) Ann. de _Phys., 9 (1.928),187.

’

(2) C. R., 192 _(~93~), 1638.

340

Il

_s’agit

évidemment de deux variétés

_{magnétiques distinctes,}

mais ce

_{rapprochement}

n’a pas été _{fait par l’auteur.}

Au

_sujet

de

_l’origine

des différences entre les

_propriétés

des variétés a et b un

ren-seignement

de

_quelque

intérêt a été donné par le fournisseur : les deux échantillons ont été

préparés

à

_partir

de matières

_premières

différentes _{par des}

_procédés

différents. Cela

_permet

de faire deux

_hypothèses

distinctes sur

_l’origine

des différences.

Les deux variétés de

solutions,

dunt il a été

_{question plus}

_{haut, prennent}

aux fortes concentrations le même moment limite de

20,8

magnétons.

Chatillon a observé un moment

très

_différent,

_égal

à 25

_magnétons.

Il est difficile de

_juger

si cela tient à la manière de faire les solutions ou à l’existence d’une troisième variété

_qui

aurait été rencontrée par

Chatillon et _{par Lallemand dans le}

_chlorure,

_par G. Foëx dans l’azotate de cobalt dissous. III. Solutions

alcooliques

de chlorure de cobalt. -

Alors que Chatillon trouvait pour le sel

anhydre

dissous dans l’alcool

éthylique

un moment

_égal

à 23

_magnétons,

M. Fahlenbrach a

_observé,

dans le même

solvant,

un moment

_indépendant

de la

concen-tration et

_égal

à 19.

Il a

_invoqué

deux _{raisons pour}

_expliquer

cel,te différence : -. 1° Chatillon n’a pas tenu

compte

des variations du

_{diamagnétisme}

du solvant avec la

_{température;}

2° les

_procédés

de

_{déshydratation}

du chlorure sont différents dans les deux travaux : calcination à l’air chez

Chatillon,

déshydratation

dans un courant _{de gaz}

_{chlorhydrique}

chez M. Fahlenbrach. La

_première

de ces deux

_{raisons pourrait expliquer}

au

_{plus une}

différence de

_0,2

magné-tons. La deuxième est

_{plus plausible,}

un traitement

_chimique

_pouvant

_agir

assez fortement

sur l’état

_magnétique.

Mais il est

_{plus probable}

_{que les deux auteurs ont}

_simplement

fait leurs solutions à

partir

de variétés

_magnétiques

différentes : -. les solutions

_alcooliques

des deux auteurs

présentent

en effet des différences de même sens _{que leurs solutions aqueuses. De}

_plus,

dans les deux cas, la

_grandeur

de la différence entre les moments est la même :

Il serait intéressant cle savoir si les variétés a et b de chlorure de cobalt

_posséclent

à l’état solide et en solution

_éthylique

des

_{propriétés différentes,}

comme en solution

aqueuse.

Relation

linéaire entre 0 et la constante de

Curie.

Lorsqu’il

existe

_plusieurs

variétés d’un même _{corps, les différents 0 sont reliés} aux

constantes de Curie

_{correspondantes}

_par une loi linéaire

_(1).

Cette relation n’a été vérifiée

jusqu’ici

que pour le sulfate ferreux ammoniacal en solutions aqueuses

_(2),

le

_platine

métallique

et,

dans un domaine moins

_étendu,

_{pour les} sulfates de cobalt

_anhydres

de

Ml’e Serres

_(a).

(t) PAULB COLLET et G. FoËx. J. _Phys., le s., 2 (1931), 290-308.

(2) G. FoËx. Ann. de

_Phys.,

9e s., 16 (192f),

(8) Ann. de

_Phys.,

_{10- s., 17} (1932), 5-94.

On

peut

tirer des résultats de M. Fahlenbrach deux nouvelles et excellentes vérifica- ~

tions de cette loi.

~I. Chlorure de nickel. - Dans la

figure

1,

les abscisses sont les carrés des nombres de

_magnétons

trouvés par M.

Fahlenbrach,

elles sont donc

_{proportionnelles}

aux constantes

de Curie. Les ordonnées sont les valeurs de 0.

Fig. I.

II. Chlorure de cobalt. - Un raisonnement

géométrique simple

rllontr j que, s’il

1

existe

_unelrelation

linéaire entr,, 0 et

C,

toutes les droites de Weiss en -

correspon-X dant aux différents états

_{magnétiques,}

doivent se _couper en un même

_point.

Fig. 2.

La

_figure

2,

_empruntée

au mémoire de M.

Fahlenbrach,

montre

_qu’il

en est bien ainsi

342

"

L’autre

_{représentation géométrique (0}

en fonction de

_G)

_permet

de trouver avec exacti-tude la

température

correspondant

au

_point

d’intersection des droites. On trouve :

269°K pour le chlorure de

cobalt ;

246°K pour le chlorure de

_{nickel ;}

364°K pour le sulfate ferreux ammoniacal de G. Foëx.

Moment dominant et

point

6. - Dans les trois cas où la loi linéaire _a été vérifiée

pour des

solutions,

on

_peut

_{remarquer que le moment dominant de l’ion} est celui

_qui

correspond

à 8 _-_ 0 en solution.

On déduit en effet des relations linéaires

indiquées plus

haut :

Ces nombres sont très voisins des moments dominants admis :

16 ; 26, 5

et 25.

L’état le

_plus

stable de l’ion serait

_d’après

cela,

l’état dans

_lequel

le

_champ

moléculaire est nul..

Comparaison

avec les théories existantes. - Les formules

_théoriques

donnant

la valeur du moment en fonction des nombres

_quantiques

sont

_nombreuses,

les variétés

magnétiques

d’un ion ne le sont pas moins. Dans la

_quantité,

on trouvera

_{toujours quelques}

concordances

_numériques.

Il

_n’y

a _{pas lieu}

_d’y

attacher

_{grande importance.}

Ce

_qui

paraît

au contraire très

_frappant,

c’est

_qu’aucune

théorie ne rende

_compte

des caractères

_généraux

et fondamentaux des

_{phénomènes.}

Aucune

_explication

satisfaisante n’a été donnée

_jusqu’ici

des faits suivants :

1° Existence d’un

_point

de Curie

0,

souvent

élevé,

dans les solutions étendues. On ne

sait absolument rien sur la

_{signification}

de cette constante Q de la loi de Weiss. Il résulte

des

_expériences

de M. Fahlenbrach _{que, dans les solutions à moment}

_variable,

elle

_paraît

croître indéfiniment avec la dilution. L’état limite aux très faibles concentrations serait

alors le

_{paramagnétisme}

constant.

Dans le

_{platine métallique,}

ce même

_{paragnétisme indépendant}

de la

_température

paraît

être l’état limite dans les

_champs

très faibles.

Ce passage

progressif

du

_{paramagnétisme}

variable au

_{paramagnétisme indépendant}

de la

_{température,}

sans

_qu’il

en résulte une courbure

_progressive

de la droite de

Weiss,

c’est-à-dire sans

_{superposition}

des deux

_{phénomènes,}

est totalement

_inexpliqué.

‘~° Existence de diverses variétés

_magnétiques

dans des échantillons

_différents,

bien

définis par

ailleurs, ayant

en

_particulier

même

_composition

et même structure.

30 Liaison entre e et le moment. Cette

liaison,

qui

se manifeste de

façon

évidente dans le

_phénomène

des droites

_coudées,

se traduit dans les résultats de M. Fahlenbrach _{par la}

relation linéaire entre 0 et

_{C, qui}

a été mise en évidence

_plus

haut.

Une relation de même

_type

était connue antérieurement pour le sulfate ferreux

ammo-niacal et pour le

platine.

4° Tendance à l’uniformisation de l’état

_magnétique

dans toute l’étendue d’un

échan-tillon. Cette tendance a été

_signalée

_{d’abord par Pierre}

_Weiss(’),

et mise en évidence

plusieurs

fois

_{depuis (2).}

(J) J.

_Phys.,

5e _{s., i (1911),} 964.

Les observations de 1VT. Fahlenbrach la confirment en ce sens que toutes les solutions

étudiées suivent la loi de

_{Noleiss, malgré}

la

_grande

_{multiplicité}

des états

_possibles.

Aucune

de ces solutions ne se

_comporte

comme un

_mélange

de deux variétés

_magnétiques

à

_points

6

différents. Pour un tel

_mélange,

la

_{représentation}

des inverses ne donnerait pas une droite. Cela

_{exige qu’il}

y

ait,

pour tous les ions contenus dans

l’échantillon,

une seule et

même valeur de

0,

Comme 9 est lié au

_moment,

il faut aussi que le moment soit le même pour tous les

ions.

De nouvelles

_expériences

sont en cours en vue d’établir solidement et de bien

_préciser

ces différents

_points.

Travaux

effectués

à

Zurich

et à

_Strasbourg

sur les variétés

_{magnétiques.}

Recherches sur le

_{paramagnétisme. -}

G. Foëx. Afin. due

_Phys.,

_{9e s.,} i6

_(1921),

174-305. - Résultats

principaux :

Chapitre

II. - 1° Les solutions

peuvent

suivre la loi de Weiss X

_{(T -}

6~ ~ C avec des valeurs différentes de zéro. Pour l’une des solutions

0 = - 57°.

2D Pour un même sel dissous

_(sulfate

ferreux

ammoniacal)

les états

_magnétiques

suivants ont été obtenus :

3° Il existe une relation définie entre 0 et le moment.

Chapitre

III. - Existence

_probable

de variétés

_magnétiques

diverses du

_platine.

Chapitre

IV. - Droites coudées. Existence

probable

de variétés diverses du nickel

métallique.

Les mesures sur les solutions ont été faites en

1914 ~

la

_publication

des résultats a été retardée par la guerre.

Les coefficients d’aimantation des sels de

cobalt

en _{solution aqueuse.}

-A.

_Trümpler.

Thèse Zurich

_(1917).

- C’est _{au cours} de _ce

travail que les deux états des sels de cobalt : coefficient d’aimantation variable avec la concentration et coefficient

cons-tant,

ont été découvertes. o

Remarque

sur la liaison entre moment

_atomique

et

_champ

moléculaire. -G. Foëx. Bull. Soc.

_française

de

_{Phys. (1923),}

_{3 S.,}

188. - Certains sels

peuvent

présenter plusieurs

variétés

_qui

ont la même

_composition

mais

_qui

diffèrent _{par leurs}

propriétés magnétiques.

Les

divers

états

_magnétiques

d’un ion. - G. Foëx. C.

R.,

180

_(.I9),

919.

-Existence de variétés

_magnétiques

diverses de l’ion Fe" dans le sulfate ferreux

ammo-niacal cristallisé et de

l’ion

Co" dans le sulfate.

Sur un nouvel état

_magnétique

de l’ion Co°. - Mlle A. Serres. C.

R.,181

(1925),

714.

-

Préparation

d’une nouvelle variété de sulfate de cobalt

anhydre

possédant

26

_magnétons.

Recherches sur les différents états

_magnétiques

de l’ion cobalteux. - A. Chatillon.

Thèse, Strasbourg

(1927)

et Ann. de

_Phys.,

9

_(1928),

187-260. - L’auteur _a trouvé

plusieurs

procédés permettant

de transformer une variété

_magnétique

en une autre :

calci-nation,

dissolution dans divers solvants et surtout cristallisation.

The différent

_magnetic

states of an ion. - G. Foëx. Trans. Amer. Electrochem.

Soc.,

55

_(1929),

97

_(Congrès

de

_Toronto).

Etats

_magnétiques

du

_platine.

- Paule Collet et G. Foëx. C.

344

Influence du

_champ

sur les états

_magnétiques

du

_platine.

- Paule Collet et G. Foëx.

C.

_R.,

i92

(1931),

t~~3..

Recherches

sur les moments

_{atomiques. -}

A. Serres. Thèse

_Strasbourg

₍₁₉₃₁₎

et de

_Phys.,

17

_(193’2),

1-93. - Influence de la structure _sur l’état

magnétique ;

influence des atomes

voisins;

influence de la fusion aqueuse. Nouveaux états

magnétiques

de l’ion cobalteux.

Etats

_magnétiques

divers de l’ion nickel dans les solutions de chlorure. - G. Foëx

et Mlle B. Kessler.

_{C. R., 192}

_(1931),

1638.

Propriétés magnétiques

da

_platine.

Différentes variétés. Influence du

_champ.

Passage

d’un état à un autre. - Paule Collet et G. Foëx. J. de

Phys.,

ï

s.,

2

_{(193 i),}

290-308.

Variations du moment

_atomique

chez les

_{paramagnétiques.}

Etats

_magnétiques

et

variétés diverses d’un même ion. - G. Foëx. J. de

Phys.,

7e _s., 2

_{( 1931),}

353-3 î5.

Préparation

de

deux

_types

_{de solutions aqueuses de sels cobalteux. Etude de leur} état

_magnétique

en fonction de la dilution. - A. Lallemand. 6.

R,, 193 (1931),

i3~3.

Travaux

effectués

dans d’autres

laboratoires.

Influence du solvant sur le coefficient d’aimantation des sels dissous.

-Quartaroli.

Gazetta chimica

Italiana,

4fi

_(1916),

371. - Ce travail a servi de

_point

de

départ

aux recherches de Chatillon sur les solutions

_alcooliques.

Il ne contient que des

mesures à une seule

_{température.}

Influence _{de la fusion aqueuse} sur l’état

_{magnétique. -}

L.-A. Welo. Nature

London,

124(1929), 575.

Sur la variabilité du moment

_magnétique

de

_quelques

ions de la famille du fer.

-H. Fahlenbrach. Communication

_{préliminaire}

à la D.

_Phys.

Ges. à Giessen le 0-12-1931 et Ann. der

_Physik,

5e s., ’I3

(193 --», ~!65-9-96.