Transport et chimie d'espèces soufrées et bromées dans la haute troposphère et basse stratosphère diagnostiqués par des mesures sous ballon et en avion et par modélisation

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Submitted on 11 Jun 2014

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Transport et chimie d’espèces soufrées et bromées dans

la haute troposphère et basse stratosphère diagnostiqués

par des mesures sous ballon et en avion et par

modélisation

Gisèle Krysztofiak

To cite this version:

Gisèle Krysztofiak. Transport et chimie d’espèces soufrées et bromées dans la haute troposphère et basse stratosphère diagnostiqués par des mesures sous ballon et en avion et par modélisation. Sciences de la Terre. Université d’Orléans, 2013. Français. �NNT : 2013ORLE2051�. �tel-01004398�

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Détecteur refroidi par cycle de Stirling

Interféromètre de Fabry-Pérot Cellule de Robert multi passage

100cm 37cm

Diviseur de faisceau

0° ± 30° N

± 60° N Winter Pole

1



~ ~ ~ -10 0 10 20 30 5 7 9 11 13 15 17 19 21 23 25 180 200 220 240 260 280 Gradient de température (K.km-1₎ A lt it u de ( km ) Température (K)

A

~1 km -10 0 10 20 30 5 7 9 11 13 15 17 19 21 23 25 180 200 220 240 260 280 Gradient de température (K.km-1₎ A lt it u de ( km ) Température (K)

B

~2 km

θ

0 15 30 45 60 75 90 15 10 5 25 0 400 K 350 K 330 K TTL Ex-UTLS 20 300 K Polar jet Subtropical jet 340 K

Source: Anthropiques CH4 + OH Puits: CO+OH Source: Température minimale  CH4 + OH  CO ralentie Puits: CO+OH prédomine (peu dépendante de T) Source: Température   CH4 + OH  CO accélérée Puits: CO+OH (peu dépendante de T) 180 200 220 240 260 10 12 14 16 18 20 22 24 26 28 30 32 34 10 30 50 70 90 110 Température (K) A lt it u de ( km ) CO (ppbv) Source: Descente mésosphérique en région polaire

X

Production chimique

Emissions naturelles

ou anthropiques

Puits chimiques

Dépôts sec ou

humides

P

E

D

L

Transport

Transport

F

_e

F

_s

~

12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 -90 -80 -70 -60 -50 -40 A lt it u d e ( km ) Temperature (°C) 2005 CPT (2005) 380 K (2005) 2008 CPT (2008) 380 K (2008)

A

12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 0 100 200 300 A lt it u d e ( km ) O3(ppb) 2005 CPT (2005) 380 K (2005) 2008 CPT (2008) 380 K (2008)

B

12 14 16 18 20 22 1600 1700 1800 A lti tu d e ( k m ) CH₄(ppb) 2005 C CPT TTL Top TTL Bottom 12 14 16 18 20 22 1600 1700 1800 A lti tu d e ( k m ) CH₄(ppb) 2008 C CPT TTL Top TTL Bottom 12 14 16 18 20 22 0 100 200 300 400 500 A lti tu d e ( k m ) O3(ppb) 2005 B CPT TTL Top TTL Bottom 12 14 16 18 20 22 0 100 200 300 400 500 A lti tu d e ( k m ) O3(ppb) 2008 B CPT TTL Top TTL Bottom 12 14 16 18 20 22 0 20 40 60 80 100 A lti tu d e ( k m ) CO (ppb) 2005 A CPT TTL Top TTL Bottom 12 14 16 18 20 22 0 20 40 60 80 100 A lti tu d e ( k m ) CO (ppb) 2008 A CPT TTL Top TTL Bottom

1

1

~ ~

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~

0

15

30

45

60

75

90

15

10

5

25

0

400 K 350 K 330 K TTL Ex-UTLS

20

300 K Polar jet Subtropical jet 340 K

CO

༃

༄

༅

~ ~ D A D A





 

~

~ ~

Chin et Davis, 1995 Kettle et al., 2002 Montzka et al., 2007

OCS

CS

₂

DMS

SO

₂

Océans: 40 ( 150) Gg an-1 170 Gg an-1 Feux de biomasse: 38 ( 26) Gg an-1 57 ( 20) Gg an-1 74 Gg an-1

Sols et régions humides: 27 ( 17) Gg an-1

(+volcans) 155 Gg an-1 Sources anthropiques : 64 ( 32) Gg an-1 27 Gg an-1 Naturelle: 115 ( 60) Gg an-1 75 Gg an-1 Anthropiques: 114 ( 56) Gg an-1 107 Gg an-1 Naturelle: 164 ( 35) Gg an-1

Absorption par la végétation: - 210 ( 270) Gg an-1

- 595 ( 205) Gg an-1

- 23 Gg an-1

Absorption par les sols: -127 ( 53) Gg an-1

OCS

SO

₂

Aérosol

Photolyse: -20 Gg an-1 -16 ( 5) Gg an-1 Réaction avec O: -6 Gg an-1 Réaction avec OH: -2 Gg an-1 309 Gg an-1 -341 Gg an-1 Stratosphère Troposphère

Réaction avec OH, O et photolyse: -69 Gg an-1

× ×

× ×

× ×

× ×

0 0.5 1 1.5 2 2.5 13 15 17 19 21 23 25 27 29 0 200 400 600

Fonction poids triangle

A lt it u de ( km ) OCS (pptv) Données SPIRALE Données SPIRALE dégradées

             

-

      





↔ 







↔ 

     

    ∞    _~  ∞    _~  _     _~  ∞    _~

     

       ~  ∞    ~

×



  





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 

× × 2 3

O

CBr

NO

2

HO

H

O

CBr

_{3 2} OH hv

Br

O

CBr

₂



hv

Br

CO 2



2 3

O

CH

OH

CBr

₃ 70% 2 ,O OH 30% 2 2

O

CHBr

NO

H

O

CHBr

_{2 2} hv

O

CBr

₂ hv

Br

CO



2

70% 30%

Br

CHBrO



hv 2 HO

Br

CO



OH

3

CHBr

2 O , OH 2 O , Cl 2 O , hv

2

2

Br

CH

2 O , OH 2 O , Cl

   

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~

× t0+ 20 min t0+ 20 min

×

×

× ×

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