HAL Id: tel-01994597
https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-01994597
Submitted on 25 Jan 2019
HAL is a multi-disciplinary open access
archive for the deposit and dissemination of sci-entific research documents, whether they are pub-lished or not. The documents may come from teaching and research institutions in France or abroad, or from public or private research centers.
L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est destinée au dépôt et à la diffusion de documents scientifiques de niveau recherche, publiés ou non, émanant des établissements d’enseignement et de recherche français ou étrangers, des laboratoires publics ou privés.
température
Florian Very-Alvergnas
To cite this version:
Florian Very-Alvergnas. Capteur acoustique sérigraphié pour application haute température. Autre. Université Montpellier, 2015. Français. �NNT : 2015MONTS151�. �tel-01994597�
Délivré par l’UNIVERSITÉ DE MONTPELLIER
Préparée au sein de l’école doctorale
I2S : Informations, Structures et Systèmes
Et de l’unité de recherche
IES UMR5214 : Institut d’Électronique et des Systèmes
Spécialité : Électronique
Présentée par Florian VERY-ALVERGNAS
Soutenue le 11/12/2015 devant le jury composé de
G. FEUILLARD Univ. de Tours Rapporteur
L.RUFER Univ. Joseph Fourrier Rapporteur
A. CHRYSOCHOOS Univ. De Montpellier Président
X. BODDAERT ENSM Saint Etienne Examinateur
C. DESTOUCHES CEA de Cadarache Examinateur
J-Y FERRANDIS CNRS Co-directeur
P. COMBETTE Univ. de Montpellier Directeur de thèse
Capteur acoustique sérigraphié pour
application haute température
[Tapez une citation prise dans le document ou la synthèse d'un passage intéressant. Vous pouvez placer la zone de texte n'importe où dans le document. Utilisez l'onglet Outils de zone de texte pour modifier la mise en forme de la zone de texte de la citation.]
Remerciement
Ce travail de recherche a été effectué à l’Institut d’Electronique et de Systèmes (IES) dirigée par Monsieur le Directeur de Recherche Alain Foucaran que je remercie de m’avoir accueilli pour réaliser cette thèse.
Je suis également très reconnaissant envers Philippe Combette et Jean-Yves Ferrandis, mon directeur et co-directeur de thèse, pour tous leurs conseils et coups de pouces qui m’ont grandement aidé tout au long de mes travaux.
Mes remerciements s’adressent également à Damien Fourmentel, Christophe Destouches et Jean-François Villard du CEA de Cadarache sans qui ce projet n’aurait pas pu être réalisé.
Je remercie également Guy Feuillard, professeur de l’université de Tours, et Libor Rufer, maître de conférences de l’université Joseph Fournier, d’avoir accepté d’être rapporteur de mon manuscrit.
Je tiens aussi à adresser mes remerciements aux membres du jury que je n’ai pas encore eu l’occasion de remercier, le professeur Xavier Boddaert et le professeur André Chrysochoos.
Enfin, je ne pourrais oublier l’ensemble des équipes de l’IES et tout particulièrement à l’équipe M2A sans qui ses trois dernières années n’auraient pas été aussi joyeuses. Un merci particulier aux doctorants de l’IES dont mon colocataire de bureau David Lapeine pour ces moments de détentes pendant les poses café.
Je finirais en remerciant mon épouse Marjorie et toute ma famille qui a su garder leur calme quand il le fallait et sur qui je pourrais toujours compter.
INTRODUCTION ... 6
CHAPITRE 1 : CAPTEUR PIEZOELECTRIQUE POUR ENVIRONNEMENT HOSTILE .. 8
1. Environnement hautes températures ... 8
1.1. Capteur piézoélectrique ... 9
1.2. Les capteurs acoustiques piézoélectriques ... 15
2. Environnement radiatif ... 18
2.1. Effet des rayons gamma sur les éléments piézoélectriques ... 19
2.2. Effets des rayons gamma sur les composants du transducteur ... 21
2.3. Effets des flux de neutrons sur les éléments piézoélectriques ... 25
2.4. Hypothèses et structure de transducteurs pour le milieu radiatif ... 27
3. Contexte des mesures en réacteurs expérimentaux : Material Testing Reactor (MTR) ... 28
3.1. Environnement MTR ... 29
3.2. Capteur type REMORA ... 32
4. Problématique : Les matériaux, le couplage et l’intégration ... 38
4.1. Les matériaux ... 38
4.2. Le couplage ... 41
4.3. L’intégration ... 46
CHAPITRE 2 : ELABORATION, FABRICATION ET CARACTERISATION DES CAPTEURS PIEZOELECTRIQUES ... 48
1. La sérigraphie ... 48
1.1. Les étapes de la sérigraphie ... 49
1.2. Procédé de polarisation. ... 55
1.3. Retour sur l’élaboration des encres ... 57
2.2. Propriétés piézoélectriques ... 65
2.3. Mesure de la température de Curie. ... 79
2.4. Caractérisations structurelles. ... 80
3. Conclusion ... 82
CHAPITRE 3 : APPLICATION AUX CAPTEURS PZT ... 85
1. Exemple de capteur REMORA amélioré ... 86
1.1. Procédé de sérigraphie du transducteur REMORA BIS ... 86
1.2. Caractérisation et évolution du transducteur. ... 93
2. Sérigraphie de PZT. ... 100
2.1. Procédé d’élaboration des encres de sérigraphie ... 101
2.2. Densification des couches ... 107
2.3. Température de Cuisson ... 109
2.4. Analyse par diffraction de rayons X. ... 112
2.5. Procédé de Polarisation ... 113
2.6. Caractérisation des éléments réalisés ... 113
2.7. Etude en température ... 121
3. Etude théorique intégration capteur de mesure du gaz. ... 125
4. Conclusion ... 128
CHAPITRE 4 : MATERIAUX POUR APPLICATION HAUTE TEMPERATURE ... 131
1. Contexte ... 131
2. Synthèse chimique ... 132
2.1. Synthèse de poudre piézoélectrique de base bismuth ... 132
2.2. Etude par diffraction des rayons X et EDX ... 135
3. Synthèse de massif pour étude des matériaux ... 140
3.3. Mesure de conductivité électrique ... 142
3.4. Polarisation et caractéristiques électriques. ... 144
3.5. Courbe d’impédance et température. ... 146
4. Sérigraphie de piézoélectrique pour application haute température ... 147
4.1. Fabrication de l’élément sérigraphié ... 147
4.2. Conductivité électrique ... 149 4.3. Caractérisation et performance ... 150 5. Conclusion ... 151 CONCLUSION ET PERSPERCTIVES ... 154 Conclusion ... 154 Perspectives ... 155 Bibliographie 159 Table des illustrations ... 168
6
INTRODUCTION
La technologie des capteurs pour des utilisations en milieu hostile est très demandée dans de nombreux domaines, particulièrement dans l’automobile [1] [2], l’aérospatial [3] [4], et l’industrie énergétique [5]. L’information est un indicateur de sécurité et permet de comprendre et donc d’optimiser les procédés.
Dans le domaine de l’aérospatiale par exemple, des capteurs hautes températures sont nécessaires pour monitorer les systèmes de propulsion, pour veiller au bon fonctionnement, et pour l’amélioration de la maintenance et de la sécurité des systèmes. Ces capteurs doivent pouvoir opérer à des températures de l’ordre de 500 à 1000°C pour des durées de 100,000 heures.
Dans le domaine automobile, le suivi de la combustion est synonyme d’efficacité et de performance pour l’amélioration de la combustion. Pour cela des capteurs pouvant fonctionner à hautes températures sont essentiels pour l’enregistrement des données de combustion, de température, de pression et des vibrations du moteur. En effet les capteurs de combustion doivent d’être positionnés à proximité de source de hautes températures pour un suivi précis des performances.
De plus, l’industrie de l’énergie et de la manufacture sont en constante demande de capteur pouvant fonctionner à hautes températures. Par exemple le domaine du nucléaire utilise et a besoin de capteurs pour des tests non destructifs et pour l’évaluation non destructive de divers éléments sensibles de la structure des centrales. Ces capteurs permettent de faire un suivi de l’évolution des crayons de combustible nucléaire.
L’objectif de cette thèse est de développer des méthodes d’élaborations et de caractérisations de matériaux piézoélectriques en vue de leurs intégrations dans des capteurs acoustiques pour des applications en milieu hostile. Nous avons développé dans ce rapport les recherches et les applications pour les milieux hautes températures sans oublier la visée en milieu radiatif.
Dans ce contexte, l’étude et la réalisation de capteurs acoustiques fonctionnant à hautes températures offrent une grande diversité d’applications possibles. Ce travail inclut la recherche de matériaux piézoélectriques adéquats, leurs technologies de mise en œuvre ainsi que le mode de couplage du transducteur sur une paroi métallique ou céramique. En plus des
7
techniques traditionnelles de brasure, une autre voie de technologie est envisagée à travers l’utilisation de la sérigraphie. Des bancs de tests spécifiques ont été développés dans le but de déterminer les caractéristiques intrinsèques des matériaux, et les performances obtenues après leurs intégrations comme éléments sensibles d’un système de mesure.
La sérigraphie comme méthode transfert de matière offre des avantages indéniables en termes de facilité d’utilisation, de rapidité de prototypage et de reproductibilité. De l’encre piézoélectrique a été élaborée à partir de poudre de piézoélectrique, de verre de frittage et de véhicule organique ESL400. Cette encre a été déposée par sérigraphie. L’empilement technologique réalisé, est composé de deux électrodes d’Argent-Palladium et de plusieurs couches d'encre piézoélectrique.
Dans un premier temps, un dépôt d’empilement de Plomb Zirconate Titanate (PZT) entre deux électrodes d’argent palladium sur substrat alumine a permis de réaliser une grande quantité de tests sur les différentes potentialités d’optimisations. Les couches ont été caractérisées de manière systématique en mesurant le coefficient piézoélectrique d33, la permittivité relative et les pertes diélectriques par mesure directe. Le facteur de couplage kt et la constante de fréquence ont été déterminés par ajustement de la courbe d’impédance à partir de modèles. Ces modèles ont été développés afin de remonter de manière indirecte à différents paramètres qui complètent les mesures directes.
Enfin, des poudres de matériaux piézoélectriques de base bismuth ont été synthétisées et incorporées à des encres pour des dépôts par sérigraphie. Le titanate de bismuth (BIT) non dopé ou dopé, ainsi que le sodium bismuth titanate (NBT) ont été développés afin de mettre en lumière leurs potentialités pour les applications hautes températures.
8
CHAPITRE 1 :CAPTEUR PIEZOELECTRIQUE POUR
ENVIRONNEMENT HOSTILE
De nombreuses recherches ont été conduites dans le développement de capteurs hautes températures. Des capteurs à base de piézorésistifs, de capacitifs, de fibre optique, et de piézoélectriques [6] [7] [8]entre autres ont été développés dans le but de contrôler, de caractériser et d’observer dans des environnements hautes températures. Cependant peu de travaux concernent l’utilisation de ces capteurs en flux neutronique. Ces capteurs de natures variées, répondent à différentes problématiques de mesure ou de commande. Leurs spécificités présentent des avantages ou des inconvénients en fonction des différents cahiers des charges. Au vu de notre problématique, nous nous sommes intéressés aux capteurs piézoélectriques et plus précisément aux capteurs acoustiques.
Ainsi dans ce chapitre nous mettons en lumière l’intérêt porté au développement de capteurs piézoélectriques pour les mesures en milieu hautes températures mais aussi en milieu radiatif. Nous réintroduisons la problématique de développement d’un capteur de mesure de composition de gaz de fission à travers l’introduction du capteur REMORA en réacteur expérimental (expérience menée par l’IES en collaboration avec le CEA en 2010).
Pour finir nous présentons un récapitulatif des matériaux piézoélectriques ainsi que des méthodes de couplage disponibles pour la problématique de développement d’un capteur acoustique pour application hautes températures.
1. Environnement hautes températures
Les environnements hautes températures imposent de nombreuses contraintes pour le fonctionnement des capteurs. Les différents matériaux qui composent ces capteurs doivent être adaptés aux conditions environnementales. Les détériorations de ces matériaux peuvent empêcher le capteur de remplir sa fonction d’instrumentation. De plus le fonctionnement peut être rendu impossible par les grandeurs d’influence qui affectent la fonction de mesure du capteur par exemple.
Dans le cas des capteurs piézorésistifs, qui utilisent le changement de résistance électrique pour mesurer les changements des conditions extérieures telles que la force, la pression ou l’accélération, la dépendance en température des matériaux conduit à un
9
manque de précision dans la mesure. En effet, la valeur de la résistivité des matériaux piézorésistifs varie en fonction de la température. Cette variation est d’autant plus grande que la température est élevée et dépend du matériau choisi ainsi que de sa température de Curie. [7]
De plus les capteurs capacitifs sont généralement constitués en deux types de capteurs : l’un est une structure plane et l’autre inter-digitée. Le changement de distance entre les éléments entraîne une modification de la valeur de capacité. Ce type de capteur a l’avantage d’une faible dépendance à la température et d’une bonne performance au bruit. Cependant, il souffre d’une robustesse limitée et la mesure peut facilement être influencée par des capacités parasites qui ont des amplitudes équivalentes aux leurs. [9].
Enfin, les fibres optiques sont très souvent utilisées pour les mesures hautes températures. Un réseau de Bragg inscrit dans une fibre optique, peut donner des informations de contrainte ou de température. Cependant, ce type d’équipement nécessite un packaging spécial pour protéger l’intégrité de la fibre. De plus le procédé de fabrication complexe et coûteux limite les champs d’application de cette technologie. [10]
Pour finir, la technologie des capteurs piézoélectriques est déjà très largement utilisée dans les capteurs de vibration, de pression, de masse, de distance, etc… Pour autant, la plage de température d’application de ces éléments est généralement limitée par la température de Curie (Tc) entre autres.
1.1. Capteur piézoélectrique
Les capteurs ou transducteurs piézoélectriques reposent sur l’utilisation d’éléments piézoélectriques. Ces éléments ont la propriété de se polariser électriquement sous l’effet d’une contrainte mécanique et réciproquement de se déformer lorsqu’on leur applique un champ électrique. Pour les applications basses températures, ces transducteurs sont partout dans la vie de tous les jours : dans les microphones, les téléphones portables, l’automobile et les échographes pour n’en citer que quelques-uns.
Cependant, l’utilisation des éléments piézoélectriques est limitée en température entre autres par la température de Curie. Cette température marque la limite entre la phase ferroélectrique, où l’élément présente ces caractéristiques piézoélectriques macroscopiques utilisées pour l’application capteur, et la phase para-électrique, où les domaines composant le matériau, s’orientent de façon aléatoire et créent ainsi un équilibre macroscopique empêchant toute application capteur. [11] Typiquement cette température est de
300°C-10
400°C pour les éléments ayants de forts coefficients piézoélectriques tel que le Plomb Zirconate Titanate. La température maximale d’utilisation préconisée est égale aux 2/3 de la température de Curie [11]. De plus la température a un effet cinétique sur la perte des caractéristiques piézoélectriques macroscopique.
Pour autant l’intérêt que suscitent les capteurs pour les hautes températures, a amené au développement de nouveaux matériaux ayant des températures de Curie et donc d’utilisations, plus élevées. Ci-après nous allons présenter un éventail de capteurs piézoélectriques pour des applications en milieu hautes températures. Nous présentons les applications telles que les accéléromètres piézoélectriques, les capteurs d’ondes de surface et pour finir les capteurs acoustiques.
1.1.1. Accéléromètre piézoélectrique
Les accéléromètres piézoélectriques sont souvent utilisés dans la détection d’anomalies telles que les effets de vibration dans les moteurs à combustion [12] [13]. Les conditions environnementales au niveau de la mesure, peuvent monter jusqu’à plus de 80 bars de pression, à des températures de l’ordre des 1200°C et à de grandes accélérations.
En 2010, le Dr Zhang et al ont présenté un accéléromètre à mesure de compression avec une température d’utilisation allant jusqu’à 1000°C et une gamme de fréquences de 100-600Hz [14].
11
Comme il est possible de le voir sur la Figure 1, l’élément piézoélectrique « 4 » (monocristal d’YCa4O(BO3)3 (YCOB)) est compressé à l’aide d’une vis « 7 » entre une masse séismique « 2 » et une base fixe « 1 ». Une plaque d’alumine « 3 » de grande pureté est utilisée pour l’isolation électrique et les électrodes « 5 » sont composées de feuilles de platine.
La sensibilité mesurée sur le prototype de cet accéléromètre a été de 0.245 ± 0,04 pC.m-1.s², cette mesure s’est révélée être stable pendant une durée de plus de 3 heures à plus de 900°C. Cela révèle la potentialité des monocristaux d’YCOB en tant qu’élément piézoélectrique pour une application dans le domaine des capteurs.
Plus récemment le monocristal d’YCOB [15] a aussi été utilisé pour le développement d’accéléromètre à mode de cisaillement (cf Figure 2).
Figure 2 : Schémas d'un accéléromètre par mesure de cisaillement pour des applications hautes températures [15] Ce capteur a fonctionné pendant plus de 9 heures à 1000°C et présente une sensibilité stable de 0.611 ± 0.012 pC.m-1.s². Cependant ces capteurs ne sont actuellement que des prototypes de laboratoire.
Dans le commerce, il existe déjà un certain nombre d’accéléromètres pour application hautes températures tels que ceux développés et commercialisés par la société PCB Piezotronics, Inc. (Depew, NY, EUA) et Meggit Sensing Systems (Dorset, RU) [16] [17]. Cependant ces capteurs présentent une température d’utilisation de (163°C). En effet ces accéléromètres, en plus des limitations liées aux matériaux piézoélectriques, sont limités dans leur fonctionnement du fait de la présence d’électronique.
12
Le fonctionnement des capteurs pour la haute température n’est pas seulement limité par les performances de l’élément sensible mais également par l’assemblage du système et sa tolérance à l’environnement.
1.1.2. Capteur d’ondes acoustiques de surface
Les capteurs d’ondes acoustiques de surface (SAW Surface Acoustic Wave) tels que les filtres SAW, les lignes à retard et les résonateurs sont beaucoup utilisés dans l’électronique de grande consommation du fait de leur performance, de leur petite taille et de leur grande reproductibilité. L’un des principaux avantages de ce type de capteur est la possibilité de l’utilisation sans fil ou en tant que source d’énergie additionnelle.
De ce fait, ils présentent un réel intérêt dans le contrôle de température, de pression et de mesure de concentration des gaz dans les environnements hautes températures. Il existe plusieurs exemples de capteurs SAW à l’état de prototype présentant de bons résultats en température.
Le Dr Hamidon et al ont développé un capteur inter-digité utilisant un cristal d’orthophosphate gallium (GaPO4) avec une fréquence d’utilisation de 434 MHz, à une température allant jusqu’à 600°C [18]. Le dépôt métallique a été réalisé par lithographie par faisceau d’électrons couplé avec un ’lift-off ‘, afin de dessiner le motif, sur plaque de GaPO4 cristallisé. Les électrodes utilisées sont en platine (Pt). De plus, le couplage de l’élément piézoélectrique avec un substrat d’acier inoxydable a été réalisé avec une couche d’adhésion en Titane ou en Zircone. L’ensemble a été lié à des câbles en platine pour les besoins des tests (cf Figure 3).
Figure 3 : Capteur d'ondes acoustiques de surface pour application hautes températures [19]
Le coefficient de réflexion électrique S11 qui définit la performance de ce capteur, a été mesuré en fonction de la fréquence à 600°C pendant plus de 300 heures. La Figure 4
Tube de céramique contenant les câbles en platine.
Plateforme sur laquelle est fixé le capteur SAW
13
montre que la mesure du S11 se décale en fréquence avec le temps pour une température de 600°C.
Les résultats présentés montrent une bonne stabilité au vieillissement, en température avec un temps de mesure de l’ordre de 3,500 heures en environnement hautes températures. Le décalage en fréquence est de l’ordre de 0.03ppm/h.
Figure 4 : Stabilité du SAW en fonction du temps, paramètre s11 en fonction de la fréquence [19] De même, le Dr Da Cunha et al ont aussi étudié les performances des SAW pour les applications hautes températures. Pour cela, ils ont déposé des couches minces d’électrodes Pt/Rh/ZrO2 sur un substrat de cristaux de silicate de lanthane gallium (LGS), préparé par photolithographie.
Pour vérifier les performances de ce capteur en température, la réponse fréquentielle de multiple SAW a été mesurée en fonction de la température, jusqu’à 925°C. Ce test servait à connaître la potentialité de ce dispositif pour les utilisations hautes températures, ainsi qu’à calibrer la réponse fréquentielle spécifique du capteur. En effet ce SAW a été créé dans le but de mesurer la température. [20]
Les mesures ont permis de mettre en évidence la pertinence de ce système pour des mesures hautes températures. Les performances et la fiabilité des capteurs ont été ensuite vérifiées en suivant le profil de mesure de la température avec un capteur SAW en parallèle avec un thermocouple. Sur la Figure 5, il est possible d’observer une superposition de la mesure de température effectuée par le thermocouple et le capteur SAW.
14
Figure 5 : Mesure de la température avec le capteur SAW sans fils en parallèle avec un thermocouple de type K [20]
De plus, le capteur a été utilisé, en laboratoire, pour une mesure sur un disque aubagé monobloc, d’une turbine JetCap qui présente des températures allant jusqu’à 750°C et des accélérations centripètes de 53.000 g. La mesure a été récupérée avec succès par système sans fils (cf Figure 6). Les différentes courbes permettent de connaître la température du disque au fil de l’expérimentation. Ces résultats suggèrent de grandes possibilités d’applications de ce système dans le domaine de l’aéronautique, du spatial et des environnements hautes températures.
Figure 6 : a) Capteur SAW monté sur un disque aubagé monobloc ; b) mesure en temps réel de la température pendant le fonctionnement [20]
Les capteurs piézoélectriques montrent de grandes potentialités dans la mesure à hautes températures. Cependant, ces dispositifs ne sont actuellement que des prototypes de laboratoire et ne sont pas encore disponibles dans le commerce. De plus, l’utilisation des capteurs piézoélectriques est principalement développée pour la fabrication de capteurs acoustiques.
15 1.2. Les capteurs acoustiques piézoélectriques
La technique ultrasonore est une méthode très utilisée pour la caractérisation de l’état interne des matériaux, que ce soit dans le secteur de la recherche ou dans le domaine industriel. L’utilisation de ces capteurs est vaste dans le domaine du relevé d’informations et la compréhension de mécanisme en milieu hostile.
Dans le milieu de l’industrie, ces capteurs peuvent être utilisés pour déterminer une évolution anormale des matériaux : des comportements tels que des phénomènes de corrosion, d’érosion, des défauts ou des fuites sont évaluables. Ce qui permet de cibler les maintenances et les remplacements de pièces défectueuses.
Le transducteur est une partie très importante du système d’instrumentation ultrasonore. Tel que mentionné précédemment, le transducteur est composé d’un élément piézoélectrique, qui convertit les signaux électriques d’entrée en vibrations mécaniques. Inversement, il convertit les ondes acoustiques entrantes en signaux électriques, en mode réception.
Le comportement du transducteur est très grandement influencé par de nombreux facteurs tels que le matériel, la construction mécanique et électrique et les conditions de charge mécanique et électrique externes. A ce jour, les fabricants de transducteur sont confrontés une problématique de fabrication. En effet, il est difficile de réussir à fabriquer de façon reproductive des transducteurs acoustiques présentant exactement les mêmes caractéristiques.
16
Sur la figure 7, nous présentons la coupe d’un transducteur acoustique de contact classique. L’élément piézoélectrique émet une longueur d’onde égale à deux fois son épaisseur et pour obtenir le plus d’énergie possible, une adaptation d’impédance mécanique est souvent placée entre l’élément actif et la face du transducteur. L’adaptation d’impédance optimale est classiquement obtenue en la dimensionnant à une épaisseur de λ/4.
Les principaux problèmes des techniques de mesure ultrasonore pour les hautes températures sont de réussir à développer un transducteur qui puisse opérer à ces hautes températures et qui, de plus, offre un couplage acoustique adapté entre le transducteur et le matériau cible. Nous présentons ci-après plusieurs développements de transducteurs acoustiques pour des applications hautes températures.
Le Dr Hou et al ont développé un transducteur à base de nitrure d’aluminium AlN déposé par couche mince [21]. Le dépôt par pulvérisation cathodique RF a été utilisé pour fabriquer des films d’AlN d’orientation polaire « c » sur des substrats en alliage d’aluminium et d’acier au carbone. Une pâte haute température de carbone et de l’aluminium pulvérisé ont été appliqués pour faire office d’électrode arrière et permettre la connexion électrique.
Figure 8 : Impulsion écho à haute température d'un transducteur acoustique AlN en couche mince. a) température ambiante ; b) 300°C ; c) 500°C ; d) 550°C [21]
La Figure 8 présente les résultats des tests en haute température obtenus par ce dispositif. Des échos multiples ont été observés jusqu’à des températures de 550°C.
17
Cependant l’intensité du signal diminue significativement. Il a été révélé que la détérioration des propriétés du substrat et la dégradation de l’électrode dues à des phénomènes de fonte, de ramollissement ou d’oxydation, ont été des facteurs importants expliquant la limitation des performances de ce transducteur à des températures supérieures à 500°C. [21]
Récemment, le Dr Parks et al ont étudié les potentialités de trois matériaux dans les applications piézoélectriques hautes températures. Les matériaux sont l’YCOB (monocristal d’YCa4O(BO3)3), l’AlN (nitrure d’aluminium) et le LiNbO3 (Niobate de lithium). La figure 9 présente une photo du dispositif ultrasonore utilisé pour tester les performances de ces matériaux. Un ressort est utilisé pour compresser le matériau piézoélectrique avec une pression de 10 bars sur le milieu de propagation ultrasonore. [22]
Figure 9 : Photographie de l'assemblage de test de transducteur acoustique
Les mesures réalisées présentent une bonne répétabilité et une bonne stabilité dans le temps à des températures inférieures à 560°C. La plus petite variation a été constatée pour les transducteurs d’AlN et d’YCOB. Il a également été constaté que l’utilisation de feuille d’aluminium comme matériau de renfort au lieu du carbone, peut améliorer les performances du transducteur. La résistance thermique des transducteurs a été testée à 950° pendant 24h et 100°C pendant 48h, et les trois matériaux présentent une stabilité des performances ultrasonores. Cependant seul le cristal d’YCOB justifie de la plus petite variation des propriétés diélectriques après traitement thermique. Le transducteur YCOB a même une très bonne stabilité dans la réponse « impulsion écho » (Figure 10) pour le test à 950°C.
18
Figure 10 : Formes d'ondes obtenues lors des tests en température de transducteur à base d'YCOB [22] Nous avons, à travers ces exemples d’applications, montré la potentialité de la piézoélectricité dans le domaine de la caractérisation dans le domaine de la haute température.
Cependant, l’utilisation finale du capteur acoustique que nous développons au sein de notre collaboration avec le CEA vise à une utilisation en milieu radiatif. Il est donc important de connaître la compatibilité des matériaux piézoélectriques avec le domaine radiatif, de même qu’il est important d’analyser l’impact des radiations sur l’ensemble des éléments qui constituent un capteur.
2. Environnement radiatif
Il existe une très grande demande pour des capteurs acoustiques répondant à des besoins de caractérisation non-destructive dans des environnements soumis à une quantité importante de radiations. Ces capteurs sont nécessaires pour les inspections périodiques des composants du réacteur nucléaire, ou pour une topographie acoustique des potentielles fissures des structures pouvant amener à une fuite de radiations. Or l’effet des radiations peut amener à une dégradation ou même une destruction complète du transducteur ultrasonore.
19
Avant de quantifier l’impact des radiations sur les capteurs, il est important d’avoir quelques notions sur les environnements radiatifs. Dans le Tableau 1, nous présentons une approximation des quantités de dose de gamma qui se trouvent dans les réacteurs nucléaires.
Source de radiation gamma Taux Dose (Gy/h) Dose Cumulé sur un an
(Gy) Intérieur d’un réacteur nucléaire de puissance, à plein
régime
107 1011
Intérieur d’un réacteur nucléaire de puissance, à l’arrêt 0,5 4000
A côté de compartiment de stockage de combustible nucléaire utilisé
103 107
Maximum légal de Dose pour le public non lié aux activités nucléaires ou médicales
10-3
Quantité de Dose ayant 50% de probabilité de causer la
mort 2,5-5
Tableau 1: Approximation du taux de Dose Gamma et de Dose cumulé en fonction de l'environnement. Quelques articles traitent de l’effet des rayons gamma, combinés ou pas avec un flux de neutrons et de radiation gamma, sur les matériaux utilisés dans la fabrication des transducteurs. Cependant, il en existe beaucoup moins sur l’effet de ces mêmes radiations sur l’assemblage complet.
2.1. Effet des rayons gamma sur les éléments piézoélectriques
De nombreuses études ont été réalisées sur l’impact des radiations sur les éléments piézoélectriques [23]. Il a été montré que le principal impact des rayons gamma sur les éléments piézoélectriques vient du phénomène d’ionisation, c’est-à-dire de la création de paires d’électron-trou. En général, il est supposé que la détérioration des transducteurs est causée par l’accumulation de doses. [24]
En effet la dose de radiation interviendrai selon les mécanismes suivant :
La dégradation due au phénomène de chauffe au sein du matériau causée par l’accumulation de dose. Cela peut être réduit en utilisant des matériaux avec des températures de Curie élevées.
L’accumulation de Dose au sein des matériaux qui cause des pertes diélectriques progressives au sein du cristal piézoélectrique et donc une réduction effective de l’effet piézoélectrique.
20
Les charges dues aux radiations peuvent se trouver prisonnières sous les électrodes. Une grande concentration de ces charges peut potentiellement créer un phénomène de polarisation partielle de certains dipôles. En effet, ces charges accumulées de chaque côté du matériau créent un champ magnétique partiel pouvant influencer ses dipôles.
Afin de sélectionner des matériaux piézoélectriques pour une application en milieu nucléaire, il est important de se reporter aux travaux qui ont été précédemment effectués. Le Tableau 2 présente une synthèse réalisée par A .N. Sinclair en 2014. [25]
Matériau Piézoélectrique Température de Curie (°C) Résultats publiés PZT (Différents types)
250-360 Fiable après 1.5MGy [26]
Seuil de dommage par ionisation à environ 400MGy, seulement si la température et la fluence de neutrons sont maintenues basses. [27]
Détérioration sous-critique pour une accumulation de dose gamma de 0.01 MGy dans des couches fines de PZT par technique sol-gel. [28]
Augmentation graduelle des détériorations sur les couches PZT par méthode sol-gel dans la plage de dose de 0.05-1MGy, mais les dommages peuvent être réparés par un cycle post-irradiation. [29] Niobate de lithium 1142-1210 Pas de dégradation significative de la performance à 100MGy. [30]
Légère diminution du d33, mais pas de sérieuse diminution des
performances à 40 MGy. [31]
Aucune modification constatée sur des accéléromètres utilisant du Niobate de Lithium P15 pour une dose de 4 MGy. [32]
Nitrure d’Aluminium
>1100 Pas de diminution significative des performances à une dose de 27 MGy. En combinaison avec une fluence de neutrons. [33]
Titanate de Bismuth
670 Légère diminution du coefficient piézoélectrique à 22.7 MGy. [34] Metaniobate de
Plomb
400 Une diminution modérée du coefficient g33 à 1MGy. [27]
Titanate de Barium 120 Diminution drastique de la polarisation au-dessus de 1 MGy. [35]
A 1 MGy avec un flux de neutrons ; on observe une diminution du champ coercitif, et une augmentation de la polarisation spontanée. [36]
Orthophosphate de Gallium
Transition de phase à 970°C
L’amplitude du signal diminue de 13% après une dose de 22.7MGy, la diminution serait due à un changement dans l’efficacité piézoélectrique. [34]
21
Le PZT est l’élément piézoélectrique fréquemment choisi pour les applications des transducteurs acoustiques dans les environnements à basses températures (inférieures à 200°C) et dans les environnements radiatifs de faibles et moyennes doses gamma. Ce choix est dû au fait que le coût est relativement bas, que le matériau est très présent dans le commerce et que son coefficient d33 est élevé. Ce coefficient quantifie les charges libérées par un élément piézoélectrique en fonction de la force appliquée (cf CHAPITRE 2 :2.2.2.1).
Cependant, comme nous l’avons souligné, des radiations élevées peuvent générer une augmentation de la température du transducteur et rendre l’utilisation du PZT réduite voire impossible.
Dans des conditions de hautes températures et de grande quantité de doses, il existe différents matériaux qui présentent une alternative.
Cependant, ces matériaux ont généralement des caractéristiques moins efficientes. Le métaboniate de plomb est un choix classique pour des utilisations dans la gamme de température de 250-300°C. Pour des températures plus importantes, le titanate de bismuth offre une bonne stabilité pour des combinaisons température et radiation allant jusqu’à des températures de 550°C [25]. Enfin, pour des applications à des températures encore plus élevées, le nitrure d’aluminium et le lithium de nobiate présentent une bonne résistance à la température et aux radiations mais leur sensibilité est relativement basse.
2.2. Effets des rayons gamma sur les composants du transducteur
Les transducteurs acoustiques sont composés de différents éléments en complément de la partie active piézoélectrique. En effet comme nous l’avons souligné précédemment il est important de choisir un élément piézoélectrique qui résiste aux conditions environnementales. Cependant l’ensemble des composants du transducteur tel que backing, le packaging, le couplant entre le piézoélectrique et le support de même que l’électronique embarquée et les câbles électriques doivent aussi être étudiés pour permettre une mesure efficace de même que la transmission de la mesure.
2.2.1. Effets des rayons gamma sur les éléments d’origine organique
De nombreux composants des transducteurs peuvent être d’origine organique. Cela inclut les éléments utilisés pour créer le backing (amortisseur), les couches protectrices, les éléments de couplage ou collage, ou encore les lignes à retard. Le premier avantage des
22
éléments plastiques sur le métal, est lié au prix des matériaux et à la facilité de fabrication. De plus les propriétés de ces matériaux organiques ou composites organiques peuvent être plus facilement modifiées pour présenter une meilleure adaptation d’impédance et une plus forte atténuation.
Résistance aux radiations Polymère
Plus grande résistance Fibres de verre phénoliques
Amiante chargé de phénoliques Epoxy
Polyuréthane Polystyrène
Minéraux chargés de polystyrène Minéraux chargés de silicones Résines de type furane Carbazole polyvinylique
Résistance moyenne Polyéthylène
Résines mélamine-formaldéhyde Résines Urée-formaldéhyde Résines aniline-formaldéhyde Résines phénoliques
Résines de silicone
Faible résistance Méthacrylate de méthyle
Polyesters non chargé Cellulosique Polyamides Téflon
Tableau 3 : Résistance relative aux radiations de plusieurs polymères classiques (36) (37).
Bien que les métaux aient l’avantage de permettre de négliger l’effet des radiations en ce qui concerne la dégradation liée aux rayons gamma, les éléments organiques permettent de meilleures performances à bas prix si l’effet des radiations est contrôlé. [25] Le Tableau 3 présente la résistance relative des éléments organiques en fonction des radiations.
Le backing d’un transducteur ultrasonore est sélectionné pour avoir une impédance compatible avec l’élément piézoélectrique de même qu’une très forte atténuation. Ces conditions peuvent être remplies par des époxys et des plastiques, cependant l’effet des radiations sur de tels matériaux varient grandement.
Cependant il n’existe pas de rapport publié qui mette en lumière l’impact direct des radiations sur les backings de cette nature. Pour déterminer précisément ce phénomène il serait nécessaire de développer un mode opératoire dédié à la mesure de l’évolution des propriétés des matériaux d’origine plastique en fonction des radiations, de la dose, …
23
Pour autant, un certain nombre de résultats apparaissent quant à la résistance aux radiations des structures adhésives qui lier les éléments piézoélectriques et le transducteur. Dans le Tableau 4 se trouvent listés les produits de couplage d’origine plastique recommandés en fonction de leur seuil de résistance aux radiations.
Structure adhésive Seuil de dommage aux rayons Gamma à température ambiante (MGy)
Néoprène-nylon-phénolique 0.5
Néoprene-phénolique 1.0
Epoxy, époxy-thiokol, nitrile-phénolique 5
Apoxy-phénolique, vinyl-phénolique, nylon-phénolique
10
Tableau 4 : Seuil de dommage aux radiations des produits de couplage communs (36) (37). 2.2.2. Effets des rayons gamma sur les éléments d’origine non-organique
Les éléments organiques ne sont pas les seuls matériaux qui présentent un intérêt dans la fabrication des transducteurs acoustiques. En effet comme nous l’avons souligné précédemment, ces éléments organiques ont l’avantage d’être facilement adaptables pour optimiser les performances du transducteur, or l’effet des radiations sur ceux-ci est encore actuellement peu connu.
D’un autre côté les matériaux métalliques tels que l’acier inoxydable est souvent utilisé pour le packaging des transducteurs. Ces matériaux souffriront peu des détériorations dues aux radiations et n’altérerons pas énormément les performances pendant toute la durée de vie du transducteur [25]. De plus, il apparaît que dans certains cas, si le champ de rayonnement gamma est caractérisé par des photons de faible énergie, alors l’acier inoxydable peut faire office de bouclier aux radiations et donc permettre d’étendre la durée de vie du transducteur.
Le choix des éléments de l’assemblage qui composent les capteurs, dépend du cahier des charges. En fonction de la précision des mesures et des conditions environnementales dans le réacteur, une structure composée d’éléments organiques ou inorganiques sera privilégiée.
2.2.3. Effets des rayons gamma sur le câblage électrique
Les réacteurs nucléaires notamment les réacteurs expérimentaux sont déjà pourvus d’une grande quantité de capteurs destinés à la mesure de température, de dose, de débit de dose et d’un maximum de relevés possibles pour connaître et gérer au mieux tous les
24
phénomènes qui se produisent dans l’enceinte du réacteur. De ce fait il existe sur le marché, pour chaque type d’environnement radiatif, des câbles pour la mesure.
Dans le cas de mesure dans des environnements dit non-hostile, des câbles coaxiaux standards d’impédance 50 Ohms sont principalement utilisés. Ces câbles utilisent des éléments d’origine plastique en tant qu’isolant et gaine extérieure. Majoritairement ces câbles ont une tolérance aux radiations gamma de l’ordre de 1 MGy [25]. Une bonne alternative est l’utilisation de polyétheréthercétone (PEEK) et de polyimide. Des câbles utilisant des caoutchoucs polyuréthane ou une combinaison de PEEK/polyimide peuvent survivre à des doses de gamma de l’ordre de 50 à 70 MGy. [37]
Dans des environnements plus hostiles, l’utilisation de matériaux inorganiques tels que le verre, la céramique ou le mica en tant qu’isolant est privilégiée. Ils offrent une plus grande résistance aux radiations. Cependant la flexibilité du câble est sacrifiée et le prix est beaucoup plus important.
Le choix d’un câble avec deux minéraux conducteurs est possible. [38] Des isolants minéraux sont utilisés pour maintenir la séparation entre les tiges de conducteurs, et l’assemblage est inséré dans une gaine. L’espace vide est rempli avec de l’oxyde de magnésium qui agit comme un ciment et isolateur thermique, présenté sur la Figure 11 [39]. Des connecteurs et des terminaisons spéciaux sont enfin nécessaires pour permettre l’étanchéité des câbles.
Figure 11 : Schéma d'un câble double conducteur [40]
En conditions hostiles, un second type de câble, composé d’éléments inorganiques, est très fortement utilisé, tout particulièrement dans les milieux à fortes radiations et
25
températures élevées. [39] Ces câbles coaxiaux spéciaux sont créés avec un anneau de diélectrique SiO2 qui fait office de bouclier de protection sous la gaine. Ils sont commercialement faciles à obtenir avec une impédance standard de 50 ohms. Un câble de diamètre plus important perd en flexibilité, cependant un diamètre plus petit présentera de plus grande perte de signal. Une fois encore, le câble est hermétiquement scellé pour maintenir l’intégrité électrique.
En conclusion en sélectionnant un câble adapté aux conditions environnementales, la défaillance anticipée du transducteur ne devrait pas venir d’un problème lié au câble de transmission. De plus il existe comme pour les câbles, une grande variété de connecteurs adaptés aux milieux radiatifs. [39]
2.3. Effets des flux de neutrons sur les éléments piézoélectriques
La mesure ultra-sonore dans les réacteurs nucléaires industriels est quasi exclusivement effectuée lorsque le réacteur est à l’arrêt. De ce fait les radiations sont principalement dues aux effets des radiations gamma. Cependant, dans le domaine de la recherche et du développement, la mesure en ligne présente un grand intérêt dans le cadre du développement des réacteurs de nouvelles générations. Dans ce contexte, l’influence de la fluence neutronique, délivrée de façon continu ou sous forme d’impulsion, sur les transducteurs acoustiques, est importante [41].
Contrairement aux rayons gamma qui interagissent directement avec les électrons et qui causent des ionisations de l’atome, les neutrons interagissent avec les nucléons [42]. Cela peut causer des fissions, des transmutations ou des excitations du noyau. L’absorption de neutrons par le noyau conduit à la création d’isotope, ou même à des transmutations en d’autres éléments. Cet effet dépend grandement de la section efficace d’absorption σa de l’élément. Pour exemple, le niobate de lithium est principalement composé de deux isotopes de lithium -3Li7 et 3Li6- et la valeur élevée du σa du 3Li6 entraine une rapide détérioration du transducteur lorsqu’il est soumis aux flux de neutron [43] [27].
La diffusion élastique ou inélastique des neutrons peut aussi causer un déplacement des atomes au sein du réseau atomique. Cet effet est d’autant plus important que le poids des atomes est faible, tel est le cas avec les composants plastiques ou certains éléments adhésifs. Ces éléments sont plus disposés à absorber de grande quantité d’énergies par le biais du rayonnement neutronique. De tels matériaux peuvent efficacement modérer les neutrons rapides et épithermiques de manière à abaisser les énergies là où la section
26
efficace de capture de neutrons est la plus grande [44]. Les plastiques dans ce type d’environnement, peuvent présenter des signes de distorsions, des variations de la flexibilité ou de la ductilité au point de les rendre inutilisables.
Un résumé des résultats de tests sur les détériorations liées aux neutrons pour les matériaux piézoélectriques et aux transducteurs assemblés, est présenté dans le Tableau 5.
Elément piézoélectrique Dose de Gamma (MGy) Fluence de neutrons (n/cm²)
Descriptions des dégradations
Lithium niobate 4 3*1018 Pas de dégradation significative. [32] [45]
Non renseigné 2*1021 Désintégration due à la capture de neutron par Li-6. [27] Non renseigné 2.7*1018 rapide Pas d’effet discernable sur l’ensemble de
l’accéléromètre. [46] Titanate de
Barium
0.095 7.6*1010 Détérioration permanente des caractéristiques de l’emsenble de l’assemblage du transducteur. [32] Non renseigné 2.1*1020 radiation
de pile
50% de réduction des constantes diélectriques. [47] Non renseigné 1*1018 rapide Plus en mesure de supporter des polarisations
diélectriques réversibles. [48]
Non renseigné 1.8*1018 rapide Changement fondamental de la structure cristalline. [49] Non renseigné 8*1019 thermique La permittivité relative s’écroule, mais récupérable par
un recuit post-irradiation. [50]
Non renseigné 2.8*1016 Diminution approximative de 14% du champ coercitif. [36]
PZT Non renseigné 2.5*1020
thermique, avec 1.5*1020 rapide
Diminution de 60 dB dans l’amplitude du signal, mais seulement de faible dégradation pour 1/10 de la fluence. [51]
Non renseigné 1.5*1015 Faible dégradation de la couche mince. [52] 0.5 (estimation) 1.6*1017
thermique, avec 1.6*1016 rapide
Diminution de la réponse en amplitude, mais l’élément piézoélectrique était toujours apte à la mesure. [26] Non renseigné 33.5*019
thermique, avec 1.4*1019 rapide
Diminution du couplage électromécanique. [43]
Faible 3.6*1018 Seuil de dommage permanent pour un capteur de
pression. [32]
Non renseigné 2*1018 Valeur critique de neutron pour endommager du PZT modifié Lanthanum. Un recuit post irradiation apport une correction pour des fluences plus faibles. [53]
0.6 1.7*1019
thermique, avec 1.6*1018 rapide
Complete destruction du transducteur, avec forte diminution de la résistance électrique. [54]
4 2.5*1018 40% de réduction des mesures de l’accéléromètre. [55]
Nitrure
d’Aluminium 26.8 5.8*10
18
thermique, avec 1.85*1018 rapide
Pas de modification dans la valeur du d33. [33][56]
Non renseigné 1.94*1022 rapide La dégradation dépend de l’enrichissement en isotrope ; N14 (fort capture de neutron dans la coupe transversale) et N15 (faible capture). [57]
Métabionate de Plomb
Non renseigné 1*1011 jusqu’à 2.4*1012
Dégradation de la réponse fréquentielle de 16% à 92% pour un capteur acoustique assemblé. [58]
Bismuth de Titanate
Non renseigné 1*1020 rapide Perte de 60% de la réponse piézoélectrique. [39] [56]
Tableau 5 : Les détériorations dues à la fluence neutronique sur les éléments piézoélectriques ou les assemblages de transducteurs acoustiques. (24)
27
Les résultats pour les éléments isolés ou assemblés, sont présentés simultanément en raison du nombre limité de documents publiés. De plus, les données présentées sont difficiles à comparer ou interpréter du fait des nombreuses différences dans le procédé expérimental. En effet, certaines disparités sont difficiles à prendre en compte du fait de la forte dépendance entre les détériorations et l’énergie des neutrons.
Il est important de prendre en compte que lors des irradiations l’effet des radiations est mixte, dû à la présence simultanée des rayons gamma et du flux de neutrons.
De plus, certains tests ont été effectués avec des périodes d’irradiations éclatées en parallèle à des expositions continues. Enfin, pour finir les sources fournissent rarement de la documentation sur les conditions de température et les possibles variations engendrées lors des expériences. Cette grande quantité de paramètres d’influence rend impossible à ce stade, toute conclusion concernant l’impact exact des flux de neutrons sur les détériorations des transducteurs.
2.4. Hypothèses et structure de transducteurs pour le milieu radiatif
Cependant, la combinaison des différents résultats publiés et des données issues de l’expertise de l’industrie nucléaire permet d’émettre un certain nombre d’hypothèses pour le développement de nouveau capteur [25]:
Il est supposé que les dégradations causées par les rayons gamma sur les transducteurs acoustiques dépendent seulement de la dose cumulée, et non pas du débit de dose, à la condition qu’il n’y ait pas d’évolution significative de la température.
Dans les transducteurs acoustiques immergés traditionnels, ce sont les éléments d’origine organique qui sont les plus susceptibles d’être endommagés. De plus, la création de gaz dans les composants plastiques, peut engendrer, du fait de l’augmentation des contraintes mécaniques, des détériorations de l’ensemble de l’assemblage et de l’élément piézoélectrique.
Les dommages liés aux radiations engendrent tout d’abord une chute des performances mais ne conduit pas immédiatement à un échec de la mesure.
Des adaptations non-onéreuses peuvent être opérées sur la conception et les éléments de structure pour rendre les transducteurs plus résistants aux radiations. Cela inclut le fait de :
28
o Choisir un câblage adapté au milieu de mesure,
o Sélectionner des éléments adhésifs qui ne se fragiliseront pas facilement et qui présentent de bonne résistance aux radiations,
o Délocaliser au maximum, le circuit électrique en dehors du champ des radiations,
o Utiliser des caches de protection.
Il est nécessaire de choisir un élément piézoélectrique à la fois adapté aux conditions de radiation et de température. L’utilisation de PZT est recommandée dans le cas où l’exposition à la température est inférieure à ~200°C. Cependant, il ne faut pas oublier que les radiations peuvent entraîner une élévation de température localisée supérieure à la température ambiante. Pour des températures plus élevées, le metabionate de plomb est moins sensible mais plus stable. Enfin au-delà de 300°C, le bismuth de titanate, le nitrure d’aluminium et le niobate de lithium sont plus adaptés. D’autres composites piézoélectriques peuvent aussi être des alternatives mais il restera à déterminer leur évolution dans les milieux radiatifs.
Avec l’adoption des modifications précédemment citées sur le design des transducteurs standards, la durée de vie espérée du transducteur est de 1-2MGy de radiation gamma. Au-delà il sera nécessaire de procéder à des calibrations périodiques de l’ensemble pour compenser la modification du transducteur.
Il n’y a pas de statistiques suffisantes pour formuler une conclusion générale sur la résistance des transducteurs fabriqués pour les nouvelles versions de réacteurs nucléaires ou pour les réacteurs expérimentaux (MTR) de nouvelle génération qui présentent des températures au sein du cœur plus importantes de l’ordre de 300 à 400°C.
3. Contexte des mesures en réacteurs expérimentaux : Material Testing
Reactor (MTR)
Les réacteurs expérimentaux sont des installations nucléaires dans lesquelles on crée et on entretient une réaction en chaîne pour obtenir un flux de neutrons, en vue de l’utiliser pour l’expérimentation. Ces installations permettent de caractériser et de tester des éléments en vue d’une utilisation ultérieure dans un réacteur de production d’énergie. Il est important d’équiper ces réacteurs de capteurs pour le suivi en temps réel des modifications qui interviennent au sein des éléments caractérisés.
29 3.1. Environnement MTR
Afin de concevoir un capteur pour de tels réacteurs, il est important définir les conditions environnementales du réacteur.
Les performances d’un réacteur expérimental se caractérisent tout d’abord par les radiations qu’il émet :
Le « spectre » de neutrons produits, correspond à la répartition en énergie de ces neutrons qui, selon la conception du cœur du réacteur, sera représentative d’un spectre de neutrons « thermique » (faible énergie < 0,625 eV) ou d’un spectre de neutrons « rapide » (forte énergie > 0,9 MeV).
Le « flux » de neutrons produits va de 105 neutrons/cm2.s à plus de 1015 neutrons/cm2.s.
La conception et les caractéristiques de chaque réacteur expérimental sont définies par l’application recherchée. Leurs applications peuvent être très spécifiques avec des caractéristiques de flux bien précises ou tendre vers une orientation plus polyvalente balayant un large spectre d’émission de neutrons. Les neutrons créés dans les réacteurs expérimentaux sont utilisés en premier lieu, pour la réalisation d’expérimentations relatives au développement des réacteurs de production électronucléaire de puissance, et pour une meilleure compréhension des phénomènes existants, ainsi que pour la validation et la qualification des solutions retenues.
Les trois grandes catégories de réacteurs expérimentaux sont :
Les « maquettes critiques » d’une puissance inférieure à 1kW, ce sont des réacteurs destinés à valider les calculs neutroniques des réacteurs de puissance.
Les « réacteurs d’essais de sûreté », ce sont des réacteurs destinés à l’étude des situations accidentelles.
Les « réacteurs d’irradiation technologique » d’une puissance de l’ordre de 100MW, ce sont des réacteurs destinés à l’étude et à la qualification des matériaux de structures et de combustibles.
Nous nous intéressons principalement à la dernière catégorie de ces réacteurs que sont les réacteurs d’irradiation technologique. Ils jouent un rôle de premier plan qui est de qualifier sous l’effet de l’irradiation dans les réacteurs électrogènes, les principaux composants de ces derniers, à savoir les matériaux et combustibles mais aussi
30
l’instrumentation et les capteurs. En Figure 12, nous présentons une photo de la vue de dessus d’un de ces réacteurs, le réacteur OSIRIS.
Figure 12 : Vue de dessus du réacteur piscine OSIRIS.
Tout comme les centrales nucléaires, les réacteurs expérimentaux doivent répondre à des normes de sécurité drastiques. De plus, ces réacteurs doivent répondre à des demandes émanant de l’Autorité de Sûreté, relatives aux aspects neutroniques comme les niveaux de criticité, les marges de réactivité et l’efficacité des barres de sécurité. Pour cela, une instrumentation spécifique et adaptée est nécessaire, dosimètres, détecteurs, thermocouples et capteurs.
On distingue deux types d’instrumentation, l’instrumentation placée à l’extérieur du cœur, ex-core et celle placée à l’intérieur, in-core. Cette dernière a la particularité de devoir être capable d’assurer sa fonction première de mesure, tout en supportant un bombardement très intense de neutrons et de gamma.
Les capteurs doivent présenter de nombreuses caractéristiques pour être adaptés à cet environnement.
La miniaturisation, en raison des faibles sections utiles dans les dispositifs expérimentaux
La fiabilité, car la maintenance en milieu radiatif rend toute réparation quasiment impossible.
La précision, en raison des exigences scientifiques toujours plus grandes.
La résistance aux rayonnements nucléaires qui engendrent des dégradations sur l’ensemble des capteurs. Ces dommages ont été introduits précédemment dans la partie II.2.
31
La résistance aux hautes températures, car les températures de fonctionnement des réacteurs expérimentaux peuvent être supérieures à 300°C mais aussi car les rayonnements nucléaires peuvent engendrer des échauffements en réactions avec les matériaux.
La résistance à la corrosion, car les expériences sont généralement conduites en eau pressurisée ou en métal liquide (NaK).
Pour ces raisons, il est nécessaire de prendre des précautions quant aux choix des matériaux et de tout l’empilement du capteur ainsi qu’aux méthodes de mesure employées. A chaque fois que cela est possible il est recommandé de déporter les systèmes de mesure hors du flux neutronique.
On trouvera dans un réacteur de recherche un grand nombre d’instrumentations de mesure en support à l’exploitation, et d’autres développées pour les besoins de la recherche et du développement. Chaque dispositif inséré dans un canal dédié comprendra son propre diagnostique lié aux paramètres physiques que l’on souhaite évaluer sous bombardement neutronique. Le tableau présenté Figure 13 présente un récapitulatif des besoins de mesure en réacteurs expérimentaux avec notamment l’indication de la mesure de gaz de relâchement des gaz de fission pour lequel le capteur REMORA présenté ci-après est dédié.
32 3.2. Capteur type REMORA
Le développement du capteur REMORA est orienté autour du développement d’un capteur de caractérisation du relâchement de gaz de fission au sein des MTR. L’évaluation du relâchement des gaz de fission dans les crayons de combustible, est déterminée par la mesure simultanée de la pression interne des crayons et de la température du combustible. Toutefois, cette mesure ne fournit pas de renseignements sur la nature des gaz relâchés. Cette information est pourtant nécessaire pour la compréhension des modifications subies par le combustible lors de l’irradiation.
C’est pourquoi le CEA, en collaboration avec l’Institut d’Electronique et des Systèmes, a développé et utilisé, lors d’une précédente expérience un système de mesures acoustiques permettant le suivi sous irradiation, en temps réel, de la masse molaire du gaz contenu dans les crayons combustibles expérimentaux.
3.2.1. Principe de mesure de la composition
L’objectif de l’expérimentation REMORA est de mesurer la masse molaire des gaz de fission relâchés durant une irradiation expérimentale. Un certain nombre d’hypothèses sur la nature des gaz mesurés a permis de déterminer sa composition. [59] [5]
3.2.1.1 Gaz parfait et résonateur idéal.
Le principe de fonctionnement du capteur proposé, est inspiré du principe d’un résonateur plan idéal pour la mesure de la vitesse du son d’un gaz parfait.
La mesure est basée sur le fait que la vitesse du son dans un gaz dépend de la masse molaire du gaz. Dans le cas des gaz parfaits, la vitesse du son est donnée par l’équation :
𝑐 = √
𝛾𝑅𝑇
𝑀
( 1 )
Avec :
𝛾 = 𝐶𝑝⁄ le rapport des chaleurs massiques qui vaut 5/3 pour des gaz 𝐶𝑣 monoatomiques
R = 8.314 J.mol-1.K-1 la constante des gaz parfaits
T la température en Kelvin
33
La mesure de la célérité permet la détermination de la masse molaire. Celle-ci est réalisée à l’aide d’un résonateur acoustique dont le schéma de principe idéal, lors du fonctionnement en réflexion, est donné ci-après.
Figure 14 : Schéma de principe d'un résonateur plan idéal. [5]
Une impulsion acoustique est émise dans la cavité puis se réfléchit. La mesure du temps de vol ∆t permet de déduire la vitesse :
𝑐 =2𝐿
∆𝑡 ( 2 )
𝑐 = 2𝐿 ∗ ∆𝑓 ( 3 )
La tension théorique en fonction du temps, échogramme, mesurée aux bornes de l’émetteur/récepteur est tracée ci-après dans l’hypothèse d’un gaz parfait de vitesse égale à 500 m.s-1.
34
3.2.1.2 Design et modélisation du capteur REMORA Le schéma de principe de ce capteur est donné Figure 16.
Figure 16 : Schéma de principe du capteur REMORA.
L’émetteur/récepteur d’ondes ultrasonores est un disque de céramique piézo-électrique (PZT). Dans ce capteur, l’élément piézopiézo-électrique n’est pas en contact direct avec le gaz. Pour des besoins de sécurité les gaz de fission sont confinés dans l’enceinte de la cavité.
Une plaque d’inox, soudée au laser assure l’étanchéité (la première barrière de sécurité pour les gaz de fission) ; le PZT est brasé sur cette plaque. La présence de cette plaque et de la brasure a plusieurs effets. Tout d’abord, la part d’énergie acoustique injectée dans le gaz décroit fortement. D’autre part, les résonances de cette plaque se couplent à celle du PZT produisant plusieurs pics de résonance en plus de celles propres au PZT centrées aux alentours de 4 MHz. L’ensemble de ces résonances produit un écho spéculaire de forte amplitude en début d’échogramme. C’est la réponse temporelle du système. Dans l’espace des fréquences ceci se traduit par une forte amplitude sur laquelle se superposent les résonances du gaz (cf Figure 17).
De plus, la présence de soudure dans la conception du capteur a pour effet de coupler la partie active du capteur au corps de ce dernier et de produire des résonances parasites. Finalement, seule la zone autour de la résonance de 4 MHz reste exploitable. Dans la pratique, il est nécessaire d’utiliser des traitements de signaux perfectionnés afin de pouvoir déterminer le ∆t ou le ∆f car les échogrammes et les spectres sont très différents des représentations théoriques
35
Figure 17 : a) Echogramme et b) Spectre théorique du capteur REMORA 3.2.1.3 Développement et fabrication
Nous allons maintenant présenter le développement du capteur. Le développement et la fabrication du capteur REMORA s’est fait en plusieurs étapes. La conception de ce dispositif imposait de répondre à plusieurs questions quant aux choix des éléments piézo-électriques, mais aussi quant au choix du couplage avec la plaque métallique.
De même, il faut prendre en compte les exigences liées à l’encombrement, à la nature des câbles et à la résistance aux conditions environnementales.
La première phase de développement qui a été nécessaire, fut la sélection de l’élément piézo-électrique. Pour cela des campagnes de test sous irradiation et en température ont été menées sur divers éléments de nature et d’épaisseurs variées.
L’élément qui a été sélectionné est du Pz27 (PZT) sous forme de disque de 500 microns de chez Ferroperm [60].
Test en température jusqu’à 300°C
36
Test sous irradiation pour les doses de gamma jusqu’à 1.5Mgy à l’IRSN Saclay. Novembre 2003. [26]
Figure 19 : Installation IRMA (cellule d'irradiation et hall d'expérimentation) [61]
Test de flux de neutrons au réacteur BR1 (SCK-CEN, Centre nucléaire de recherche belge): avec une fluence de 1.57e17n/cm2 en neutrons thermiques, 1.09e16n/cm2 en neutrons épithermiques et 1,58e16n/cm2 en neutrons rapides. De février à Juillet 2006. [26]
Figure 20 : Vue du réacteur et des canaux du réacteur BR1 [62]
Les résultats de ces tests ont permis d’envisager l’utilisation de capteurs acoustiques en réacteurs expérimentaux.
En parallèle des expérimentations sur les matériaux, un démonstrateur de laboratoire a été monté en 2003 au sein de l’IES afin de tester les différentes solutions technologiques envisageables pour un capteur acoustique de mesure de composition des gaz. Une solution cylindrique avait été adoptée pour se rapprocher de la conception finale. En 2007, un prototype fabriqué en laboratoire a été réalisé afin de valider les choix technologiques.
37
Enfin de 2007 à 2008, un schéma définitif du dispositif correspondant au cahier des charges est validé par le CEA et l’IES. Le dispositif final a été fabriqué par la société Thermocoax ; l’étape de brasage de l’élément piézoélectrique sur la plaque d’inox a été réalisée par l’IES. Ce système a été breveté en juillet 2008. La figure suivante synthétise l’évolution du design du capteur au cours de ces différentes années.
Figure 21 : Synthèse de développement du Capteur REMORA, du montage en laboratoire en 2003 au modèle industriel en 2008 [5]
Le capteur acoustique développé, a permis en 2011 lors de l’expérimentation REMORA de faire une mesure continue de la composition de gaz de fission sur un réacteur en ligne pendant toute la durée de l’expérimentation avec une précision de ± 4 m/s pour la vitesse du son, de ± 7 % pour la masse molaire et de ± 2 mol% pour la fraction molaire de gaz de fission et d’hélium. [59]
Cette première étape a montré la faisabilité et l’intérêt d’une telle mesure, renforçant les besoins de développement de tels capteurs en milieu hostile. Un des points clés est la température de fonctionnement, notamment dans l’optique des nouveaux MTR. Les conditions environnementales au sein des réacteurs MTR, sont vouées à évoluer principalement en ce qui concerne la température de fonctionnement.
