Double irradiation micro-onde-micro-onde du radical OH : pompage résonnant et non résonnant

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Submitted on 1 Jan 1982

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Double irradiation micro-onde-micro-onde du radical OH : pompage résonnant et non résonnant

D. Bastard, A. Bretenoux, A. Charru, F. Picherit

To cite this version:

D. Bastard, A. Bretenoux, A. Charru, F. Picherit. Double irradiation micro-onde-micro-onde du radical OH : pompage résonnant et non résonnant. Journal de Physique, 1982, 43 (3), pp.493-499.

�10.1051/jphys:01982004303049300�. �jpa-00209418�

493

Double irradiation micro-onde-micro-onde du radical OH : pompage résonnant ^{et non} résonnant

D. Bastard, ^A. Bretenoux, ^{A. Charru et F. Picherit}

Laboratoire d’Optique Ultra-Hertzienne (*), Université de Bordeaux I, 351,

^{de la} Libération,

33405 Talence Cedex, ^France

(Reçu ^{le 6 mai} 1981, révisé le 20 octobre, accepté le 13 novembre 1981)

Résumé.

A l’aide d’un spectromètre ^{à double} irradiation micro-onde-micro-onde

modulation de la puis-

sance de pompe,

^avons étudié des phénomènes de pompage résonnant ^{et non} résonnant de OH (J = 7/2,

2 03C03/2). ^{Nous avons fait la part} de l’effet Stark dynamique ^{et déduit les} modifications d’intensité des raies dues

aux collisions dans le

de _pompage résonnant; ^nous

envisagé quelques modèles de collisions.

Abstract.

Using

double irradiation microwave-microwave spectrometer ^{with a} modulation of pumping

power, ^a study ^{of resonant and non resonant} pumping phenomena ^{of OH} (in ^{the state 2} 03C03/2, J

^7/2)

^made.

We were thus able to separate ^the contributions of dynamic ^Stark effect and of modifications of lines intensities due to collisions in the case of

resonant pumping;

have considered ^some collision models.

J. Physique ⁴³ (1982) ^{493-499 MARS} 1982, ¹

Classification Physics ^Abstracts

33. 35

34.50E

Poursuivant 1’etude du radical OH par spectrosco- pie hertzienne [1, 2], ^{nous nous} proposons d’analyser

1’influence des collisions sur OH en presence ^d’autres

gaz. Utilisant la m6thode classique qui consiste à

perturber ^r6tat d76quilibre par pompage, ^{nous avons} realise une double irradiation micro-onde-micro-onde

entre les 4 sous-niveaux de rotation du niveau J

7/2 (6tat 6lectronique 2 7r3l2) : ^{2 raies} principales PI ^et P2 (AF

0) ^et 2 raies satellites S 1 ^et S2 (AF

^± 1)

comme cela est repr6sent6 figure ^{1. Notre} objectif ^est

donc de mettre en evidence 1’influence des collisions lors d’un pompage r6sonnant ^en 6tudiant les modifi- cations d’un signal ^de sonde; ^dans notre cas, les

Fig. ^1. - Disposition des 4 niveaux du doublet de OH dans 1’etat 21’C3/2, J

7/2. vs,

13 433,982 MHz;

[Configuration of the 4 /i doubling levels of OH in the 2 ’1C3/2, ^J

7/2 state.]

2 ondes de _pompe et de sonde appartiennent ^aux

4 transitions permises ^entre les sous-niveaux du doublet A.

De fait, etant donne la proximite ^des fr6quences ^de

sonde et de pompe, nous avons 6galement ^observe

1’action d’un _pompage non r6sonnant mettant ainsi

en evidence reffet Stark dynamique ^{du au} champ 6lectrique intense de ronde _{de pompe} (effet ^Autler- Townes). ^Nous montrerons que l’intensit6 du champ

de _pompe n6cessaire _pour obtenir ^une modification notable du signal ^{de sonde} produit d6jd ^un effet Stark

dynamique important. ^Ainsi nous avons du analyser

cet effet perturbateur afin d’obtenir la seule contribu- tion des collisions a la modification de rintensit6 du

signal lors d’un pompage resonnant, ^ce qui ^constitue

notre objectif ^essentiel.

1. Dispositif exp,6rimental.

^La figure ^{2 donne le}

schema general ^du spectrometre. ^La cellule de mesure est une cavite P6rot-Fabry semi-confocale fonction- nant en reflexion, utilisable dans ^une tres large ^bande

de frequence. ^{A 13 GHz, sa} surtension en charge ^est Q

³⁰ 000 ; ^{la cavite est asservie a} 1’oscillateur (diode Gunn) ^{stabilise en} frequence.

Dans 1’etude des radicaux a courte duree de vie,

une telle cavite pr6sente de nombreux avantages :

-

la cavite est 6quivalente ^{a une} ligne ^de longueur

100 m environ, ^alors que la longueur g6om6trique ^n’est

que de 30 cm. De plus, lorsqu’ils ^sont produits ^{dans un}

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01982004303049300

494

Fig. ^2.

Spectrometre pour 1’etude de la double resonance micro-onde-micro-onde. L’onde pompe ^est envoyee ^{dans la}

cavite P6rot-Fabry ^{a 1’aide du cornet 1 :} Oscillateur a diode Gunn; 2 : Varactor d’accord ; ^{3 :} Attenuateur ; ^{4 :} Dephaseur ;

5 : Modulateur a ferrite.

[Spectrometer ^for microwave-microwave double resonance study. Pump ^{radiation enters the} Perot-Fabry cavity through ^the

horn. 1 : Gunn oscillator; ^{2 :} Tuning varactor; ^{3 :} Attenuator; ^{4 : Phase} shifter; ^{5 : Ferrite} modulator.]

guide, les radicaux sont pratiquement ^{detruits au bout}

de 20 a 30 _{cm, et} il est illusoire de chercher a obtenir des radicaux sur une plus grande longueur;

-

le diametre de la cavite est assez grand pour que les collisions sur les parois ^{ne soient} pas genantes ;

-

1’energie hyperfr6quence ^{est fortement concen-}

tr6e autour de 1’axe. L’enregistrement simple ^d’une

raie est obtenu _par modulation Zeeman a 1 kHz et detection synchrone (le champ magn6tique ^terrestre produit ^un dedoublement important ^du signal ^{et il}

doit etre compense). Les radicaux OH sont produits

soit _par cracking direct de H20, soit par reaction

(N02 ⁺ H); ^cette derniere m6thode a un meilleur rendement et c’est elle qui ^a ete utilisee ici.

L’onde de pompe ^est produite par ^{un autre} oscil- lateur Gunn stabilise en frequence qui d6livre, ^dans

toute la bande de frequence utilisee, ^une puissance ^de

l’ordre de 100 mW. Un comet pyramidal (Fig. 2) per- met d’irradier le _gaz en concentrant Fenergie ^{dans la} partie ^axiale de la cavite.

2. Resultats experimentaux.

^L’6tude exp6rimen-

tale des conditions de saturation, confirmant les pre-

visions th6oriques [3], ^a montre que les raies satellites sont plus difficiles a saturer que les raies principales;

ainsi, ^{avec la} puissance ^{dont nous} disposons, ^{la pres-}

sion totale ne doit _pas d6passer ^{10 mtorr si l’on veut}

saturer convenablement les raies satellites. L:6cart entre les raies S, ^et PI ^ou S2 ^et P2 etant tres faible

(environ 0,7 MHz), ^{il n’est} pas possible de sonder l’une des raies et de pomper la raie la plus ^{voisine en raison}

du couplage qui apparait alors. En modulant l’onde de sonde _par effet Zeeman comme on l’a indique, ^on

determine facilement la variation (I - 10)110 [4, 5] ^au

moment du _pompage r6sonnant continu, Io et 1 repre-

sentant l’intensit6 du signal ^{en 1’absence et en} presence

du champ ^de pompe. Mais il est preferable de s’affran- chir de la modulation Zeeman et de moduler _par tout ou rien la puissance de pompe [6, 7], ^ce qui ^accroit

la sensibilit6 : on enregistre alors directement (I - 10).

La variation relative correspondante (I - 10)110 peut

Fig. ^3.

Enregistrements ^des signaux ^{de sonde} S

pour diff6rentes valeurs de la frequence de pompe vp.

[Recordings ^of probe absorption S for different values of vp

(pump frequency).]

495

Fig. ^4.

Enregistrements ^des signaux ^{de sonde} P2 pour diff6rentes valeurs de la frequence de pompe vp (le gain

ete multipli6 par 0,4 pour (c)).

[Recordings ^of probe absorption P2 for different values of pump frequency _vp (for (c), gain ^was

0.4).]

etre d6termin6e par exemple ^en comparant, ^{une fois}

pour toutes et dans des conditions identiques, ^les signaux enregistr6s ^d’une part ^en utilisant la modu- lation Zeeman avec et sans pompage continu et, d’autre part, ^en modulant la puissance ^de pompe

(sans modulation Zeeman 6videmment). ^Les figures ³

et 4 representent quelques enregistrements typiques ^et

on portera ^tout particulierement 1’attention sur les cas

suivants :

-

les figures ^{3b et 4c sont} relatives a un systeme

a 3 niveaux (un ^niveau commun aux transitions de sonde s et de _pompe p);

-

les figures ^{3d et 4d sont} relatives a un pompage r6sonnant dans un systeme ^{a 4} niveaüX(aucun ^niveau

commun aux transitions s et p);

-

les figures 3 f ^{et 4a sont} relatives a des pompages

non resonnants, ^la frequence ^de pompe vp etant éloi-

gnee ^des fr6quences ^{des 4} raies;

-

enfin vp ^est proche ^{de ces} frequences ^{dans les}

autres cas.

Pour exploiter quantitativement ^ces r6sultats, ^if

convient d’analyser l’effet Stark dynamique ^{de OH et}

de determiner les formes des signaux exp6rimentaux auxquelles conduisent les m6thodes de modulation et de detection utilis6es.

3. Etude des formes de signaux enregistres. ^{- Les} signaux enregistr6s ^{ont une forme} qui s’explique ^tres

bien si l’on tient compte ^a la fois de l’effet Stark dyna- mique ^et du mode de detection utilise.

3 .1 EFFET STARK DYNAMIQUE.

Le comportement d’une molecule dans un champ rapidement ^variable

a fait 1’objet de nombreux travaux theoriques ^et exp6-

rimentaux [8-11]. ^Decouvert par Autler et Townes [8]

dans le domaine micro-onde, repris par Glorieux [12]

en utilisant le formalisme des op6rateurs ^habilles [13],

cet effet a ete etudie egalement dans le domaine opti-

que [14]. Rappelons simplement que lorsqu’une ^mole-

cule est soumise a un champ ^de pompe intense dont la frequence ^{est assez} 6loign6e ^d’une frequence ^de

resonance de cette molecule, ^il apparait ^un d6place- ment Avo ^{de la} frequence ^de sonde; ^{si la} frequence

de _pompe est strictement r6sonnante et si les transi- tions de _pompe et de sonde ont un niveau commun, la raie sonde est d6doubl6e en deux raies de meme

intensite, sym6triques par rapport ^a la, raie ^{initiale et}

distantes de la frequence ^{de Rabi} VR

I go I E/h ^ou I go I ^est r6l&ment de matrice du moment dipolaire

de la transition-sonde [15, 16]. Enfin si la frequence

de pompe ^est tres voisine de la frequence ^de resonance,

l’une des deux raies precedentes s’eloigne ^{et diminue} d’intensite, ^tandis que le deplacement de l’autre tend

vers A vo.

3.2 INFLUENCE DU MODE DE DETECTION SUR LA FORME DES SIGNAUX.

Soit f (v) ^{la fonction decrivant}

une raie d’absorption (sonde); lorsque ^le champ ^de

pompe ^est applique ^{et si ce} pompage ^{est non} resonnant,

il _y a un glissement A vo de la raie sonde qui ^{est alors}

decrite _par /(v + Avo). La pompe etant modulee ^en

amplitude, ^le signal enregistre, apres ^detection syn-

chrone, ^{est S} =/(v + A vo) - f(v) soit, ^au premier ordre, ^S

(d f/dv) vo.

Dans le domaine des pressions utilisees, /(v) ^est

une fonction de Gauss, ^d’ou

ou C est une constante, vo ^est la frequence pour laquelle /(v) ^{est maximum} et Avp ^{est la} demi-largeur ^{a mi-}

hauteur de f (v). ^{La forme de S est} celle d’un signal

derive d’une courbe d’absorption; 1’&cart ^{b v entre les}

deux pics ^{est :}

et 1’amplitude totale AS pic ^a pic ^{est donn6e} par :

ou So ^est la valeur maximum de /(v).

Ainsi, ^{c5v est constant tandis} que AS est propor- tionnel d Avo, c’est-a-dire a la puissance ^de pompage.

Enfin, ^{le sens du} signal ^derive depend ^du signe de A vo,

c’est-a-dire du fait _que vp ^est superieur ^{ou inferieur}

a la frequence de reonance. Lorsque Ie pompage ^est strictement resonnant, la raie initiale /(v) ^{est d6dou-}

bl6e en 2 raies a ± vR/2 ^de vo ^et d’intensite moitie;

le signal ^{est donc de la forme :}

Cela conduit a un signal sym6trique ^{dont la forme}

depend de vR : ^{dans le cas} d’une raie principale ^de

OH, VR

120 kHz et dans le cas d’une raie satellite

vR

20 kHz (alors que la demi-largeur Doppler ^est

AVD ^{= 30} kHz). ^Les figures ^{5a et 5c} repr6sentent ^les

signaux ^calcul6s respectivement ^{dans l’un et l’autre cas.}

496

Fig. ^5.

Calcul de la forme du signal de sonde dans le

cas

d’un pompage resonnant (systeme ^{a 3} niveaux) pour deux valeurs de la frequence ^{de Rabi} VRI lorsque l’intensit6 de la raie sonde n’est pas modifiée par le pompage (u

1) ^et lorsqu’elle ^{est att6nu6e} (u 1). (a) VR

120 kHz,

1;

(b) VR

120 kHz,

0,2; (c) VR = 20 kHz, u=l; (d)

VR

20 kHz,

0,8.

[Calculation ^{of line} shape, ^{in the case of}

^resonant pump-

ing (3 ^levels system) ^{for two} values of the Rabi frequency ^VR

when intensity ^of probe ^{line is not modified} by pumping (u

1) and when it is attenuated (u 1).]

En outre, ^{si le} pompage r6sonnant s’accompagne

d’une variation de population des niveaux _correspon- dant a la transition de sonde, la fonction /(v + vR/2)

devient maintenant u.f( v ⁺ vR/2) ^{ou u est} la variation relative de l’intensit6 de la raie, ^{et le} signal apres ^detec-

tion est modifi6 comme cela est represente figures ^5b

et 5d. Enfin, ^{si la} frequence ^de pompe vp ^{n’est pas}

exactement r6sonnante, ^on obtient des signaux dissy- m6triques ^{tels les} enregistrements exp6rimentaux figures ^{3a et 3c.}

L’analyse ^des signaux permet, ^a partir ^{des mesures}

de h

^et h2 ^définis figure ^3a, de deduire u et Avo.

4. Analyse des resultats experimentaux.

^Cette analyse ^{doit nous} permettre ^d’une part ^de justifier

1’existence de feffet Stark dynamique ^{et d’autre} part,

comme on l’a dit, de determiner les modifications des

populations des niveaux lors d’un _pompage resonnant 4 .1 JUSTIFICATION DE L’EXISTENCE D’UN EFFET STARK DYNAMIQUE.

Les propri6t6s de 1’effet Stark dyna- mique conduisent, ^{dans le cas de} OH, ^{aux resultats}

suivants :

a) Lorsque ^la frequence ^de pompe vp ^{est assez}

6loign6e ^des fr6quences ^de resonance, ^le deplacement A vo ^{soit ici} AVjk correspondant par exemple a la satel- lite Si (Fig. 1) ^{est :}

ou E est l’amplitude ^du champ electrique ^{de l’onde}

de pompe (on ecrirait des relations analogues pour les autres transitions). ^La figure 6 repr6sente ^{les varia-}

tions theoriques ^des deplacements ^de frequence ^lors-

que la sonde est soit S1, ^soit P2 ^en fonction de vp.

Fig. ^6.

^Calcul theorique ^du deplacement ^de frequence

de sonde Av produit par 1’effet Stark dynamique

^fonc-

tion de la frequence de pompe vp (on n’a pas represente ^les

branches situ6es entre S1 ^et P1 ^{et entre} P 2 ^et S2) -

^Sonde P2 ;

^Sonde S1’

[Theoretical calculation of Av (frequency shift of the probe given by dynamic ^Stark effect)

_v, (pump frequency) (branches ^between S

^and P

and between P2 ^and S2

not shown).

^Probe P2 ;

^Probe SI.]

On remarque que 1’alternance des signes ^n’est pas la meme dans les deux cas pour les 3 regions vp vs,, VPl v p vP2 ^et vp > vs2, cela etant du ^au fait _que les termes I 1112 ^{relatifs aux raies} principales ^sont

environ 30 fois plus grands que ^ceux relatifs aux raies

satellites; ^{comme on I’a} dit, ^{le sens des} signaux ^derives depend ^du signe de Av, ^ce qui explique ^revolution

des formes sur les figures ^{3 et 4.}

b) Lorsque _vp ^{est loin des} fr6quences ^{des 4} raies,

la relation ci-dessus se simplifie : par exemple ^{la sonde}

etant P2, A Vik ^{se reduit à}

a mieux de 1 % ^{a condition} que vp - Vik I > 1,6 ^MHz.

Cela se v6rifie bien figure ^{7 ou l’on a} repr6sent6

les variations de AS (qui ^sont proportionnelles ^à

Fig. ^7.

^{Variation de} 1’amplitude pic ^a pic ^{AS du} signal

de sonde P2

^fonction de 1’ecart entre la frequence ^de

pompe vp ^{et celle de} sonde vs (ou vi,). (1) vp > vs ; (2) vp ^vs (echelles arbitraires).

[Variation ^of peak ^to peak amplitude ^{AS of} probe absorp-

tion P2

^deviation between pump frequency vp ^and

probe frequency vs (or vi,). (1) vp

vs ; (2) _vp vs (arbi-

trary units).]

497

A vik) pour ^une variation de vp - ^{v; allant} jusqu’a

20 MHz. D’ailleurs, ^{c’est a} partir de la valeur experi-

mentale de AS/So que nous avons calcule la frequence

de Rabi _{vR pour} les raies principales ^et satellites, ^{en vue}

de la determination des formes de signaux ^etudies

§ ^3.2 puisqu’il ^n’est pas possible de connaitre avec

precision l’intensit6 du champ 6lectrique de l’onde de pompe dans la cavite.

c) Lorsque ^la frequence ^{de pompe} vp ^est eloignee

des fr6quences ^{des raies}

exemples figures 3 f ^et

4a - l’écart entre les deux extrema du signal ^derive

est constant et vaut 6 v

50 kHz en bon accord ^avec 6v

1,70 AvD puisque AVD

^{30 kHz.}

d) ^{Dans ce cas,} pour ^une frequence ^de pompe vp donnee, l’amplitude pic ^a pic ^{AS du} signal ^{est bien}

une fonction lin6aire de la puissance ^de pompe confor- mement a la theorie puisque A vo ^est fonction de E2 ;

cela montre par ailleurs _que la puissance ^{de pompe,} qui ^reste inferieure a 100 mW, n’influence _pas la forme du signal ^de facon ^sensible.

e) Enfin, lorsque ^la frequence ^de pompe vp ^{est tres} voisine d’une frequence de resonance

maximum de la raie

et en est distante de _c, on devrait en toute rigueur ^tenir compte ^{du fait} que ⁸ depend ^{de la} composante de vitesse des molecules (effet Doppler)

et cela pourrait alterer la forme du signal. ^{De fait,}

nous avons justifié exp6rimentalement que ^cette influence est negligeable ^{de la faqon suivante.}

Le champ ^de pompe n’etant plus ^{module en} ampli- tude, ^{on effectue une} modulation Zeeman. Dans le cas

d’un _pompage r6sonnant

sonde S 1 ^et pompe P2

par exemple

^{on suit} revolution du signal pour des valeurs croissantes de la puissance de pompe : le signal

diminue de 80 % lorsque ^la puissance ^de pompe croit de 0 a sa valeur maximum. On constate que la forme des signaux ^{ne varie} pas, ^en particulier ^leur largeur

reste constante (a ^la precision ^{des mesures} pres, ^soit

de l’ordre de 5 %).

4.2 MODIFICATION DES INTENSITTS DES RAIES LORS DES POMPAGES RESONNANTS.

Soulignons ^d’abord que 1’effet Stark dynamique que nous venons d’analyser revet, ^{dans le cas} des niveaux consideres de OH, ^une importance ^telle qu’il n’est pas possible de s’en affran- chir en diminuant la puissance ^de pompe, ^{tout en} maintenant un pompage suffisant.

En effet, ^{dans le cas de la} frequence ^de pompe stric- tement r6sonnante, ^{il serait} necessaire _que la frequence

de Rabi

120 kHz _pour les raies principales ^avec

l’intensité du champ de pompe utilise

^reste tres inferieure a la largeur Doppler de la raie - 30 kHz - et qu’elle soit environ 100 fois plus ^{faible; la} puissance

serait ainsi 104 fois plus petite. ^{Or 1’etude} exp6rimen-

tale de la saturation montre qu’avec ^la puissance ^de

pompe maximum dont ^nous disposons, ^{on sature à}

80 % les raies satellites et a 98 % ^{les raies} principales

et si on divise _par 10 000 cette puissance, ^{on atteint} largement dans les deux cas le palier ^{du domaine non}

Tableau 1.

Variation relative u de /’intensité de la raie sonde S, ^ou PI lorsqu’on pompe l’une des deux

autres raies S2 ^ou P2 ^{réalisant ainsi des} systèmes ^{à 3}

ou 4 niveaux.

[Relative ^{variation u of probe} intensity (S

^or PI)

when one pumps the other lines (S2 ^or P2), carrying

out 3 or 4 levels systems.]

sature ; ^{ii est evident} qu’on ^ne peut voir alors aucune

modification du signal ^{de sonde.}

11 n’est donc pas possible de s’affranchir de 1’effet Stark dynamique, ^{il est} indispensable ^{de le} soustraire,

et la m6thode que nous avons d6velopp6e parait, par les nombreux recoupements, r6pondre ^{tout a fait à}

ce but

Ainsi nous avons pu determiner ^u dans chacune des 8 combinaisons possibles de pompage. Etant donne la sym6trie ^{des 4} raies de OH et donc des resultats

obtenus, nous avons represente tableau I les 4 cas

typiques relatifs a des systemes ^{a 3 et 4} niveaux. On constate que ^{u est} inferieur a 1 dans le premier ^cas (diminution ^du signal ^de sonde) ^et superieur ^{a 1 dans}

1’autre cas. La figure ^{8 montre deux} exemples ^{de varia-}

tions de _u, au voisinage ^de _vp resonnant, calcul6es à

partir ^des enregistrements lorsque ^{sonde et} pompe sont les deux satellites (Fig. 8a) ^{ou les deux} principales (Fig. 8b).

Fig. ^8.

^{Variation relative}

de l’intensit6 d’une transi- tion de sonde

voisinage ^d’une frequence de pompe r6son- nante vp ^{dans un} systeme a 4 niveaux. (a) ^Sonde S, ^et pompe

au

voisinage ^de S2 ; (b) ^Sonde P2 ^et pompe

voisinage ^de P,.

[Relative ^variation

^of intensity ^of

probe ^transition

near a

resonant pump frequency vp ⁱⁿ

^{4 levels} system.

(a) ^Probe Si and pump

S2 ; (b) ^Probe P2 and pump

near

Pl. ]

498

5. Recherche d’un modèle de collision.

A 1’6qui-

libre thermodynamique, ^{on sait que les intensit6s}

relatives de S

et P

sont 1 et 27. Lorsqu’on ^etablit

un pompage, les valeurs de ^u permettent de calculer les nouvelles intensit6s relatives port6es ^{tableau II,} premiere ligne.

Lorsque 1’equilibre thermodynamique ^est rompu par le pompage, des transitions radiatives ^et colli- sionnelles conduisent a un nouvel 6quilibre. ^{Les sec-}

tions efficaces de collision

et donc les regles ^de

selection

ne sont pas ^connues. De plus, ^{la densite}

de OH est faible

quelques centiemes de la pression

totale

et les collisions dominantes sont celles de OH

avec N02 ^et H2. ^En fait, l’interaction OH-NO2 ^{est de}

nature dipole-dipole ^alors que l’interaction OH-H2

est de nature dipole-quadrupole. ^{Nous avons montre,}

a partir ^{de la mesure des} largeurs ^de raies, que la section efficace de collision correspondant ^{a la tran-}

sition hertzienne 6tudi6e

raie P ou P2

^{est 5 fois} plus grande ^{dans le} premier ^cas que dans le second [1 b], globalement ^on peut donc admettre _que les collisions

OH-NO2 ^sont pr6pond6rantes (nous ^{avons évidem-}

ment v6rifi6, ^en faisant varier la pression ^de N02, que la largeur de Ix raie est une fonction lin6aire de cette

pression). ^{11 est ainsi} 16gitime de considerer _que les transitions collisionnelles 6tudi6es a 1’aide de ^ce _pom- page

^et donc les parametres ^u

traduisent essen-

tiellement 1’interaction OH-NO2.

a) ^{La deuxieme} ligne du tableau II est relative a des

pressions tres faibles ( ^{1 0 -10} torr) : ^les probabilit6s

de transitions collisionnelles 6tant proportionnelles ^à

la pression p, ^sont tres petites devant les probabilit6s

de transitions radiatives; ^{c’est un cas} limite. Par la Tableau II.

lntensités relatives des raies sondes S,

et PI ^sous l’influence ^d’un pompage résonnant sur S2

OU P2 : valeurs mesurées et calculées _{pour 4} modèles de collisions.

[Relative intensities of probe S1 ^and Pi under ^influence

of resonant pumping S2 ^or P2 : measured and calcula- ted values for 4 collision models.]

suite, ^{on a} donne a la pression p la valeur de 1 mtorr et les transitions collisionnelles jouent ^{un role} impor-

tant dans l’équilibre ^des populations.

b) La troisieme ligne ^{montre une autre situation}

limite : l’absence de regles de selection _pour les tran- sitions induites _par collision. Cela peut ^{se traduire} par

une section efficace de collision _cho constante, 6gale

a 10-15 cm’ _pour toutes les transitions possibles, qu’elles ^{soient ou non} radiativement permises. (La

valeur 10-15 cm2 est un ordre de grandeur ^obtenu

a partir ^{des mesures de} largeur ^{de raies} [ 1 b] ; ^{les r6sul-}

tats ne sont guere sensibles a cette valeur et c’est d’ailleurs le produit 6o p qui intervient evidemment dans les calculs.)

c) ^{Dans le cas} d’interactions dipole-dipole, qui ^sont preponderantes ici, ^la probabilite de transition colli- sionnelle entre 2 niveaux 1 et 2

donc la section efficace de collision correspondante - ^est propor-

tionnelle a ! I J112 I [17] soit, pour la transition donnee,

a I/Z 12/9 ^{ou E12 est} la force de raie et g ^la multipli-

cite du niveau inferieur. La quatrieme ligne ^{du tableau} correspond ^donc a des sections efficaces de collision

egales ^a Qo vF2:/g, les transitions collisionnelles ob6is- sant ainsi aux memes regles de selection _que les tran- sitions radiatives.

d) ^{On sait} cependant que des transitions collision- nelles correspondant ^{a AJ}

^{± 2} peuvent ^se pro- duire [5] : ^la cinquieme ligne ^{du tableau} correspond

aux memes regles que dans le cas c) ^en consid6rant

en plus ^une section efficace de collision constante,

Jo pour ^toutes les transitions AJ

+ 2, ^AF

^{0. Ce} dernier modele semble constituer la meilleure appro- che _pour expliquer ^{nos resultats} experimentaux : ^lors

du _pompage de S2, les resultats experimentaux ^indi- quent ^une modification, par rapport ^a I’ETL, ^tres comparable ^bien que plus ^{faible, cela} pouvant s’expli-

quer par le fait _que l’on ne sature pas completement,

par pompage, la transition S2 ; ^{lors du} pompage de P2,

la modification de P, ^est satisfaisante; par contre, ^il y ^a pour S2 ^un mauvais accord qui ^n’a pas ete ameliore

jusqu’ici.

D’autres auteurs ont propose ^{des sections efficaces}

de collision proportionnelles a la force de raie E [18]

ou au rapport ^des multiplicit6s des niveaux concer-

nes [19]; ^{Faccord avec-nos resultats est moins bon.}

6. Conclusion.

Malgr6 ^les difficult6s inh6rentes à 1’elimination de feffet Stark dynamique, ^{nous avons}

pu, a partir des resultats experimentaux ^{obtenus en}

double irradiation micro-onde-micro-onde du radical

OH, determiner les variations d7intensit6 des signaux

lors d’un pompage resonnant, ^{mettant ainsi en evidence}

l’influence des collisions; ^la recherche d’un modele de collision n’a _pas conduit jusqu’ici ^{a un accord dans}

tous les cas. D’autres experiences ^{de double} irradiation

sont en cours, ^avec des fr6quences ^{de pompe et de sonde}

plus 6loign6es.

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