Trend evolution of Carbonyl Sulfide above Jungfraujoch

(1)

Time series of atmospheric gases playing a role in global warming deduced from infrared observations performed at the Jungfraujoch station :

characterization of their long-term trends, seasonal and interannual variations.

Institute of Astrophysics and Geophysics

Groupe Infrarouge de Physique Atmosphérique et Solaire University of Liège

Belgium

Journée des Doctorants

08 mai 2014

Bernard Lejeune

TREND EVOLUTION OF CARBONYL SULFIDE ABOVE JUNGFRAUJOCH

(2)

Journée des Doctorants 08 mai 2014 • GIRPAS • FTIR/Joch • OCS • OCS tropo • OCS strato • Next

GIRPAS : Groupe InfraRouge de Physique Atmosphérique et Solaire

• Etude de la composition chimique de l'atmosphère terrestre

• Mesures régulières de spectres solaires à haute-résolution dans l’infrarouge • Développements instrumentaux (technique de transformée de Fourier et traitement de l'information), archivage des données, activités de validation et d'intercomparaison

(3)

Journée des Doctorants 08 mai 2014

Trend evolution of carbonyl sulfide above Jungfraujoch

• GIRPAS • FTIR/Joch • OCS • OCS tropo • OCS strato • Next

(4)

(5)

(6)

Journée des Doctorants 08 mai 2014 • • • • • • High-altitude International Scientific Station of the Jungfraujoch

(46.5°N, 8.0°E, 3580m asl) • GIRPAS • FTIR/Joch • OCS • OCS tropo • OCS strato • Next

(7)

(8)

(9)

(10)

(11)

(12)

Journée des Doctorants 08 mai 2014 Biomass burning Soils Volcanism Anthropogenic Direct and indirect (CS2 oxidation) Atmospheric loss (oxidation, photolysis) Vegetation Oceans

Direct and indirect (CS2 and DMS

oxidation)

• principal gaz soufré présent dans l’atmosphère – gaz à effet de serre

• sources principales : oxydation DMS [(CH₃)₂S] et CS₂, échanges océans-atmosphère • puits principaux : capture par les végétaux terrestres et les sols, oxydation par OH •concentration troposphérique actuelle : environ 500 ppt

OCS : oxysulfure de carbone

(13)

Troposphere Stratosphere

OCS

SSA

OCS

CS

₂

DMS

SO

2 Large uncertainties

?

Main contributor ?

SSA ?  Stratospheric Sulfate Aerosol (20 km d’altitude) – Junge Layer

• interactions chimiques avec la couche d’ozone • influence le bilan radiatif de la stratosphère • origine : éruptions volcaniques ou aérosols sulfatés/OCS/SO₂

• OCS contributeur potentiellement significatif (durée de vie et solubilité)

• impact OCS sur réchauffement : limité (effet GES neutralisé par effet SSA)

• Autre intérêt pour suivre OCS : comparer la capture végétative

de CO₂ avec celle de OCS permet

de mieux distinguer les processus de photosynthèse et de

respiration (Berry et al., 2013, Campbell et al., 2008) • GIRPAS • FTIR/Joch • OCS • OCS tropo • OCS strato • Next

(14)

Journée des Doctorants 08 mai 2014 • • • • • • Suntharalingam et al., 2008 NEW IMBALANCE - 235

sous-estimation de la capture végétative dans les bilans OCS... impliquant l’existence d’une source non identifiée équivalente à 40% des sources connues !

(15)

Journée des Doctorants 08 mai 2014 • • • • • • Trend evolution of carbonyl sulfide above Jungfraujoch

Base de données :

• environ 5700 spectres solaires à ce jour (à mettre à jour)

couvrant la région spectrale de la forte bande fondamentale γ₃ centrée sur 2062 cm-1

• régulièrement enregistrés sous ciel dégagé depuis janvier 1995 jusque mai 2013 (à mettre à jour)

Optimalisation (toujours en cours) de la stratégie d’inversion pour

déterminer l’abondance

atmosphérique d’OCS à partir des spectres solaires IR :

(16)

• paramètres spectro HITRAN 2008 • 4 micro-fenêtres couvrant la région spectrale 2047-2055 cm-1_{, associées}

avec une micro-fenêtre étroite destinée à fitter l’isotopologue principal de CO₂ •interférences majeures : O₃, CO₂, H₂O, CO et raies solaires • séparation isotopique pour CO₂ (isotopologues 626 and 628) et H₂O (isotopologues 161 et 181)

• fitting du profil vertical de O₃ (scaling pour les autres) • matrice de covariance « a priori » combinant la variabilité de mesures in situ et satellitaires • GIRPAS • FTIR/Joch • OCS • OCS tropo • OCS strato • Next

(17)

SERIE TEMPORELLE POUR OCS AU-DESSUS DU JUNGFRAUJOCH

à partir des mesures FTIR

(18)

Journée des Doctorants 08 mai 2014 • • • • • • C 1 C 2 .1 C 2 .2 • Premier vecteur (C1) : 3.6-16 km • Deuxième vecteur : C2.1 : 3.6-10.7 km (tropo) C2.2 : 13.8-23.4 km (strato) • GIRPAS • FTIR/Joch • OCS • OCS tropo • OCS strato • Next

(19)

SERIE TEMPORELLE POUR OCS TROPOSPHERIQUE

AU-DESSUS DU JUNGFRAUJOCH à partir des mesures FTIR

C2.1

Tendance pour 1995-2001 en accord avec d’autres études

(Rinsland et al., 1998; Sturges et al., 2001; Mahieu et al., 2003; Montzka et al.,2004)

Tendance pour 2002-2008: à notre connaissance, aucune étude ne traite de

cette période de reprise

(20)

Journée des Doctorants 08 mai 2014 Atmospheric Measurements of OCS from the National

Oceanic and Atmospheric Administration (NOAA)/Earth System Research Laboratory/Global Monitoring Division

(GMD) Flask Program – Boulder, Colorado

NOAA/GMD Halocarbon Flask Network: 15 stations including nwr=Niwot Ridge, Colorado, USA (40N, 105.5W, 3475 m asl) (University of Colorado site)

OCS TROPO : COMPARAISON JUNGFRAUJOCH FTIR/NIWOT RIDGE IN SITU

Tendance globale pour le réseau NOAA (période 2000-2012) : légère augmentation ne dépassant pas 3% (WMO 2014)

(21)

Journée des Doctorants 08 mai 2014 • • • • • • Trend evolution of carbonyl sulfide above Jungfraujoch

EVOLUTION DU OCS TROPOSPHERIQUE : EMISSIONS ANTHROPIQUES ?

• Importance des émissions anthropiques démontrées par les mesures OCS réalisées par forage de carottes glaciaires (+60% / niveau préindustriel) et par le ratio inter-hémisphère

• Part des émissions anthropiques : de 30% (niveau global) à 60% (30-90°N)

1. Oxydation du CS₂ industriel 2. Combustion de biomasse

3. Emissions anthropiques directes

Chin&Davis, 1993

Watts, 2000 Not mentioned by Chin&Davis (1993)

Chin&Davis, 1993 • GIRPAS • FTIR/Joch • OCS • OCS tropo • OCS strato • Next

(22)

Journée des Doctorants 08 mai 2014 • • • • • • • Tendance OCS pour la période 2002-2008 : + 1.08% / year  + 7.6%

• Tendance Production Aluminium pour la période 2002-2008 + 13 millions de tonnes  + 4% des émissions globales d’OCS...

(23)

Chin&Davis, 1993

Smith et al., 2011

• Très peu d’études sur les facteurs

d’émissions d’OCS liés à la combustion du charbon

• Sous-estimation des émissions chinoises d’OCS entre 30 et 100%... (Blake et al., 2004) Hofmann et al., 2009 • GIRPAS • FTIR/Joch • OCS • OCS tropo • OCS strato • Next

(24)

Estimation de l’évolution des

émissions d’OCS liées à la combustion du charbon en utilisation les

émissions de SO₂ • GIRPAS • FTIR/Joch • OCS • OCS tropo • OCS strato • Next

(25)

OCS STRATOSPHERIQUE AU-DESSUS DU JUNGFRAUJOCH

à partir des mesures FTIR

C2.2 • GIRPAS • FTIR/Joch • OCS • OCS tropo • OCS strato • Next

(26)

OCS STRATO : COMPARAISON JUNGFRAUJOCH FTIR/ACE-FTS 41.5-51.5°N

(27)

OCS STRATOSPHERIQUE ET LA COUCHE DE SSA

• Source principale supposée : émissions volcaniques

• Tendance SSA : +4-10%/an (2000-2010... aucune

éruption massive)

• OCS est-il le principal contributeur de soufre en période non-volcanique ?

 grosse incertitude sur la part d’OCS oxydée en SO₂ (30% ?)... les études isotopiques se

contredisent sur le sujet

 réponse plutôt négative sur base de nos mesures, des mesure satellitaires et d’autres auteurs (Coffey & Hannigan, 2011, Rinsland et al., 2008): pas de tendance à la hausse pour OCS dans la stratosphère

 SO2 ? Asie + mousson (Hoffmann et al., 2009)  volcans tropicaux ? (Vernier et al., 2011, Neely et al., 2013)

Trend evolution of Carbonyl Sulfide above Jungfraujoch

Journée des Doctorants

08 mai 2014

Bernard Lejeune

GIRPAS : Groupe InfraRouge de Physique Atmosphérique et Solaire

OCS : oxysulfure de carbone

OCS

SSA

OCS

CS

DMS

SO

?

?

SERIE TEMPORELLE POUR OCS AU-DESSUS DU JUNGFRAUJOCH

à partir des mesures FTIR

SERIE TEMPORELLE POUR OCS TROPOSPHERIQUE

AU-DESSUS DU JUNGFRAUJOCH à partir des mesures FTIR

OCS TROPO : COMPARAISON JUNGFRAUJOCH FTIR/NIWOT RIDGE IN SITU

EVOLUTION DU OCS TROPOSPHERIQUE : EMISSIONS ANTHROPIQUES ?

OCS STRATOSPHERIQUE AU-DESSUS DU JUNGFRAUJOCH

OCS STRATO : COMPARAISON JUNGFRAUJOCH FTIR/ACE-FTS 41.5-51.5°N

OCS STRATOSPHERIQUE ET LA COUCHE DE SSA

TO DO LIST

• Utilisation du

modèle

GEOS-Chem implanté

récemment sur

serveur GIRPAS

pour simuler

différents scénarii

d’émissions

• Finaliser l’optimisation de la stratégie d’inversion FTIR pour OCS

• Comparer les

mesures FTIR du

Jungfraujoch avec

les mesures IN SITU

réalisées sur le

même site par

l’EMPA

MERCI POUR VOTRE ATTENTION