Nouvelle méthode de diagnostic optique des plasmas thermiques : application au mélange argon-hydrogène-hélium

UNIVERSITÉ TOULOUSE III - PAUL SABATIER U.F.R. Physique-Chimie-Automatique

THÈSE

en vue de l'obtention du

DOCTORAT DE L'UNIVERSITÉ DE TOULOUSE délivré par l'Université Toulouse III - Paul Sabatier

Discipline : Physique des Plasmas

Marie-Émilie ROUFFET

NOUVELLE MÉTHODE DE DIAGNOSTIC OPTIQUE

DES PLASMAS THERMIQUES :

APPLICATION AU MÉLANGE ARGON-HYDROGÈNE-HÉLIUM

Président :

M. Olivier Eichwald Professeur, Université Paul Sabatier (LAPLACE) Rapporteurs :

M. Anouar Souani Directeur de Recherche, Ecole Centrale Paris (EM2C) M. Pascal André Professeur, Université Blaise Pascal (LAEPT)

Examinateurs :

M. Erick Meillot Ingénieur de Recherche au CEA

M. Yann Cressault Maître de Conférences, Université Paul Sabatier (LAPLACE) M. Alain Gleizes Directeur de Recherche, Université Paul Sabatier (LAPLACE)

UNIVERSITÉ TOULOUSE III - PAUL SABATIER U.F.R. Physique-Chimie-Automatique

THÈSE

en vue de l'obtention du

DOCTORAT DE L'UNIVERSITÉ DE TOULOUSE délivré par l'Université Toulouse III - Paul Sabatier

Discipline : Physique des Plasmas

Marie-Émilie ROUFFET

NOUVELLE MÉTHODE DE DIAGNOSTIC OPTIQUE

DES PLASMAS THERMIQUES :

APPLICATION AU MÉLANGE ARGON-HYDROGÈNE-HÉLIUM

Président :

M. Olivier Eichwald Professeur, Université Paul Sabatier (LAPLACE) Rapporteurs :

M. Anouar Souani Directeur de Recherche, Ecole Centrale Paris (EM2C) M. Pascal André Professeur, Université Blaise Pascal (LAEPT)

Examinateurs :

M. Erick Meillot Ingénieur de Recherche au CEA

M. Yann Cressault Maître de Conférences, Université Paul Sabatier (LAPLACE) M. Alain Gleizes Directeur de Recherche, Université Paul Sabatier (LAPLACE)

Remerciements 5

Remerciements

Je souhaite tout d'abord remercier chaleureusement Monsieur Alain Gleizes, Directeur de Recherche au laboratoire Laplace, sous la direction duquel j'ai eectué mes travaux de thèse. J'ai beaucoup apprécié sa constante bienveillance à mon égard, sa grande pédagogie ainsi que ses conseils avisés.

Merci aussi à Yann Cressault, Maître de Conférences au laboratoire Laplace, co-encadrant de ma thèse. L'intérêt qu'il a porté à mes travaux, son soutien et sa conance, mais aussi sa sincérité et sa sympathie sont pour beaucoup dans la réussite de ce travail.

J'ai été ravie de compter parmi les membres de mon jury Messieurs Anouar Souani, Directeur de Recherche à l'Ecole Centrale de Paris (EM2C), et Pascal André, Professeur à l'Université Blaise Pascal (LAEPT), tous deux rapporteurs de ce travail, ainsi que Monsieur Erick Meillot, Ingénieur de Recherche au CEA. Monsieur Olivier Eichwald, Professeur au laboratoire Laplace, a présidé le jury lors de la soutenance. Pour cela, mais aussi pour les échanges agréables que nous avons eus durant ces trois années qui viennent de s'écouler, je tiens à le remercier.

Merci aux rapporteurs ainsi qu'aux quatre autres membres du jury que je viens de citer, pour le temps qu'ils ont consacré à la lecture de ce mémoire. Les remarques et suggestions constructives qu'ils m'ont adressées m'ont permis d'approfondir certaines notions, et de les faire mieux transparaître dans le manuscrit.

Ce travail, mi-expérimental/mi-théorique, n'aurait pu être mené à bien sans l'intervention des Techniciens et Ingénieurs. Je remercie Messieurs Pierre Fort, Technicien, Nordine Ouahhabi et Franck Mosser, Assistants Ingénieurs, Alain Boulanger, Ingénieur d'Etude ainsi que Jacques Salon, Ingénieur de Recherche au laboratoire Laplace.

début de ma thèse, et qui a régulièrement suivit mes travaux. J'ai beaucoup apprécié ses conseils et sa bonne humeur.

Je remercie l'ensemble des membres du laboratoire Laplace, pour avoir partagé avec moi leur savoir, pour m'avoir encouragée, conseillée et aidée à chaque sollicitation. Merci en particu-lier à Madame Marie-Claude Bordage, à Messieurs Philippe Teulet, Manitra Razanimanana, Jean-Jaccques Gonzalez, Pierre Freton, Michel Aubès, Laurent Garrigues et André Ricard.

Merci aussi à mes collègues de bureau qui se sont succédés durant ces trois années. Merci en particulier à Julie Benech, dont les canelés inoubliables me manquent déjà, à Hugues Hin-gana, notre dieu du stade, et à Gaëlle Escallier, le futur Léonard de Vinci.

Je voudrais remercier les doctorants et jeunes permanents, en compagnie desquels j'ai passé de très agréables moments : Karina, Alexandre, Areski, Axel, Brice, David, François, Gérald, Julien, Jaime, Riad, Mathieu, Nofel, Peyo, Sounil et tous les autres.

Je tiens aussi à remercier Myriam Dziadowiec, du service Secrétariat, ainsi qu'Albert Dony, du service Informatique, Jean Farenc, du service Communication, et Agnès Gaunie-Picart, du service Documentation. Toujours disponibles, je les remercie du temps qu'ils ont pu me consa-crer.

Je remercie mes amis, qui me soutiennent et m'encouragent, avec lesquels je passe d'agréables moments, et que je revois toujours avec un immense plaisir. Merci à Ana, Christelle, Cindy, Claudia, Flo, Isa, Julie, Mathilde, Manue, Sidonie, Yaël, Greg, Guillaume, Jean-Luc, Juju, Luis, Paul, Ronan, Vilfrid, Vivien, Yves... Je n'oublie pas non plus ceux avec qui je partage d'intenses moments musicaux : Audrey, Marie, Monique, Odile, Steph, Sylvie, Vinie, Béla, Greg, Jean, Johan, Olive...

Remerciements 7

Je voudrais clore ces remerciements en exprimant toute ma gratitude envers ma famille, grâce à laquelle je peux écrire ces quelques lignes aujourd'hui. Merci à mes parents, à mes frères, Christophe, Jean-Baptiste, Benoît et Benjamin, à leurs épouses, Valérie, Patricia et Diane, ainsi qu'à leurs enfants, Anaïs, Elodie, Jules et Timothée. Je me permets également de remercier deux personnes qui ont beaucoup compté pour moi : Mémé et Tatie.

Auteur : Marie-Émilie Rouet

Titre : Nouvelle méthode de diagnostic optique des plasmas thermiques : application au mé-lange argon-hydrogène-hélium

Directeur de thèse : Alain Gleizes, Université Paul Sabatier, LAPLACE-UMR 5213 CNRS, 118 route de Narbonne, Bât 3R2, 31062 Toulouse Cedex 4

Date et lieu de la soutenance : Le 22 Septembre 2008, au Laboratoire Laplace, Université Paul Sabatier, UMR 5213 CNRS, 118 route de Narbonne, Bât 3R2, 31062 Toulouse Cedex 9

Résumé :

Les plasmas thermiques sont des systèmes complexes utilisés dans de nombreuses applica-tions industrielles. Leurs propriétés intrinsèques et les transferts d'énergie qui s'y déroulent, très diciles à appréhender et à quantier, sont de plus en plus étudiés pour la complexité des phénomènes physiques mis en jeu. La température est une des grandeurs particulièrement pertinente à étudier, car elle est d'une part un élément de contrôle du bon déroulement des processus, et d'autre part un paramètre clé dans la connaissance des propriétés des plasmas.

Les travaux réalisés ont consisté à développer une nouvelle technique de mesure simple et able de la température d'un plasma, qui puisse s'appliquer rapidement sur des réacteurs à plasmas industriels. Nous avons restreint notre étude au mélange Ar-H2-He.

Dans un premier temps, le rayonnement théorique du plasma a été calculé. Pour cela, nous avons considéré d'une part le fond continu, qui nécessite une attention particulière pour les contributions atomiques et moléculaires, dont le rôle peut être important dans les régions pé-riphériques du plasma, et d'autre part les raies, dont l'absorption a été prise en compte, grâce à une étude approfondie. Pour des températures comprises entre 5 kK et 30 kK, les calculs radiatifs de 30 nm à 4500 nm ont permis d'établir une base de données théoriques servant de point de départ pour la réalisation pratique de l'étude.

En parallèle, un dispositif expérimental a été développé, avec la mise en place d'un arc stabilisé par paroi. Les émissivités du plasma ont été recueillies par spectroscopie d'émission pour des arcs établis dans l'argon pur et dans les mélanges Ar-H2. Une comparaison des valeurs

expérimentales et théoriques a permis de déterminer la température du plasma. L'évaluation de cette température par des techniques classiques de spectroscopie d'émission a complété la validation de notre nouvelle méthode de diagnostic.

Mots clés : Plasma ; Arc stabilisé ; Diagnostic ; Rayonnement ; Spectroscopie ; Température ; Argon ; Hydrogène ; Hélium ; Continuum ; Raies ; Élargissement

Discipline administrative : Physique des Plasmas

Laboratoire : Laboratoire Laplace, Université Paul Sabatier, UMR 5213 CNRS, 118 route de Narbonne, Bât 3R2, 31062 Toulouse Cedex 9

Author : Marie-Émilie Rouet

Title : New optical diagnostic method for thermal plasmas : application to argon-hydrogen-helium mixture

Director of search : Alain Gleizes, Paul Sabatier University, LAPLACE-UMR 5213 CNRS, 118 route de Narbonne, Bât 3R2, 31062 Toulouse Cedex 4

Date and place of the Ph.D. presentation : 22th September 2008, Laplace Laboratory, Paul Sabatier University, UMR 5213 CNRS, 118 route de Narbonne, Bât 3R2, 31062 Toulouse Cedex 9

Summary :

Thermal plasma temperature is a key parameter in the study of intrinsic properties as well as in the control and optimization of industrial processes. To determine the temperature, emis-sion spectroscopy is often used because the intensity of the plasma radiation changes strongly according to its temperature.

A new diagnostic method to evaluate thermal plasma temperature is investigated. Both simple and reliable, this technique can fast be applied on industrial reactors. This method in principle consists of using the relative and absolute dependencies on temperature of the emit-ted plasma radiation in various spectral regions.

The technique needs a preliminary study to calculate these relations. So the theoretical plasma radiation was calculated. We have considered the continuum, by paying a particular attention in atomic and molecular contributions, and the lines, by taking into account the absorption. Radiative calculations are allowed to establish a base of theoretical data, from 30 nm to 4500 nm and 5 kK to 30 kK, for Ar-H2-He plasma mixtures at atmospheric pressure.

An experimental study was carried out to validate the methods. The set-up is composed of a wall-stabilized arc and a multichannel spectrometer. Values of temperature obtained by the new method are compared with literature and the classical measurements based on absolute line intensity method. We limit to work in pure argon and Ar-H2 mixture. Experimental results

are presented and discussed.

Keywords : Plasma ; Stabilized arc ; Diagnostic ; Radiation ; Spectroscopy ; Temperature ; Ar-gon ; Hydrogen ; Helium ; Continuum ; Lines ; Broadening

Administrative topic : Plasma Physics

Laboratory : Laplace Laboratory, Paul Sabatier University, UMR 5213 CNRS, 118 route de Narbonne, Bât 3R2, 31062 Toulouse Cedex 9

Table des matières

Introduction générale

28

1 GÉNÉRALITÉS SUR LES PLASMAS THERMIQUES

ET LEUR RAYONNEMENT 29

Introduction . . . 31

1.1 Équilibre thermodynamique . . . 31

1.1.1 Lois générales des plasmas . . . 31

1.1.2 Équilibre thermodynamique complet (ETC) . . . 32

1.1.3 Lois vériées par un plasma à l'ETC . . . 33

1.1.4 Équilibre thermodynamique local (ETL) . . . 35

1.1.5 Composition d'équilibre . . . 37

1.2 Dénitions sur le rayonnement . . . 38

1.2.1 Rayonnement et spectre d'émission . . . 38

1.2.2 Flux énergétique, intensité et luminance . . . 42

1.2.3 Émission et absorption . . . 44

1.2.4 Équation du transfert radiatif . . . 46

Conclusion . . . 46

2 THÉORIE SUR LE RAYONNEMENT : ÉMISSION ET ABSORPTION 47 Introduction . . . 49

2.1 Le fond continu . . . 49

2.1.1 Le continuum moléculaire . . . 49 13

2.1.3 Le rayonnement de freinage . . . 53 2.1.4 L'attachement radiatif . . . 56 2.1.5 Résultats et interprétation . . . 56 2.2 Les raies . . . 64 2.2.1 Expression générale . . . 64 2.2.2 Facteur de fuite . . . 65 2.2.3 Types d'élargissements . . . 66 2.2.4 Résultats et interprétation . . . 75 Conclusion . . . 79

3 COEFFICIENT D'ÉMISSION NETTE DU MÉLANGE Ar-H2-He 81 Introduction . . . 83

3.1 Méthode de calcul du coecient d'émission nette . . . 83

3.2 Rayonnement du continuum . . . 85

3.3 Rayonnement des raies . . . 87

3.3.1 Expression analytique . . . 87

3.3.2 Résultats et commentaires . . . 90

3.4 Émissivité totale . . . 91

3.4.1 Cas d'un plasma d'hélium pur . . . 91

3.4.2 Cas d'un mélange Ar-H2-He . . . . 93

3.4.3 Approximations envisageables . . . 95

4 DIAGNOSTICS DES PLASMAS THERMIQUES : MÉTHODES SPECTROSCOPIQUES 99 Introduction . . . 101

4.1 Socle commun . . . 101

4.1.1 Diagnostics passif et actif . . . 101

4.1.2 Calibration . . . 103

Table des matières 15

4.2 Diagnostics fondés sur l'émission du plasma . . . 106

4.2.1 Intensité absolue d'une raie . . . 106

4.2.2 Intensité relative . . . 108

4.2.3 Étude des prols de raies . . . 110

4.2.4 Analyse du spectre moléculaire . . . 111

4.2.5 Imagerie avec une caméra CCD . . . 113

Conclusion . . . 114

5 MÉTHODE DES LARGES INTERVALLES SPECTRAUX 115 Introduction . . . 117

5.1 Principe de la méthode des larges intervalles spectraux . . . 117

5.1.1 Intensités relatives de larges intervalles spectraux . . . 117

5.1.2 Intensités absolues de larges intervalles spectraux . . . 121

5.2 Plasma optiquement mince . . . 121

5.2.1 Généralités . . . 121

5.2.2 Plasma d'argon . . . 122

5.2.3 Plasma d'argon-hydrogène et d'hélium . . . 126

5.3 Prise en compte de l'absorption . . . 130

5.3.1 Approche simpliée . . . 130

5.3.2 Calcul exact en milieu isotherme . . . 132

5.4 Bilan de l'étude théorique . . . 135

Conclusion . . . 138

6 ÉTUDE EXPÉRIMENTALE AVEC CORRECTION SUR L'AUTO-ABSORPTION 139 Introduction . . . 141

6.1 Dispositif expérimental . . . 141

6.1.1 Montage . . . 141

20%H2 . . . 157

6.2.1 Plasma d'argon pur . . . 157

6.2.2 Mélange Ar-H2 . . . 164

6.3 Bilan de l'étude expérimentale . . . 168

6.3.1 Méthode d'intensités absolues de larges intervalles spectraux . . . 168

6.3.2 Méthode d'intensités relatives de larges intervalles spectraux . . . 169

6.3.3 Exemple d'application avec une caméra CCD-3 couleurs . . . 170

6.3.4 Autres possibilités d'utilisation . . . 171

6.3.5 Choix de la méthode suivant les congurations expérimentales . . . 172

Nomenclature 19

Nomenclature

α Coecient d'émission du tungstène

²λ Coecient d'émission spectral (W.m−3.sr−1.m−1)

ε Emissivité (W.m−3_.sr−1₎

εN Coecient d'émission nette (W.m−3.sr−1)

κ0_λ Coecient d'absorption spectrale corrigé de l'émission induite (m−1₎

κmol Coecient d'absorption moléculaire (m−1)

λD Longueur de Debye (m)

λ Longueur d'onde (m)

ν Fréquence (Hz)

νdiss Fréquence de dissociation (Hz)

νion Fréquence d'ionisation (Hz)

¯

σ Section ecace moyenne d'absorption (m2₎

σ−

det Section ecace de photodétachement de l'ion H− (m2)

τ Epaisseur optique

τacq Temps d'acquisition (s)

ξ Facteur de Biberman

∆E Abaissement du potentiel d'ionisation (eV ) ∆Pd Correction de Debye-Hückel (P e)

∆Pv Correction du Viriel (P e)

∆λD Largeur caractéristique du prol de Doppler (m)

∆λL Largeur caractéristique du prol de Lorentz (m)

Λ Facteur de fuite

Ω Angle solide (sr)

Aij Coecient d'Einstein de l'émission spontannée (s−1)

Bij Coecient d'Einsteinpour l'émission stimulée (s−1)

CEN Coecient d'émission nette (W.m−3_.sr−1₎

EH Potentiel d'ionisation de l'hydrogène (eV )

Ei Energie du niveau i (eV )

E_limz+ Energie minimale nécessaire à l'ionisation de l'atome ou de l'ion de charge Z+ _{(eV )}

Eryd Energie de Rydberg (eV )

Ez+

∞ Energie nécessaire pour ioniser l'atome ou l'ion de charge z+ depuis son

niveau fondamental (eV ) Fe Flux énergétique (W )

fij Force oscillateur entre les niveaux i et j

Fr Flux radiatif (W.m−3)

gh Poids statistique du niveau h

G _{Facteur correctif de Gaunt} I Intensité (W.sr−1₎

L _{Luminance (W.m}−2_.sr−1₎

L0

λ(T ) Luminance d'un corps noir à la température T et à la longueur d'onde λ

(W.m−2_.sr−1₎

me Masse de l'électron (kg)

Mi Masse atomique de l'espèce i (kg)

ni Densité de l'espèce i (m−3)

nλ Indice de réfraction absolu du plasma à la longueur d'onde λ

P Pression (P e)

Pλ Prol de la raie centrée sur la longueur d'onde λ

Qint _{Fonction de partition interne}

Rballast Résistance Ballast (Ω)

Rp Rayon d'une sphère de plasma (m)

¯

ri2 Carré du rayon moyen de l'orbite associée au niveau i (m2)

T Température (K)

tf_{λ Facteur de transmission de la lampe} ¯

Vo Vitesse relative moyenne entre particules (m.s−1)

Introduction générale

Introduction générale 23

Les plasmas thermiques sont créés typiquement, mais pas exclusivement, par des arcs élec-triques à la pression atmosphérique. Les régions les plus chaudes de ces plasmas dont la tem-pérature dépasse en général 10000 K, sont dans un état très proche de l'équilibre thermo-dynamique local, ce qui permet de calculer les nombreuses propriétés intrinsèques du milieu (composition, fonctions thermodynamiques, coecients de transport, propriétés radiatives) en fonction du couple température/pression. La nature des espèces chimiques qui le composent confère au plasma des propriétés spéciques dont on se sert pour telle ou telle application industrielle. L'argon par exemple, est souvent utilisé pour le soudage. Il s'agit en eet d'un gaz rare, chimiquement inerte, qui ne réagit pas avec les matériaux. Il permet un maintien relati-vement stable de l'arc et ne perturbe pas le procédé. Pour la découpe par contre, la qualité des transferts d'énergie entre le plasma et le milieu environnant est un paramètre essentiel, car il inue directement sur la vitesse de découpe et donc sur le rendement. La conductivité ther-mique de l'argon étant faible, cette espèce n'est pas la mieux adaptée à ce type d'application. Pour compenser ce handicap, on l'associe souvent à l'hydrogène ou on utilise des gaz réactifs comme l'air ou l'oxygène. Une autre application est la projection plasma, où de l'hélium peut être mélangé à de l'argon, an d'augmenter la viscosité et ainsi limiter la pénétration des gaz environnants dans le plasma. Il est aussi possible de combiner les trois gaz, argon, hydrogène et hélium, pour obtenir un plasma dont la conductivité électrique est beaucoup plus grande que celle d'un plasma d'argon, d'argon-hélium ou d'argon-hydrogène (pour des températures supérieures à 10000 K [Ra06]), ce qui représente un grand intérêt pour les arcs transférés par exemple. Ce mélange ternaire est aussi utilisé en projection plasma, à la fois pour la qualité des transferts de chaleur qu'il apporte, et pour la longueur du jet de plasma qu'il permet d'at-teindre [Fa94]. La nature du gaz est donc choisie de sorte à optimiser les diérentes applications dans lesquelles il intervient.

Quel que soit ce gaz, les interactions qui se produisent entre les particules du plasma gé-nèrent un rayonnement, qui joue un rôle essentiel dans l'ensemble des procédés industriels. On cherchera à le maximiser dans les lampes par exemple, et plus généralement lorsque ce rayon-nement est utile à l'application. Mais dans la plupart des procédés il constitue un inconvénient,

alors minimiser la quantité d'énergie rayonnée. Par ailleurs, en analysant ce rayonnement, nous pouvons déterminer les processus physiques qui l'ont généré, et ainsi mieux connaître à la fois les propriétés des plasmas et les interactions entre ces plasmas et leur environnement, an de contrôler et d'optimiser les pertes d'énergie dues au rayonnement.

Ce travail de thèse avait deux objectifs principaux articulés autour du rayonnement des plasmas. L'un s'adresse aux " modélisateurs " des dispositifs à plasmas thermiques et consiste à compléter la banque de données sur les mélanges ternaires argon-hydrogène-hélium. Dans la littérature de nombreuses données ou des codes de calculs permettant de déterminer les grandeurs existent déjà. Ainsi les compositions d'équilibre, les fonctions thermodynamiques et les coecients de transport pour les mélanges ternaires Ar-H2-He, ainsi que pour les mélanges

binaires pour les 3 combinaisons de deux gaz parmi les trois considérés, sont accessibles. Pour le rayonnement il existe plusieurs types de données pour Ar-H2 [Cr01, Me02], quelques

ré-sultats mais très peu accessibles pour l'hélium et les mélanges He-H2. A notre connaissance

il n'y a pas de données sur le rayonnement total des plasmas thermiques dans les mélanges ternaires Ar-H2-He. C'est la raison pour laquelle nous voulions calculer dans cette thèse le

coecient d'émission nette de ces plasmas, grandeur qui est le plus souvent utilisée pour repré-senter les pertes d'énergie radiative dans la modélisation des arcs et dont la méthode de calcul a largement été développée dans l'équipe AEPPT du LAPLACE où ont été réalisés ces travaux.

Le deuxième objectif de la thèse s'adresse plus particulièrement aux expérimentateurs et consiste à proposer et à valider une nouvelle méthode de mesure de la température s'appuyant sur l'enregistrement de l'intensité intégrée sur de larges parties du spectre émis par les plasmas. De nombreuses méthodes existent déjà pour mesurer ce rayonnement et en déduire les carac-téristiques du plasma telles que la densité électronique ou la température. Il s'agit souvent de techniques spectroscopiques, assez simples à mettre en place, mais qui nécessitent l'utilisation d'appareils de mesures spéciques permettant une résolution spectrale du rayonnement. Il faut de plus procéder à des étapes de calibration, an de convertir des grandeurs électriques en

Introduction générale 25

grandeurs photoniques. An de contourner ces dicultés, il est envisageable de réaliser des mesures quantitatives du rayonnement, grâce à des détecteurs du type caméra CCD 3 couleurs (Couple Charged Device ou dispositif à transfert de charge). Développés depuis les années 70, ils permettent d'enregistrer des images du plasma sur diérentes régions du spectre. Préalable-ment à la réalisation de cette thèse, des premiers travaux réalisés par notre équipe de recherche (AEPPT) en collaboration avec Hlina [Hl04], ont consisté à développer une nouvelle technique de mesure de la température d'un plasma, rapidement applicable sur des détecteurs à plasmas industriels : la quantité d'énergie rayonnée sur chacune des régions rouge, verte et bleue du spectre est enregistrée ; l'importance relative de l'une (rouge par exemple) par rapport à une autre (bleue par exemple) donne une indication sur l'état du plasma, notamment sa tempé-rature. La réalisation d'un tel dispositif rend cette technique d'autant plus intéressante que l'exploitation des résultats permet de remonter directement à la température. Néanmoins et malgré des résultats assez concluants, cette technique n'a pas été complètement validée lors de ces travaux préliminaires.

Le travail le plus important de cette thèse a donc consisté à étudier la faisabilité théorique et expérimentale de cette technique pour diérents gaz, argon, hydrogène et hélium. Dans la partie théorique, nous nous sommes appuyés sur les travaux développés lors du calcul du co-ecient d'émission nette mais en séparant les contributions de diérentes régions du spectre dans le visible et les proches UV et IR. La validation expérimentale a porté sur le diagnostic d'un arc stabilisé par parois, dispositif particulièrement stable. Nous avons choisi de remplacer la caméra CCD 3 couleurs par un spectromètre, an d'élargir notre étude à un cas général et de montrer l'applicabilité de la méthode à tout type de détecteur à plasmas industriels. La validation va s'appuyer sur la comparaison entre des valeurs de température obtenues par la nouvelle méthode avec celles obtenues par d'autres méthodes ou données dans la littérature.

Ce manuscrit de thèse est composé de six chapitres, permettant de décrire les diérents as-pects abordés au cours de mes travaux. Le premier chapitre est une introduction aux plasmas thermiques et à leur rayonnement. Dans une première partie, nous dénissons les grandeurs

ensuite les notions de transferts d'énergie qui ont lieu entre les particules du plasma. Nous nous intéressons en particulier au transfert radiatif et à son calcul théorique. La résolution de l'équation correspondante fait intervenir les lois générales des plasmas et les notions d'équi-libres thermodynamiques complet et local, ainsi que les lois qui en découlent. Ces notions sont dénies dans la seconde partie de ce chapitre.

Nous présentons ensuite la théorie sur le rayonnement que nous avons utilisée pour détermi-ner la quantité d'édétermi-nergie rayonnée par des plasmas thermiques composés d'argon et d'hélium, mais aussi d'argon-hydrogène et d'argon-hydrogène-hélium. Dans le chapitre 2 nous donnons les expressions théoriques qui nous ont permis de calculer les émissions et absorptions en tout point du plasma. Nous avons pour cela décomposé les contributions de chacun des phénomènes physiques qui y contribuent. Nous abordons successivement le cas du fond continu et celui des raies, sur lesquelles une attention particulière est portée, an de prendre en compte leur absorption qui inue fortement sur le rayonnement.

A partir de ces grandeurs locales, nous calculons la quantité d'énergie rayonnée par l'en-semble du plasma grâce à la méthode du coecient d'émission nette, que nous dénissons au chapitre 3. Nous présentons ensuite les résultats théoriques pour des plasmas d'hélium pur et le mélange Ar-H2-He. Enn pour aider le travail des modélisateurs qui seront amenés à

utiliser nos données, nous avons étudié la validité de certaines lois d'interpolation simple qui permettrait de déduire le rayonnement net d'un mélange à partir du rayonnement net de ses constituants ce qui simplierait fortement l'utilisation de données tabulées.

Le chapitre 4 présente plusieurs méthodes de diagnostics spectroscopiques couramment utilisées pour étudier ou contrôler les plasmas thermiques. Nous décrivons tout d'abord les notions communes à ces techniques, puis nous présentons chacune d'elles : intensités absolues et relatives de raies, étude de leurs prols, analyse du spectre moléculaire et imagerie CCD.

Introduction générale 27

La nouvelle méthode que nous étudions, dite des larges intervalles spectraux, est présen-tée au chapitre 5. Nous en décrivons le principe, puis nous présentons les résultats de l'étude théorique préliminaire réalisée pour des plasmas Ar, Ar-H2 et He, dans le but de démontrer

la faisabilité théorique de la méthode, mais aussi d'étudier l'inuence de diérents paramètres an d'orienter nos travaux expérimentaux, et surtout de constituer une base de données né-cessaire à l'application de la méthode de diagnostic.

Enn, l'étude expérimentale est exposée dans le chapitre 6. Nous décrivons le dispositif expérimental ainsi que les diverses mesures réalisées, puis nous donnons et commentons les résultats obtenus pour des plasmas d'argon pur et Ar-H2. Une attention toute particulière sera

Chapitre 1

GÉNÉRALITÉS SUR LES PLASMAS

THERMIQUES

ET LEUR RAYONNEMENT

Équilibre thermodynamique 31

Introduction

Commençons par énoncer quelques notions de base qui permettront de mieux appréhender la description des divers processus mis en jeu dans les phénomènes radiatifs. Dans ce premier chapitre, nous dénissons les lois générales des plasmas, qui relient entre eux les diérents paramètres internes (densités de particules, pression etc. . .). Nous abordons ensuite les no-tions d'équilibre thermodynamique complet et local, et les lois qui en découlent. Enn nous présentons les grandeurs caractéristiques permettant de quantier le rayonnement des plasmas.

1.1 Équilibre thermodynamique

1.1.1 Lois générales des plasmas

En dehors des zones de gaine où il persiste une charge d'espace, on peut considérer que le plasma est globalement neutre. Ceci signie qu'il y a autant de particules chargées positivement que de particules chargées négativement au sein du plasma :

X i Zi nz + i i = X k Zk nz − k k (1.1)

i _{désigne les espèces de charges positives, et k les espèces de charges négatives. Z}j et n z+/−j j

sont respectivement le nombre de charges et la densité de l'espèce j.

Loi d'état

On considère souvent que la loi d'état des plasmas froids ou thermiques est la loi des gaz par-faits. Compte-tenu du degré d'ionisation des plasmas thermiques, une meilleure approximation de la pression est donnée par l'expression [Cr01, Ch53] :

P =

N

X

j=1

njkBT − ∆Pd− ∆Pv (1.2)

nj est la densité de l'espèce j, ∆Pd est la correction de Debye-Hückel et ∆Pv est la correction

chargées du plasma, qui tend à écarter le plasma de l'état de gaz parfait. Cet eet est prépon-dérant à haute température, lorsque les densités des particules chargées sont importantes. La correction de Debye-Hückel dépend de la température du plasma, et vérie la relation :

∆Pd=

kBT

24πλ3 D

(1.3)

où kB est la constante de Boltzmann (kB = 1, 380658.10−23 J.K−1) et λD est la longueur de

Debye, qui correspond à la distance au bout de laquelle le champ électrique est écranté par les particules chargées environnantes :

λD = s ε0kBT e2_(n e+ P jZj2nj) (1.4)

e est la charge de l'électron (e = 1, 60217653.10−19_{C) et n}

e sa densité.

∆Pv permet de compenser les écarts à l'idéalité du gaz engendrés par les interactions entre

particules neutres. Ce terme devient important pour de faibles températures de plasma et de fortes pressions. Il a pour expression [Hi64] :

∆Pv = kBT µ_XN j=1 nj ¶₂ B(T ) (1.5)

où B(T ) est le coecient du Viriel d'ordre 2 (en m3_{). Il prend en compte les interactions entre}

les particules du plasma, et dépend du potentiel d'interaction associé à chacunes d'elles. Les données nécessaires au calcul du Viriel sont extraites du livre de Hirschfelder et al. [Hi64], où le potentiel d'interaction considéré est du type Lennard-Jones.

1.1.2 Équilibre thermodynamique complet (ETC)

Un plasma est constitué d'un grand nombre de particules, matérielles ou non (les photons). Ces particules possèdent une certaine énergie cinétique et potentielle, elles bougent dans l'es-pace, et entrent en collision avec les particules voisines. S'il n'existe aucun échange de matière ni d'énergie avec le milieu extérieur, un état d'équilibre peut être atteint, dans lequel chaque processus est contrebalancé par le processus inverse. Un état de micro-réversibilité est alors atteint : tout mécanisme qui tend à faire perdre de l'énergie à une particule est instantanément

Équilibre thermodynamique 33

compensé par le mécanisme inverse qui tend à lui faire gagner cette même énergie. On parle alors d'équilibre thermodynamique complet (ETC), où toutes les particules du plasma ont la même énergie moyenne, et où tous les processus collisionnels et radiatifs sont microréversibles.

1.1.3 Lois vériées par un plasma à l'ETC

Un plasma à l'ETC est isotrope : les particules ne privilégient aucune direction de propa-gation. Les normes des vecteurs vitesses de ces particules sont donc distribuées autour d'une valeur moyenne nulle ; cette distribution stationnaire est décrite par la loi de Maxwell : le nombre dn de particules d'une espèce donnée dont la vitesse est comprise entre v et v + dv dans un plasma de température T vérie la relation suivante :

dn n = ³ _m 2πkBT ´_3/2 exph− mv2 2kBT i 4πv2_{dv (1.6)}

m _{est la masse de la particule et n le nombre total de particules.}

Loi de Boltzmann

D'après la loi de Boltzmann, pour une espèce donnée il existe une relation entre la densité de population des niveaux excités d'une particule (niveaux indicés j ici) et les énergies d'excitation associées : nj n = gj Qint exp h − Ej kBT i (1.7)

nj, gj et Ej sont respectivement la densité de population, le poids statistique et l'énergie

associés au niveau j, n est la densité totale de l'espèce, et Qint _{est la fonction de partition}

interne de l'espèce considérée. Elle est dénie par la relation Qint₌P

igi exp h − Ei kBT i .

Loi d'action de masse : lois de Saha-Eggert et Guldberg-Waage

Loi de Saha-Eggert Cette loi permet de déterminer le degré d'ionisation du milieu : neni n0 = 2Qinti Qint 0 h2πkBT me h2 i_3/2 exp ³ − Ei− ∆E kBT ´ (1.8)

ne, ni et n0 sont les densités des électrons, des espèces chargées, et des espèces neutres d'un

même élément ; Qint

i et Qint0 sont les fonctions de partition internes associées. Le facteur 2

est le poids statistique associé à l'électron, Ei est l'énergie d'ionisation de l'espèce, et ∆E

est l'abaissement du potentiel d'ionisation, dû aux eets des champs électriques créés par les particules chargées. Ce terme est proportionnel à la densité électronique du plasma [Cr01] :

∆E = (z + 1)e2

4πε0λD (1.9)

Loi de Guldberg-Waage Cette loi traduit l'état d'équilibre de dissociation qui existe entre les densités des espèces de départ et des espèces formées :

nanb nab = Qinta Qintb Qint ab · 2πkBT MaMb (Ma+ Mb)h2 ¸_3/2 exp µ − Dab kBT ¶ (1.10)

na, nb et nab sont respectivement les densités des espèces a, b et ab, et Qinta , Qintb et Qintab les

fonctions de partition internes associées (relatives à la distribution des diérentes espèces dans le plasma). Ma et Mb sont les masses atomiques des espèces a et b, et Dab est l'énergie de

dissociation de la molécule ab.

Loi de Planck

Lorsque le ux radiatif absorbé par un élément de volume du plasma est égal au ux émis par ce même élément de volume, l'équilibre thermodynamique est atteint. Le milieu est alors un corps noir si il absorbe tous les rayonnements à toutes les longueurs d'onde. Toutes les radiations contribuent à son équilibre thermique.

La fonction de Planck, L0

λ(T ), décrit la luminance spectrale d'un corps noir à la température

T : L0 λ(T ) = 2hc2 λ5 · exp³ hc λkBT ´ − 1 ¸₋₁ (1.11)

Nous avons reporté sur la gure 1.1 les valeurs de la fonction de Planck pour quelques tempé-ratures. Lorsque la température croit de 5 kK à 30 kK, le maximum de la fonction se déplace du visible vers l'ultra-violet. Nous dénissons plus loin le terme de luminance spectrale.

Équilibre thermodynamique 35

100

1000

10

10

10

10

10

10

10

Fct˚ de Planck (10

W.m

.sr

)

Longueur d'onde (nm)

Figure 1.1  Valeurs de la fonction de Planck pour diérentes températures.

Loi de Kirchho

À l'équilibre thermodynamique, la loi de Kirchho dénit une relation entre le coecient d'émission spectral (relatif au ux émis) et le coecient d'absorption spectral (relatif au ux absorbé), que nous dénissons au paragraphe 1.2.3 :

²λ(r) = κ 0

λ(r).L0λ(T ) (1.12)

1.1.4 Équilibre thermodynamique local (ETL)

Seuls les plasmas rencontrés en astrophysique, dans les étoiles notamment, peuvent être considérés à l'équilibre thermodynamique complet. Les échanges de matière et d'énergie avec le milieu environnant sont alors totalement négligeables devant les phénomènes internes à ces systèmes. Prenons par exemple le soleil : sur 1012 _{photons émis à l'intérieur du soleil, seul 1}

ne sera pas réabsorbé et sortira du soleil pour aller dans l'espace. Les plasmas utilisés au labo-ratoire ne sont pas à l'ETC. Ils présentent des gradients de température et de concentration. Des phénomènes de transport de masse et d'énergie non réversibles ont lieu au sein de ces plasmas, et le rayonnement n'y est pas totalement réabsorbé. L'équilibre entre la matière et le rayonnement n'existe plus, c'est le champ électrique extérieur qui fournit l'énergie nécessaire au maintien du plasma.

Dans les plasmas susamment denses pour favoriser les phénomènes de collisions (Ne ≥

1021 _m−3_{), en présence de champ électrique ou de forces extérieures modérés, la distribution}

des vitesses des électrons est presque toujours maxwellienne [Gr63]. La distance moyenne par-courue par les électrons entre deux collisions est si faible que ne peuvent apparaître que de très petites perturbations dans la fonction de distribution dans le temps et l'espace. Localement, il y a alors micro-réversibilité des processus dus aux collisions, le plasma est dit à l'état d'équi-libre thermodynamique local (ETL). Les populations de toutes les espèces et de leurs niveaux excités restent bien décrites par les lois de Maxwell, de Boltzmann, de Saha et de Guldberg-Waage [Fu90]. Par contre il n'y a pas micro-réversibilité des processus dus au rayonnement, ce qui implique que la loi de Planck n'est plus valable. En revanche, à l'ETL, on peut montrer que la loi de Kirchho est valable. Dans la suite de notre étude, nous considérons que nos plasmas sont toujours à l'ETL. Il est possible de dénir deux sortes d'ETL : si tous les niveaux atomiques vérient les lois de Boltzmann et de Saha, on dit que l'ETL est complet, et si au contraire seuls certains niveaux les vérient, on parle d'ETL partiel.

Critères d'existence de l'ETL complet

Pour qu'un plasma soit à l'ETL complet, sa densité électronique doit être susamment éle-vée pour que les mécanismes d'excitation-désexcitation par collision électronique soient beau-coup plus nombreux que ceux des désexcitaions spontanées. Plusieurs auteurs ont proposé des critères correspondant à des valeurs de la densité électronique. Par exemple, d'après Drawin on a [Dr69] : ne≥ 6, 5.1016 gmax gmin · Emax− Emin EH ¸₃µ kBT EH ¶_1/2 φ(∆Umax) (1.13)

Équilibre thermodynamique 37

avec

∆Umax =

Emax− Emin

kBT (1.14)

Emax − Emin est le plus grand écart d'énergie entre les niveaux d'excitation de l'atome ou

de l'ion, gmax et gmin sont les poids statistiques des niveaux correspondants, φ(∆Umax)est une

fonction tabulée par Drawin [Dr69], ne est la densité électronique exprimée en cm−3, et EH est

le potentiel d'ionisation de l'hydrogène (13, 6 eV ).

À titre d'exemple : pour un plasma d'argon de température T = 10 kK à la pression atmo-sphérique, la densité électronique doit être supérieure ou égale à ne≥ 4, 4.1017 cm−3 pour que

l'ETL complet soit réalisé. En réalité ce critère est sévère et il peut être abaissé de près d'un ordre de grandeur si on tient compte de la réabsorption des raies de résonance.

Critères d'existence de l'ETL partiel

Un plasma à l'ETL partiel vérie la relation [Dr69] : ne ≥ 7, 4.1018 1 n17/2 µ kBT EH ¶_1/2 φ(xn) (1.15) avec xn= EH · 1 n2 −_(n+1)1 2 kBT ¸ (1.16)

n est le nombre quantique principal correspondant à un modèle hydrogénoïde.

Pour reprendre l'exemple du paragraphe précédent (plasma d'argon, T = 10 kK et P = 1 atm_{) : le premier niveau excité de l'atome d'argon (n = 2) est à l'ETL partiel avec les} niveaux supérieurs et avec les électrons lorsque ne ≥ 1, 36.1016cm−3, le second (n = 3) lorsque

ne ≥ 1, 97.1014 cm−3 etc.

1.1.5 Composition d'équilibre

La composition du plasma est une donnée fondamentale pour l'étude de ses propriétés ra-diatives. Elle est calculée pour des plasmas à l'équilibre, à partir des fonctions de partition, des

lois de Saha-Eggert, Guldberg-Waage, neutralité électronique, de la loi d'état et de la distri-bution de Boltzmann. Les paramètres qui interviennent dans ces calculs sont la température, la pression et les proportions du mélange.

Les gures 1.2, 1.3, 1.4 et 1.5 montrent quatre exemples de composition de plasma, calculées par Philippe Teulet de l'équipe AEPPT : hélium pur, argon pur, 80%Ar-20%H2 et

53%Ar-12%H2-35%He (en pourcentages volumiques) à la pression atmosphérique. Nous retrouverons

ce dernier mélange dans la suite de ce manuscrit. Il est composé d'environ un tiers d'hélium, ce qui permet d'étudier son inuence sur le rayonnement, et de 4 à 5 fois plus d'argon que d'hydrogène, proportion souvent rencontrée dans les applications telles que la projection par plasma.

1.2 Dénitions sur le rayonnement

1.2.1 Rayonnement et spectre d'émission

Pour décrire le rayonnement, deux théories se sont longtemps confrontées. D'après la théorie ondulatoire, toute radiation peut être considérée comme la superposition d'ondes électroma-gnétiques. Quand à la théorie corpusculaire, elle est basée sur l'idée que la lumière est composée de particules, les photons, qui se propagent le long des rayons lumineux. On considère aujour-d'hui qu'à chaque photon est associée une onde électromagnétique. C'est ce que l'on appelle la dualité onde-particule : chaque photon qui compose la lumière transporte une énergie in-dividuelle, E, proportionnelle à la fréquence de son onde associée, ν, suivant la relation de Planck :

E = hν (1.17)

où h est la constante de Planck (h = 6, 6260755.10−34 _{J.s), E est exprimée en Joule (J), et ν}

Dénitions sur le rayonnement 39 5 10 15 20 25 30 106 109 1012 1015 1018 1021 1024 He+ He2+ e -He

Densité de particule (m

)

Température (kK)

Figure 1.2  Composition d'un plasma d'hélium pur à la pression atmosphérique.

5 10 15 20 25 30 106 109 1012 1015 1018 1021 1024 Ar+ Ar2+ Ar 3+ e -Ar

Densité de particule (m

)

Température (kK)

5 10 15 20 25 30 106 109 1012 1015 1018 1021 1024 H₂+ H 2 H+ H Ar+ Ar2+ Ar3+ e -Ar

Densité de particule (m

)

Température (kK)

Figure 1.4  Composition d'un mélange 80%Ar-20%H2 à la pression atmosphérique.

5 10 15 20 25 30 1016 1018 1020 1022 1024 Ar2+ Ar+ H -Ar H+ H₂ H He+ He2+ e -He Densité de particule (m -3 ) Température (kK)

Dénitions sur le rayonnement 41

Spectre d'émission du rayonnement

À toute fréquence ν est associée une longueur λ, caractéristique de cette onde : λ = c

ν (1.18)

λ est la longueur d'onde du photon, exprimée en mètre (m) et c est la vitesse de la lumière dans le plasma, qui est reliée à la célérité de la lumière, c0 (vitesse de la lumière dans le vide :

c0 = 2, 9799.108 m.s−1), et à l'indice de réfraction absolu du plasma à la longueur d'onde λ,

nλ, par l'expression suivante :

c = c0

nλ (1.19)

Ainsi à chacun des photons émis correspond une longueur d'onde. Si l'on représente la quantité de photons générés en chacune des longueurs d'ondes d'émission d'un plasma, on obtient son spectre d'émission. Il est le reet des processus physiques qui s'y déroulent, et dépendra donc des caractéristiques du milieu. Pour illustrer ceci, nous avons représenté sur la gure 1.6 deux spectres (répartition en énergie des photons émis par le plasma) d'un plasma d'argon, à 10 000 K et à 20 000 K, en fonction de la longueur d'onde. Les diérences observées entre ces deux gures mettent en évidence la forte dépendance de l'énergie rayonnée avec la longueur d'onde et la température du plasma. Plus généralement, les spectres dépendent des conditions expérimentales : la composition, la pression, la température, la taille et l'état du plasma.

Il existe principalement deux types de spectres. Le premier, dit "quasi-monochromatique", correspond aux rayonnements dont l'énergie est concentrée dans un domaine extrêmement étroit du spectre. Ce sont les pics que l'on peut observer sur les spectres de la gure 1.6, et qui sont générés par des transitions des électrons dans les états liés des atomes, ions ou molécules. Ces pics sont appelés raies d'émission. Ils se superposent à un second type de spectre, dit continu, qui provient du rayonnement dont l'énergie est répartie sur un domaine plus ou moins étendu de longueur d'onde. Il s'agit de l'étendue blanche située sous les raies précédemment décrites de la gure 1.6. Cette deuxième composante du spectre est nommée continuum ou fond continu. Elle est produite en général par interactions des électrons libres du plasma avec les autres particules. Nous verrons par la suite que c'est la manière par laquelle les photons sont générés qui déterminera auquel de ces deux spectres ils appartiennent.

300 400 500 600 700 800 900 1000 1100

T = 10 000 K

Quantité d'énergie rayonnée (u.a.)

Longueur d'onde (nm)

300 400 500 600 700 800 900 1000 1100

T = 20 000 K

Quantité d'énergie rayonnée (u.a.)

Longueur d'onde (nm)

Figure 1.6  Spectres d'un plasma d'argon à 10 000 K et à 20 000 K.

Le spectre d'émission est donc une image à un instant donné des phénomènes physiques qui ont lieu au sein du plasma. L'analyser permet de remonter aux grandeurs caractéristiques telles que la nature et la densité des espèces, la pression ou la température, suivant les conditions du plasma et les hypothèses associées.

1.2.2 Flux énergétique, intensité et luminance

Nous avons vu au paragraphe précédent que chacun des photons constituant la lumière se déplace en transportant de l'énergie. Le débit d'énergie qui en résulte à chaque instant, par unité de temps, est appelé ux énergétique ou encore puissance du rayonnement à l'instant considéré. Il s'exprime en Watt, et se note F e.

Intensité

Pour caractériser la quantité de rayonnement émis dans une direction de l'espace, nous introduisons la notion d'angle solide, qui représente une unité d'angle dans l'espace, et qui a pour unité le stéradian (sr). Nous pouvons alors dénir l'intensité I du rayonnement dans une direction donnée, exprimée en W.sr−1_{, comme le ux énergétique rayonné par unité d'angle}

Dénitions sur le rayonnement 43

solide dΩ dans la direction considérée (cf. gure 1.7) : I(θ, φ) = dF e(θ, φ, dΩ)

dΩ (1.20)

Figure 1.7  Intensité d'une source lumineuse S.

Luminance

Par dénition, pour une source étendue nie, la luminance en un point ~r est l'intensité rayonnée par unité de surface dA, exprimée en W.m−2_.sr−1_{. Il s'agit donc du ux d'énergie}

rayonné par une unité de surface, par unité d'angle solide (cf. gure 1.8) : L(θ, φ) = dI(θ, φ)

dA cosθA

= d2F e(θ, φ, dΩA)

dΩAdA cosθA (1.21)

Lorsque l'on s'intéresse plus spéciquement au rayonnement émis à une longueur d'onde donnée, on parle de luminance spectrale, qui est égale à la luminance par unité de longueur d'onde dλ, que l'on exprime en W.m−2_.sr−1_.m−1 _:

Lλ(θ, φ) = dL(θ, φ)

dλ (1.22)

On peut aussi introduire la luminance spectrale en fonction de la fréquence, en utilisant la relation 1.23 :

Figure 1.8  Paramètres de dénition de la luminance d'une source étendue nie.

1.2.3 Émission et absorption

Dans un milieu rayonnant, les propriétés locales d'émission et d'absorption du rayonne-ment en un élérayonne-ment de volume dV sont décrites respectiverayonne-ment par les coecients d'émission et d'absorption de ce milieu en dV . Ils tiennent compte du rayonnement émis par cet élément de volume ainsi que du rayonnement reçu par dV , et ce dans chacune des directions de l'espace. La quantité d'énergie rayonnée par l'ensemble du plasma est caractérisée par la grandeur émis-sivité. Dénissons ces trois notions clés, fondamentales pour la suite de ce travail. Notons que le rayonnement des plasmas que nous étudions étant considéré comme isotrope (chaque élément du plasma émet de la lumière dans toutes les directions de l'espace, avec la même intensité), nous pouvons simplier notre étude en considérant une seule direction de propagation.

Coecient d'absorption spectral

Le coecient d'absorption spectral, κλ(r, T ), représente la part du rayonnement qui a été

émis par une unité de volume centrée en r qui sera absorbée à cette longueur d'onde λ et à la température T au cours de sa propagation dans le plasma. On l'exprime en m−1_{. En r + dr,}

l'atténuation de la luminance émise en r s'écrit (gure 1.9) :

Dénitions sur le rayonnement 45

Si le terme κλ(r, T ) est constant par rapport à r et à T, l'intégration de cette expression

conduit à l'expression classique de l'absorption, qui rend bien compte de la non linéarité de ce phénomène :

Lλ = Lλ0 exp [−κR] (1.25)

où κR est l'épaisseur optique, R étant l'épaisseur de plasma traversée.

Figure 1.9  Variation de la luminance le long d'un trajet lumineux.

Par ailleurs, nous introduisons le coecient κ0

λ(r), qui représente le coecient d'absorption

spectral au point r corrigé de l'émission spectrale induite (cette dernière étant considérée comme une absorption négative). Dans des conditions d'ETL (cf.1.1.4), le coecient généralisé d'absorption s'écrit κ0

et est déni par : κ0_λ(r) = κλ(r) · 1 − exp ³ − hc λkBT ´¸ (1.26)

Coecient d'émission spectral

Le coecient d'émission spectral, ²λ(r, T ), représente la puissance rayonnée par un élément

de volume dV suivant une direction dΩ de l'espace, par unité de longueur d'onde dλ, à la température T . Il s'exprime donc en W.m−3_.sr−1_.m−1_.

Émissivité

L'émissivité représente l'intensité émise par le plasma dans une direction donnée et par unité de volume. Il s'agit donc de la puissance rayonnée par unité de volume dV et par unité d'angle solide dΩ. Elle s'exprime en W.m−3_.sr−1 _:

ε(θ, φ) = dI(θ, φ) dV =

d2_{F e(θ, φ, dΩ)}

L'émissivité est reliée aux coecients d'émission spetral ²λ(r, T )et d'absorption spectral κλ(r, T )

par l'expression [Am02] :

ε(r, T ) = Z λ ²λ(r, T ) e−[ RR r κλ(r0,T )dr0] dλ (1.28)

1.2.4 Équation du transfert radiatif

Considérons un élément de volume du plasma. Les particules qui constituent cet élément émettent un rayonnement en direction des autres unités de volume du plasma (nous avons vu que l'émission était isotrope). Par ailleurs, cet élément de volume reçoit un rayonnement de la part de tous les autres éléments de volume environnant. Le rayonnement eectivement émis par cette unité de volume est donc le bilan de ce qui y est émis et de ce qui y est absorbé, et est régi par l'équation du transfert radiatif. En supposant les phénomènes de diraction négligeables, et l'indice de réfraction du milieu égal à 1 (hypothèses vériées dans les plasmas thermiques [Go86]), l'équation du transfert radiatif suivant une direction de l'espace s'écrit :

dLλ(r)

dr = ²λ(r) − κ 0

λ(r).Lλ(r) (1.29)

La résolution pratique de cette équation dans les gaz réels est dicile : il s'agit de faire un bilan en chaque point du plasma, de tout le rayonnement émis autour de ce point et qui arrive eectivement en ce point, et de tout le rayonnement émis en ce point vers les autres points, et ce pour chaque longueur d'onde, en prenant en compte le fait que de multiples mécanismes se superposent et ne sont pas indépendants les uns des autres.

Conclusion

Nous avons déni diérentes grandeurs caractéristiques du rayonnement, auxquelles nous pouvons accéder grâce à l'équation du transfert radiatif. L'hypothèse d'ETL a été introduite an d'en permettre la résolution, et de pouvoir calculer les données théoriques du rayonnement. Plusieurs mécanismes y contribuent, que nous décrivons au chapitre suivant.

Chapitre 2

THÉORIE SUR LE RAYONNEMENT :

ÉMISSION ET ABSORPTION

Le fond continu 49

Introduction

Dans le premier chapitre, nous avons présenté quelques notions clés concernant le rayonne-ment des plasmas thermiques. Nous avons vu en particulier qu'il est possible de décomposer le rayonnement en deux parties : le continuum et les raies. Les coecients d'absorption et d'émission spectraux ont aussi été décrits comme caractéristiques des processus de transfert d'énergie qui ont lieu entre les particules du milieu. Ils prennent en compte les divers phéno-mènes physiques qui interviennent dans les processus radiatifs des plasmas, en fonction de leurs températures, de leurs compositions, de leurs pressions et de la longueur d'onde considérée. Ces coecients peuvent être déterminés théoriquement grâce à des expressions adaptées. Nous proposons dans ce chapitre de décrire comment, à partir de l'épaisseur du plasma, des niveaux d'énergie des diérentes espèces, de leurs dégénérescences et des nombres quantiques associés, nous déterminons l'émissivité spectrale du continuum puis des raies. Pour ces dernières, nous présenterons une analyse détaillée de la prise en compte des phénomènes d'absorption dans nos calculs. Les résultats obtenus pour le continuum et pour les raies seront successivement présentés et interprétés.

2.1 Le fond continu

Les phénomènes qui génèrent le rayonnement du fond continu sont le continuum moléculaire, la recombinaison radiative, le rayonnement de freinage et l'attachement radiatif. Voici une description de chacun de ces processus.

2.1.1 Le continuum moléculaire

Lorsque la température du plasma n'est pas trop élevée (par exemple T ≤ 6 kK à la pres-sion atmosphérique), il peut exister encore des molécules H2 non dissociées dans un plasma

contenant de l'hydrogène. L'interaction entre ces molécules et les photons est à l'origine du continuum moléculaire. Quatre phénomènes y contribuent : le Bremsstrahlung inverse, la pho-toionisation simple, la phopho-toionisation dissociative et la photodissociation.

Voici une brève description de ces diérents processus.

Bremsstrahlung inverse

Le Bremsstrahlung inverse met en jeu une molécule H2, un électron e−i de vitesse initiale vi,

et un photon de longueur d'onde λ. L'interaction de ces trois particules induit l'absorption du photon, et l'augmentation de l'énergie cinétique de l'électron, notée dès lors e−

j , j symbolisant l'état nal : H2+ e−i + hc λ ­ H2+ e − j (2.1) Photoionisation simple

Il s'agit de l'interaction entre une molécule H2 et un photon, qui est absorbé et qui permet

à un électron lié à la molécule H2 de s'en détacher :

H2,i+hc

λ ­ H

+

2,j+ e− (2.2)

Photodissociation

Lorsqu'un photon entre en collision avec une molécule H2, celle-ci peut se dissocier pour

former deux atomes H. Cette réaction de photodissociation s'écrit : H2+

hc

λ ­ H + H (2.3)

Photoionisation dissociative

Si la photodissociation s'accompagne de l'ionisation d'un atome H on parle de photoioni-sation dissociative :

H2+

hc λ ­ H

+_{+ H + e}− _(2.4)

Coecient d'absorption associé au continuum moléculaire

Dans la littérature, il n'est pas aisé de trouver les données permettant de calculer le coef-cient d'absorption de chacun de ces phénomènes. Nous nous intéresserons donc au coecient d'absorption moléculaire total (gure 2.1), qui fait intervenir la section ecace totale que l'on

Le fond continu 51

trouve fréquemment dans la littérature ([Co64] par exemple), dans les conditions standard de température et de pression (20C et 1 atm). Nous supposons en première approximation que cette dernière est indépendante de la température, ce qui permet d'écrire la relation suivante :

κmol(λ, T ) =

κmol(λ, 300K)

nH2(300K)

· nH2(T ) (2.5)

La loi de Kirchho (expression 1.12) permet d'accéder à l'émissivité spectrale du continuum moléculaire à partir de la valeur de κmol(λ, T ).

100 1000 10000 0 5 10 15 20 25 30

Coefficient d'absorption (10

m

)

Longueur d'onde (nm)

Figure 2.1  Coecient d'absorption moléculaire total de la molécule H2 à T = 300 K.

2.1.2 La recombinaison radiative

Lorsqu'un ion positif Az+_{de charge ze capture un électron du plasma pour former un atome}

ou un ion A(z−1)+

j , de charge (z − 1)e dans un état excité j, l'excédant d'énergie de l'électron

est libéré sous la forme d'un photon, d'énergie hc

suivante :

Az+_{+ e}− _{­ A}(z−1)+

j +

hc

λ (2.6)

Ce processus est appelé recombinaison radiative (le processus inverse est la photoionisation). Les expressions permettant de déterminer le coecient d'émission spectral correspondant à la recombinaison radiative pour les particules hydrogénoïdes d'une part (H et He+_{), et les autres}

espèces d'autre part (Ar, Ar+ _{et He) sont les suivantes :}

Cas des particules hydrogénoïdes

L'expression de l'émissivité spectrale peut se mettre sous la forme suivante [Ok80] : ²rec λ (T ) = C1 ³ c λ2 ´ z4_n enz + c T −3/2 · exp µ −hc λkBT − z∆Ez kBT ¶¸ .S (2.7) avec S = X j g(z−1)_j + n5 j exp à E_lim(z−1)+ − E_j(z−1)+ kBT ! + 1 g₀(z−1)+ n2 X n=n1 1 n3exp µ z2 z+.ERyd n2_k BT ¶ (2.8)

nj est le nombre quantique principal du niveau d'énergie Ej de l'espèce A(z−1)

+

, g0(z−1)+ et

g_j(z−1)+ sont les poids statistiques du niveau fondamental et du niveau j de l'espèce A(z−1)+

, C1 est une constante de valeur 1, 7192.10−46J.m3.K3/2.sr−1, et E(z−1)

+

lim est l'énergie minimale

nécessaire à l'ionisation de l'atome ou de l'ion de charge (z − 1)e. S est une grandeur sans di-mension, dont le premier terme est une somme sur j telle que E(z−1)+

j ≥

³

E∞(z−1)+ − ∆E −hc_λ

´ ; E∞(z−1)+ est l'énergie qu'il faut pour ioniser l'ion ou l'atome à partir de son niveau fondamental.

Le second terme est une somme dont les indices sont les suivants : n1 = z s ERyd hc λ + z∆Ez et n2 = z r ERyd z∆Ez (2.9)

ERyd est l'énergie de Rydberg de l'espèce considérée :

[ERyd]H = hc R∞ = 13, 6057 eV et [ERyd]He+ = hc R_∞ h 1 + me M i = 13, 6038 eV _(2.10) het c sont respectivement la constante de Planck et la vitesse de la lumière, R∞est la constante

innie de Rydberg (R∞ = 1, 09737.107 m−1), et me et M sont les masses des électrons et de

Le fond continu 53

Cas des espèces argon (Ar, Ar+_{) et hélium (He)}

Dans ce cas, le potentiel auquel sont soumis les électrons peut être considéré comme un potentiel de Thomas-Fermi. Le coecient d'émission spectral a alors pour expression [Go86] :

²rec λ (T ) = C2 ³ c λ2 ´ z2_n enz + Qint z+(T ) T−1/2 · 1 − exp µ − hc λkBT ¶¸ gz+ 0 ξλz−1(T ) (2.11) ²rec λ (T )est exprimé en W.m−3.sr−1.m−1, ne et nz +

sont les densités d'électron et d'ion de charge ze(en m−3_{), Q}int

z+(T ) et gz +

0 sont respectivement la fonction de partition interne et le poids

sta-tistique du niveau fondamental de cet ion, C2est une constante (C2 = 5, 44.10−52J.m3.K1/2.sr−1

[Cr01]), et ξz−1

λ (T ) est le facteur de Biberman, qui est une correction à l'approximation

hydro-génoïde. Ses valeurs sont fournies par Hosaess [Ho78] pour les températures 6 kK, 10 kK, 14 kK_{, 18 kK, 22 kK et 30 kK, et des longueurs d'onde allant de 30 nm à 1000 nm (le} cas de l'hélium est présenté gure 2.2). Lorsque la température considérée n'est pas égale à l'une des températures citées précédemment, ou que la longueur d'onde n'est pas comprise dans l'intervalle donné par Hosaess (30 nm < λ < 1000 nm), nous utilisons une méthode d'extrapolation des données. Nous avons remarqué que les résultats ainsi obtenus divergent rapidement lorsqu'à une température donnée, la longueur d'onde s'éloigne de l'intervalle donné par Hosaess. Lorsque ces valeurs s'éloignent trop des valeurs attendues, nous utilisons donc l'approximation hydrogénoïde. Un exemple est présenté sur la gure 2.3.

2.1.3 Le rayonnement de freinage

La vitesse initiale vj d'un électron libre [e−]vj peut être modiée lorsque celui-ci pénètre dans le champ d'une autre particule A. Lorsque l'électron est freiné, il perd de l'énergie. Cette perte se traduit par la génération d'un photon, dont l'énergie correspond à la perte d'énergie de l'électron [e−_]

vi. On parle alors de rayonnement de freinage : A + [e−]vj ­ A + [e−]vi+ hc λ tel que hc λ = 1 2 me|v 2 i − vj2| (2.12)

Voici d'après Cabannes et Chapelle [Ca71], l'expression de son coecient d'émission spectral lorsque la particule A est successivement un atome puis un ion :

²ea_λ (T ) = C3 ³ c λ2 ´ nena λ2 T 3/2_exp µ − hc λkBT ¶ G(λ, T ) (2.13)

100 1000 T = 30 kK T = 22 kK T = 18 kK T = 14 kK T = 10 kK T = 6 kK 10-8 10-5 10-2 101 Facteur de biberman Longueur d'onde (nm)

Figure 2.2  Facteur de Biberman d'un plasma d'hélium correspondant à des températures comprises entre 6 kK et 30 kK, et pour des longueurs d'ondes comprises entre 30 nm et 1000 nm [Ho78].

100 1000

10-9

T = 10 kK Approximation hydrogénoïde Avec le facteur de Biberman Valeurs choisies 10-6 10-3 100 103 Coefficient d'absorption (m -1 ) Longueur d'onde (nm)

Figure 2.3  Coecient d'absorption d'un plasma d'hélium pur à 10 kK à la pression atmo-sphérique, obtenu avec le facteur de Biberman extrapolé et l'approximation hydrogénoïde. Les cercles indiquent les valeurs choisies dans nos calculs.

Le fond continu 55 ²ei λ(T ) = C4³ c λ2 ´ z2_n enz+T−1/2exp µ − hc λkBT ¶ Gz+_{(λ, T ) (2.14)}

ne, na et nz+ sont les densités d'électrons, d'atomes et d'ions, et C3 et C4 sont des constantes

égales à C3 = 3, 42.10−43J.m.K3/2.sr−1et C4 = 5, 44.10−52J.m3.K1/2.sr−1. Le facteur Gz+(λ, T )

est le facteur correctif de Gaunt, qui joue un rôle comparable à celui du facteur de Biberman pour la recombinaison radiative. La fonction G(λ, T ) fait intervenir la section ecace élastique totale de collision électron/atome. Pour les espèces hydrogène et argon, les valeurs de ces sec-tions ecaces sont extraites des articles de Neufeld et al. [Ne61] et de Tanaka et al. [Ta07]. Pour l'espèce hélium, ces valeurs proviennent des articles de Fursa et al. [Fu95], Golden et al. [Go65], et Kennerly et al. [Ke78] (voir gure 2.4).

10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 0 1 2 3 4 5 6 7 Section efficace (10 -20 m 2 ) Energie (eV) Valeurs choisies

Données de Kennerly et al. [Ke78] Données de Fursa et al. [Fu95] Données de Golden et al. [Go65]

Figure 2.4  Section ecace élastique totale de la collision électron/hélium choisie dans nos calculs (trait plein), et extraite des articles [Fu95] (les triangles), [Go65] (les carrés) et [Ke78] (les ronds).

Remarque : ce phénomène correspond à l'émission d'un photon ; dans le cas du continuum moléculaire, nous avons considéré le phénomène inverse (Bremsstrahlung inverse), qui cor-respond à l'absorption d'un photon. Il s'agit en réalité de deux approches diérentes pour quantier un même phénomène.