Les calculs de transformée de Fourier des spectres θ−2θ et en balancement sont effectués via une FFT (fast Fourier transform) adaptée aux échelles non linéaires de 2θ ou α décrite à l’annexeA.2. L’estimation des incertitudes sur les FFT est également décrite dans cette annexe.
Chacune des fonctions enveloppes est connue sur un domaine fini en κzou κx. Du point de vue
de la FFT, cela revient à dire que cette fonction est nulle au-delà. Cela provoque un saut abrupt dans les données aux extrémités du spectre et peut introduire des fréquences indésirables dans la transformée. Pour éviter cela, on multiplie préalablement chacun des spectres par une fenêtre de type Hamming pour « arrondir » ces extrémités.
Les transformées de Fourier des enveloppes nous donnent accès au contenu en « fréquence » des enveloppes des pics de diffraction. Ces spectres, dans l’espace direct, sont en fait les fonctions AG(Z)et AG(X)telles que décrites à la section3.7du cadre théorique. Ces fonctions possèdent à
la fois une partie réelle et une partie imaginaire. On préfère néanmoins les représenter sous leur forme polaire.
5.5.1 Note sur la normalisation
Les amplitudes des fonctions AG(Z) sont proportionnelles à l’amplitude des enveloppes et
sont liées à la valeur de la transformée de Fourier de la fonction de densité électronique intra cellule unité P0(G). Pour s’affranchir de ce préfacteur, on utilise le fait que toutes ces fonctions évaluées
en Z = 0 devraient être égales et se rejoindre à la taille moyenne ¯Lz (équation3.32). Néanmoins,
on ne connait pas encore la taille moyenne de l’échantillon. C’est pour cette raison que l’on nor- malise toutes les fonctions AG(Z)simplement à 1. Cela nous permettra de reconstruire la fonction
A(G, Z)à un facteur de proportionnalité près.
On effectue la même normalisation sur les fonctions AG(X)pour une raison de présentation.
En effet, comme on l’a démontré à la section 3.7.9, celles-ci ne sont pas toutes égales en X = 0. C’est pour cette raison qu’il n’est pas possible de reconstruire la fonction A(G, X). Ainsi, toutes les fonctions AGseront présentées sous forme normalisée.
5.5.2 Mesuresθ
−
2θLes figures5.9et5.10présentent les amplitudes normalisées ainsi que les phases des transfor- mées de Fourier des spectres θ−2θ pour les deux couches. Les phases sont divisées par GZ pour s’accorder à l’équation3.85.
Comme on l’a montré à la section3.7.11, l’ordonnée à l’origine de ces courbes est liée à la po- sition absolue du centre des pics de diffraction dans l’espace réciproque. Celle-ci étant difficile à bien définir à cause des possibles erreurs d’alignement du diffractomètre, elle n’a ici aucune signi- fication particulière. Par contre, la dépendance en fonction de Z, elle, est significative.
Les amplitudes de A(G, Z)suivent toutes des formes qui s’apparentent à la fonction triangle qui permet de déterminer l’épaisseur des couches minces. On remarque néanmoins que celles-ci s’en éloignent légèrement avec l’augmentation de l’ordre du pic de diffraction en s’affaissant vers le bas. Cette dépendance indique que ces couches minces subissent des contraintes qui déforment leur structure cristalline.
Les phases réduites de A(G, Z)prennent des formes similaires à des paraboles. On remarque immédiatement qu’elles sont généralement de courbure négative pour LSCO et positive pour PCCO. On verra que cette différence est directement liée aux contraintes opposées que subissent ces deux couches.
Pour les pics d’ordre 2 à 6 de la couche de PCCO (figures 5.10h à f), on observe une légère anomalie autour de 60 nm. Celle-ci vient du fait que les pics de diffraction des couches LSCO et PCCO se chevauchent légèrement pour ces ordres. La position de ce défaut correspond justement à l’épaisseur moyenne de la couche de LSCO. Il est également visible sur l’amplitude pour le pic d’ordre 2. On pourrait atténuer ce problème en utilisant des domaines plus étroits pour le calcul des FFT. Néanmoins, cela réduirait considérablement la précision des fonctions A(G, Z)aux plus grandes valeurs de Z. On peut contourner ce problème en augmentant artificiellement l’incertitude sur ces courbes.
0 0.5 1 a) | AG ( Z )| nor malisé b) c) d) e) 0 20 40 60 −0.1 0 0.1 f) ar g[ AG (Z )] G Z (mrad ) 0 20 40 60 g) 0 20 40 60 h) Z (nm) 0 20 40 60 i) 0 20 40 60 j)
Figure 5.9 – Amplitudes normalisées (aàe) et phases réduites (fàj) des transformées de Fourier des enve- loppes des pics de diffraction en θ−2θ pour la couche de LSCO. Le même code de couleur est utilisé pour identifier les ordres des pics de diffraction ( 2, 4, 6, 8, 10). Les régions pleines représentent les intervalles de confiance.
0 0.5 1 a) | AG ( Z )| nor malisé b) c) d) e) 0 50 100 −0.1 0 0.1 f) ar g[ AG (Z )] G Z (mrad ) 0 50 100 g) 0 50 100 h) Z (nm) 0 50 100 i) 0 50 100 j)
Figure 5.10 – Amplitudes normalisées (aàe) et phases réduites (fàj) des transformées de Fourier des enve- loppes des pics de diffraction en θ−2θ pour la couche de PCCO.
5.5.3 Mesures en balancement
Les amplitudes normalisées des fonctions AG(X)des couches de LSCO et de PCCO sont re-
présentées à la figure5.11. Les phases de celles-ci sont nulles dans les limites des incertitudes, car les pics de diffraction sont pratiquement symétriques pour ce type de mesure; elles ne sont donc pas tracées.
Contrairement aux courbes AG(Z), la normalisation de celles-ci n’a pas de signification parti-
culière, car ces fonctions ne sont pas nécessairement égales en X=0. On les normalise néanmoins ce qui permet d’apprécier leur évolution en fonction de G.
On observe deux régimes sur ces courbes. Un premier, sous 100 nm où ces fonctions décroissent rapidement et perdent plus de la moitié de leur amplitude. Cette décroissance est d’autant plus rapide que G est grand. Dans le second régime, les courbes AG(X)suivent des pentes descendantes
beaucoup plus lentes. Cette pente semble grossièrement la même, au moins pour les trois premiers pics de diffraction. Néanmoins, celles-ci s’annulent pour des valeurs de X de plus en plus petites en fonction de l’ordre de la diffraction.
Ce comportement en deux régimes est, à première vue, compatible avec deux modèles. D’abord, le modèle du prisme rugueux (section3.6.5) prévoit une décroissance rapide de la fonction AG(X)
sur une distance caractéristique ξ qui décrit la rugosité des faces supérieures et inférieures d’une couche mince (voir l’équation3.41 et la figure3.5). Selon ce modèle, la décroissance initiale est indépendante de la grandeur du vecteur G. Il ne permet donc pas d’expliquer la forme de nos résultats.
Le second modèle est basé sur les déformations du réseau. Nous aborderons plus en détail cette question à la section5.8. Mentionnons cependant que celui-ci prévoit une dépendance en G2
de cette décroissance. Il semble donc mieux décrire nos résultats. Néanmoins, si la dépendance en G nécessite la présence de déformations dans les couches minces, elle n’exclut pas la contribution de la rugosité des surfaces.
Mentionnons finalement que les valeurs de X où les AG(X)tendent vers zéro sont similaires
entre les deux couches. Cela semble indiquer une limitation liée à la distribution d’orientations (équation3.35) ou à la résolution de l’appareil (équation3.94).
5.5.4 Effet de « crochet »
On remarque que toutes les fonctions|AG|possèdent la même courbure vers le bas pour les
petites valeurs de Z ou X. Ce « crochet » peut apparaître pour plusieurs raisons expérimentales [38,
59,60]. Dans notre cas, il est principalement dû aux domaines limités sur lesquels les transformées de Fourier sont effectuées telles que nous l’avons décrit à la section3.6.4.
Pour éviter les effets d’un domaine d’intégration trop abrupte dans le calcul des transformées de Fourier, les fonctions AGont été multipliées par une fonction Hamming. Cette multiplication dans
l’espace réciproque équivaut à un produit de convolution de la fonction AGavec la transformée de
Fourier de la fonction Hamming. Les largeurs à mi-hauteur de celles-ci sont 3.4 et 4.2 nm pour les mesures en θ−2θ de LSCO et PCCO respectivement. Les spectres en balancement sont beaucoup plus étroits. Tous ceux utilisés ont la même largeur qui équivaut à un lissage de la fonction AGsur
0 0.5 1 a) 0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1 1.1 1.2 1.3 0 0.5 1 b) X (µm) | AG ( X)| nor malisé
Figure 5.11 – Amplitudes normalisées des transformées de Fourier des enveloppes des pics de diffraction pour les couches de LSCO (a) et PCCO (b).
Les pics d’ordre 2, pour les deux couches, sont également affectés par un autre effet de crochet de nature différente. En effet, le bruit de fond pour ces pics de diffraction est plus important comme cela est visible sur la figure5.4. Ce bruit agit comme une constante additive au spectre et amplifie la fonction AG(Z)aux très petites valeurs de Z. La normalisation de ces courbes entraine donc
une sous-évaluation sur le reste du domaine. Cela est visible, mais subtil, aux figures5.13aetb. Il semble impossible de corriger cet effet. Ces deux courbes ne seront donc pas utilisées pour la reconstruction de la fonction A(G, Z).
5.5.5 Correction pour la résolution de l’appareil
On veut corriger ces fonctions en enlevant la contribution de la résolution de l’appareil de me- sure. On a vu à la section4.4.1que la mesure de l’appareil introduit un élargissement des spectres mesurés. Pour se faire, on doit déconvoluer le signal mesuré du spectre de la mesure. On utilise les pics de diffraction associés au substrat pour évaluer l’élargissement de la mesure. On suppose que la largeur de ceux-ci est pratiquement uniquement due à la résolution de l’appareil.
La figure 5.12permet de suivre les écarts types obtenus via des lissages gaussiens des pics de diffraction du substrat, d’ordre 001 à 003, pour les mesures en θ−2θ () et en balancement ( ) en fonction du vecteur d’onde kz. Ces points devraient respectivement suivre les relations4.9
et4.10. Les lignes pointillées suivent la forme de ces expressions. Par ailleurs, celles-ci dépendent du même facteur ∆θ+∆θ′ qui représente la somme des largeurs, en angle, de la source et du
détecteur. On obtient respectivement pour ces deux courbes 0.23(1)et 0.30(1)mrad. Bien que ces valeurs soient du même ordre de grandeur, elles ne sont pas égales. L’utilisation d’une gaussienne
10 20 30 40 50 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 ·10−2
Vecteur d’onde (rad nm−1)
Écart type (rad nm − 1 )
Figure 5.12 – Largeurs à mi-hauteur des pics de diffraction associés au substrat de SrTiO3pour les mesures
en θ−2θ ( ) et en balancement ( ). Les lignes sont les ajustements de courbes de notre modèle théorique qui permettent d’interpoler l’élargissement en fonction du vecteur d’onde kz.
pour représenter la forme des pics de diffraction n’est pas parfaitement adaptée, ce qui pourrait expliquer l’écart entre celles-ci.
Il est alors possible d’estimer la grandeur de l’élargissement dû à l’appareil pour chacun des pics de diffraction des deux couches. On calcule d’abord les transformées de Fourier du spectre de l’appareil de mesure pour les deux types de mesures ainsi que pour chaque pic de diffraction des deux couches. Celles-ci sont toutes représentées en lignes pointillées sur la figure 5.13. On corrige l’élargissement en appliquant l’équation 3.95, c’est-à-dire en divisant les fonctions |AG|
par le spectre associé de l’appareil de mesure. Les courbes |AG| ainsi corrigées sont également
représentées sur cette figure.
Il est important de remarquer que toutes les fonctions AG(Z)et les fonctions AG(X)tendent
plus rapidement vers 0 que les spectres de l’appareil de mesure associés. Ainsi, ces fonctions ne sont pas limitées et aucune information n’est perdue aux grandes valeurs de Z et X.