Traces de Fission sur Apatites

1.2.1. Principe général de la méthode

La méthode des traces de fission sur apatite se base sur le phénomène de fission spontanée.

La fission spontanée est un phénomène qui n’affecte que les isotopes suffisamment lourds

(Z

≥ 90 et A

≥230). Dans la nature cela ne concerne donc que le

232

_Th,

235

_{U et l’}

238

_{U et seul}

l’

238

_{U fissionne avec une période suffisamment courte pour que le nombre de traces formé}

spontanément ne soit pas négligeable. Les traces de fission peuvent aussi être produites par

l’effet d’un bombardement anormalement élevé de neutrons, ce qui n’est que très rarement

le cas à l’état naturel, on parle alors de traces induites par opposition aux traces spontanées.

87

L’énergie cinétique associée aux produits de fission entraine la formation d’une zone linéaire

d’endommagement du réseau cristallin. Les noyaux fortement chargés vont entrainer

l’ionisation des atomes environnants qui vont se repousser sous l’effet de forces

électrostatiques et former après relaxation élastique un défaut « permanent » dans le

réseau cristallin. Ces traces spontanées ne mesurent que quelques dizaines d’angstrœms et

doivent être attaquées chimiquement avant de pouvoir être observées en microscopie

optique (Price and Walker, 1962b).

A des températures suffisamment élevées, le réseau cristallin est capable de se réorganiser

et les traces de fissions ne sont donc pas conservées. La température de fermeture (Tc) du

système AFT correspond à la température à laquelle les traces sont conservées dans le

minéral. On considère généralement une valeur de 110 ± 20°C pour la température de

fermeture (Wagner and Van den Haute, 1992). De façon simplifiée, connaissant la fréquence

de fission spontanée de l’

238

_{U, il est donc possible en comptabilisant le nombre de traces}

d’obtenir l’âge depuis le franchissement de la Tc.

La zone de cicatrisation partielle (Partial Annealing Zone, PAZ) est définie comme la gamme

de températures ou les traces de fission commencent à se cicatriser et où leur longueur

passe de 90% à 10% de leur longueur initiale (Naeser, 1979 ; Wagner, 1979).

1.2.2. Processus de cicatrisation et signification des longueurs de traces confinées

Comme expliqué plus haut, le réseau cristallin possède la capacité de régénération, les

traces de fission peuvent donc se résorber. La détermination de la PAZ nécessite de

connaitre les différents paramètres influant sur la cinétique de cicatrisation. Les premières

expériences réalisées en laboratoire pour étudier ces paramètres ont souvent été réalisées

sur des apatites de Durango qui ont la particularité d’être riche en Cl (Laslett et al.,

1987 ; Duddy et al., 1988 ; Green et al., 1989).

Le phénomène de cicatrisation est thermo-dépendant et bien qu’actif à des températures de

subsurface il ne devient significatif qu’à partir du moment où le minéral franchi l’isotherme

60°C. Cette température est considérée comme la limite basse de la PAZ pour le système

apatite, la limite supérieure est placée à l’isotherme 110°C.

La chimie des apatites joue aussi un rôle dans la cinétique de cicatrisation. En effet, la

composition en anions (CL, F, OH) et en cations (REE, Mn, Sr) a un impact sur la structure

cristalline et donc sur la cinétique de cicatrisation (Barbarand et al., 2003). Parmi ces

88

éléments, le rapport Cl/F joue un rôle majeur, les apatites riches en Cl sont plus résistantes à

la cicatrisation que les apatites riches en F (Crowley et al., 1991). La composition chimique

en chlore peut être obtenue de manière indirecte en mesurant la taille des trous d’attaque à

la surface des grains d’apatites (Dpar) (Burtner et al., 1994). La taille des Dpar est liée à la

solubilité de l’apatite. Par conséquent, elle est corrélée au niveau de résistance à la

cicatrisation, et donc à la teneur en Cl. Ces différents paramètres sont pris en compte dans

les plus récents modèles de cicatrisation que nous avons utilisés dans cette étude (Ketcham

et al., 2007). L’évolution de la longueur des traces est résolue par le modèle selon la relation

suivante :

𝑟𝑙𝑟=(𝑟𝑚𝑟-𝑟𝑚𝑟01-𝑟𝑚𝑟)𝐾

où rlr et rmr représentent les longueurs réduites par cicatrisation pour l’apatite la moins

résistante et pour l’apatite la plus résistante respectivement. Les valeurs de K et de rmr0 sont

fixées empiriquement, et rmr0 correspond à la longueur réduite de l’apatite la plus résistante

quand les traces de fission de l’apatite la moins résistante ont entièrement cicatrisée. Les

valeurs de rmr0 peuvent ensuite être reliées empiriquement aux proportions massiques de

chlore ou à la taille des Dpar (Fig. 6 in Ketcham et al., 2007). La répartition des longueurs de

traces mesurées permet d’obtenir une information beaucoup plus complète que le simple

passage de la température de fermeture du système AFT. Elle fournit des informations sur

l’histoire thermique de l’échantillon sur une large gamme température correspondant à la

PAZ (70-120°C).

Dans le cas d’un échantillon ayant une histoire de refroidissement monophasée, la

répartition des traces peut être facilement interprétée en termes de vitesse de

refroidissement, une répartition centrée sur des longueurs faibles étant associées à un long

temps de résidence dans la PAZ et au contraire des traces plus longues indiquent un

refroidissement plus rapide (Gleadow et al., 1986). Des histoires de refroidissement plus

complexes donneront lieu à des répartitions de traces bi(poly)-modales.

La mesure des traces se fait sur les traces confinées, c’est-à-dire les traces ne recoupant pas

la surface du grain. Ces traces sont révélées lors de l’attaque acide, elles sont connectées à la

surface par le biais d’une fracture dans le grain ou d’une trace recoupant la surface. Les

traces ne sont mesurées que sur les sections de grains orientées selon l’axe c, qui

89

correspond à l’axe d’allongement cristallographique pour un minéral hexagonal. La mesure

des longueurs de trace est habituellement réalisée à l’aide d’un digitaliseur et d’un

microscope optique au grossissement maximum (x1000 ou x1250).

1.2.3. Particularités du domaine sédimentaire

L’application de la méthode AFT au domaine sédimentaire présente certaines difficultés,

comparées à son utilisation sur des roches magmatiques. La concentration en apatites dans

les grès est souvent bien inférieure, il est donc nécessaire de broyer en moyenne environ 7kg

de roche par échantillon pour obtenir les 20 à 30 grains nécessaires dans le cas d’un

échantillon recuit (Lisker et al., 2009). Pour un échantillon partiellement ou non recuit, ce qui

est le cas de tous nos échantillons sauf un, la signature thermique enregistrée est celle de la

roche source. Dans ce cas, un nombre d’apatites plus important (normalement une centaine

mais compris entre 50 et 117 pour cette étude) doivent être datées pour définir des

populations statistiquement fiables (Vermeesch, 2004).

Les âges mono-grains sont habituellement représentés sous forme de radial-plot (Galbraith,

1988, 1990). Cette représentation permet de visualiser simplement l’erreur, propre à chaque

âge mono-grains ainsi que de visualiser les âges en fonction de leur composition chimique

(Dpar). Pour un échantillon ou l’âge AFT est le même que l’âge AFT individuel de grains

d’apatites, la variabilité des âges suivra une loi de Poisson. Cette loi s’applique donc dans le

cas d’échantillons de roches magmatiques/volcaniques ou d’échantillons sédimentaires qui

ont franchi rapidement la PAZ. Dans le cas d’échantillons sédimentaires partiellement recuits

ou ayant passé plus de temps dans la PAZ, des disparités d’âges peuvent apparaitre entre les

grains d’apatites en raison de sensibilités différentes à la cicatrisation. Dans ce cas un test

statistique, le test du X

2

_{(Galbreith, 1981) doit être réalisé pour vérifier que la répartition des}

âges suit bien une loi de Poisson. La valeur du paramètre X

2

_{(voir Galbraith, 1981)est testée}

à un seuil de 5%. Une valeur de X

2

_{inférieure à 5% indique que la dispersion des âges est}

supérieure à celle d’une simple loi de Poisson. Cette dispersion supplémentaire s’explique

par la variabilité des compositions chimiques des apatites dans le cas d’un échantillon

sédimentaire. Quand la dispersion des âges est acceptable, le « pooled age » constitue une

expression valable de l’âge thermochronologique. En revanche, dans le cas où la dispersion

est plus importante, on utilise l’âge central et la dispersion associée. L’âge central représente

90

la moyenne géométrique des âges appartenant à un groupement d’âge et la dispersion

correspond à la déviation standard.

Les apatites contenues dans un grès peuvent provenir de sources diverses, sédimentaires ou

magmatiques et donc avoir des histoires thermiques pré-dépôt et des compositions

chimiques variables. Quand la dispersion est trop importante, l’ensemble des âges

individuels doit être décomposé en plusieurs populations. La définition de ces populations

d’âges se base sur l’algorithme développé par Galbraith and Green (1990).

1.2.4. Protocole de datation

Le calcul de l’âge trace de fission, correspondant au passage de l’isotherme associé à la

température de fermeture nécessite la connaissance de la teneur en

238

_{U du minéral et de la}

densité de traces spontanées (ρs). La quantité d’

238

_{U est déterminée suivant la méthode du}

détecteur externe (Gleadow, 1981). Cette méthode consiste à utiliser une feuille de mica (le

détecteur) dans laquelle les traces de fission induites lors de l’irradiation laisseront une

empreinte et pourront être comptabilisées. Une autre méthode, qui ne sera pas détaillée ici

car nous ne l’avons pas utilisée, consiste à utiliser un spectromètre de masse à ablation laser

(LA-ICP-MS) afin de mesurer directement la quantité d’

238

_{U dans le minéral (Donelick et al.,}

2005).

1.2.5. Préparation des montages

Le montage des apatites pour analyse a été réalisé au laboratoire Géosciences

Environnement de Toulouse (GET) en suivant le protocole classique associé à la méthode

traces de fission. Les échantillons sont d’abords broyés pour récupérer la fraction de

granulométrie inférieure à 500

µm puis les minéraux lourds sont récupérés en passant les

échantillons à la table à secousse puis aux liqueurs denses. Pour finir, les fractions obtenues

sont passées au Frantz pour en extraire les minéraux magnétiques. La fraction contenant les

apatites a ensuite été montée dans la résine. Les montages ainsi réalisés ont été abrasés à

l’aide de papier de verre pour faire ressortir les cristaux d’apatite puis polis afin d’obtenir un

polissage miroir des sections d’apatites qui seront par la suite observées au microscope

optique.

91

1.2.6. Méthode du détecteur externe

Les montages ainsi réalisés ont été attaqué chimiquement à l’aide d’une solution d’acide

nitrique diluée (5N HNO3) pendant 20s à 21°C. L’acide va préférentiellement dissoudre les

endroits où la structure cristalline est perturbée et agrandir les traces suffisamment pour

qu’elles puissent être observées au microscope optique. Un feuillet de mica est ensuite

accolé à la surface du montage, en contact avec les surfaces polies des apatites. Une fois

cette opération réalisée pour chaque montage, ils sont empilés pour former des colonnes.

On place ensuite à la base des colonnes ainsi réalisées des morceaux de verre appelés

dosimètre (CN5), dont la concentration en

238

_{U est connue (2.17ppm), avant d’être envoyé à}

l’irradiation. Lors de l’irradiation des échantillons, le bombardement de neutrons va

entrainer la fission de l’

235

_{U contenu dans les différents grains d’apatites et la formation de}

traces induites dans les feuillets de micas (Fig. 2)

Figure 1: Schéma illustrant la procédure de révélation des traces de fission par attaque acide et de datation par la méthode du détecteur externe (d’après Gleadow et al., 1976 dans Vacherat, 2014).

Les échantillons ont été irradiés en Allemagne au réacteur FRM II de Garching. Après une

période de « refroidissement » d’environ 2 mois, les micas ont été attaqués pendant 40 min

dans l’acide fluorhydrique à 40% afin de révéler les traces induites. L’équation de

détermination d’un âge AFT (pooled age) avec la méthode du détecteur externe est la

suivante :

𝑡=1λ𝑑 ln(1+λ𝑑ζg𝜌𝑑𝜌𝑠𝜌𝑖)

Pour chaque grain, on peut donc calculer l’âge AFT. La constante de désintégration

radioactive λd de l’

238

_{U est connue, le facteur ζ est un facteur correctif (Hurford and Green,}

92

1983) dont le calcul sera développé plus bas et g est un facteur de correction géométrique

d’une valeur de 0.5 (Gleadow and Lovering, 1977). On obtient la densité de traces induites

(ρd) pour chaque montage en calculant les densités de trace dans les dosimètres situés aux

deux extrémités de la colonne. En effet, le flux de neutron décroit en traversant la colonne

et sera donc spécifique à chaque échantillon. ρs et ρi sont respectivement les densités de

traces spontanées dans le minéral d’apatite et induites dans le mica. Les optiques des

microscopes utilisés pour le comptage des traces de fission sont munies d’une grille dont la

surface est connue. La densité de trace est obtenue en divisant le nombre de traces

mesurées par la surface de comptage.

Le facteur ζ (zeta) (Hurford and Green, 1983) est un facteur correctif destiné à limiter les

erreurs sur les âges, liées aux caractéristiques de chaque analyste et aux incertitudes sur la

mesure du flux de neutrons. Cela permet d’assurer la validité des âges mesurés et leur

homogénéité d’un analyste à l’autre. Ce facteur est calculé en déterminant par la méthode

du détecteur externe l’âge AFT d’échantillons standards ayant un âge de refroidissement

bien défini: ζ = σIB/λ

_f

avec σ (cm

-2

_{) la section de capture neutronique, le rapport isotopique}

235

_U/

238

_{U, B un facteur de calibration lié au dosimètre et λf (an}

-1

_{) la constante de fission}

spontanée de l’

238

_U.

Les deux standards communément utilisés sont l’apatite de Fish-Canyon (28.01 ± 0.04 Ma)

(Phillips and Matchan 2013) et l’apatite de Durango (31.44 ± 0.18 Ma) (McDowell et al.,

2004). Pour cette étude, la valeur de zeta que j’ai obtenue est de 281.54 ± 7.07. Ce zeta a été

déterminé à partir de la moyenne pondérée de 11 valeurs de zeta, calculées sur 11

standards (4 Durango et 7 Fish-Canyon) et issus de 3 irradiations différentes (Annexe 1-B).

1.3.

(U-Th-Sm) He sur Apatite

1.3.1. Principe général de la méthode

La méthode (U-Th-Sm)/He sur Apatite s’intéresse aux éléments

238

_U,

235

_U,

232

_{Th et}

147

_Sm

dont les produits finaux de désintégration sont le

206

_{Pb, le}

207

_{Pb, le}

208

_{Pb et le}

143

_Nd

respectivement.

Lors de désintégrations successives de l’U, Th et Sm, les atomes d’hélium (particules alpha)

émis s’intègrent au réseau cristallin. Si la température du système (le minéral) est

suffisamment élevée, l’hélium diffuse dans le minéral et est perdu hors du système. En

93

revanche, quand la température diminue la diffusivité de l’hélium diminue jusqu’à atteindre

une valeur limite ou la totalité de l’hélium est retenue dans le système.

L’hélium total mesuré est le produit de différentes chaines de désintégration caractérisées

par des nombres de particules alpha variables, des constantes de désintégrations et des

énergies cinétiques différentes associées à ces émissions (Supplément 1).

Les sources les plus importantes d’émission de particules alpha sont les réactions de

désintégration de

238

_U,

235

_U,

232

_{Th en}

206-207-208

_{Pb, tandis que la désintégration de}

147

_{Sm en}

143

_{Nd ne produit qu’une particule alpha. L’équation de production de l’He tenant compte}

des différentes sources d’hélium s’écrit donc de la manière suivante :

𝐻𝑒

= 8(137.88138.88

𝑒𝜆238𝑡

-1+71138.88

𝑒𝜆235𝑡

-1

𝑈

+6

𝑒𝜆232𝑡

1

𝑇ℎ

+0.1499

𝑒𝜆147𝑡

-1

𝑆𝑚

En mesurant la quantité d’hélium retenu dans le minéral, les quantités d’U-Th et Sm et

connaissant les constantes de désintégration de ces éléments, on peut donc obtenir un âge

qui représentera le temps écoulé depuis que le minéral a franchi la température de

fermeture du système considéré. Pour cela, on suppose que la quantité d’

4

_{He initiale est}

négligeable par rapport à celle produite par les désintégrations successives, qu’il n’y a pas eu

d’implantation d’

4

_{He du milieu extérieur ni de perte d’éléments pères autrement que par}

désintégration radioactive et que le système soit à l’équilibre séculaire c’est à dire que la

quantité d’éléments fils produit soit équivalente à son taux de désintégration (t>1Ma).

Supplément 1

: constantes de désintégrations et

particules émises lors des différentes réactions de désintégration 238_U 206_{Pb + 8α t} 1/2 = 4.468 x 109 years 235_U 207_{Pb + 7α t} 1/2 = 7.040 x 108 years 232_Th 208_{Pb + 6α t} 1/2 = 1.401 x 1010 years 147_Sm 143_{Nd + 1α t} 1/2= 1.06 x 1011 years

94

1.3.2. Calcul et interprétation des âges (U-Th-Sm)/He

1.3.3. Le phénomène de diffusion

Dans un minéral, peuvent diffuser d’un site cristallin à un autre. La diffusion à l’état solide se

fait des zones les plus concentrées vers les zones les moins concentrées et est régie par le

coefficient de diffusion D qui est propre à un élément dans un milieu et à une température

donnée. La diffusion de l’hélium dépend de la température et s’exprime selon une loi

d’Arrhenius.

𝐷𝑎2=𝐷0𝑎2∗𝑒-𝐸𝑎𝑅𝑇

Avec:

D: le coefficient de diffusion 5 (cm

2

_{/s), D0: le coefficient de diffusion pour une température}

infinie (cm

2

_{/s), Ea: l’énergie d’activation (J/mol), R: constante des gaz parfaits (J/mol) et T: la}

température (K)

La compréhension du comportement diffusif de l’hélium (coefficient de diffusion, énergie

d’activation, taille du grain) permet de définir une température de fermeture (Tc) ainsi que

la zone de rétention partielle (PRZ) de cette méthode. La température de fermeture

correspond à la température à laquelle, pour un taux de refroidissement donné, 50% des

atomes d’hélium produits sont conservés dans le minéral. Sa valeur est corrélée

positivement au taux de refroidissement et à la taille du minéral (dans le cas de cette étude

l’apatite). Une température de fermeture de -275 °C pour une taille de grain comprise entre

1 et 2 m de rayon a été définie d’après les travaux réalisés sur les apatites de Durango (Wolf

et al., 1996, 1998 ; Farley, 2000) (fig Flowers, 2009, Farley, 2002). L’HePRZ est définie, pour

une vitesse de refroidissement donnée comme étant la gamme de température à travers

laquelle la quantité d’hélium retenue dans le minéral passe de 10 à 90%. L’HePRZ est

généralement positionnée entre 40 et 70°C pour les apatites (Farley, 2000 ; Stockli, 2000).

S’éloignant de ce modèle général, plusieurs études du début des années 2000 (Persano et

al., 2002 ; Spotilla et al., 2004 ; Hendricks et al., 2005 ; Soderlund et al., 2005) ont montré

que dans des contextes de refroidissement lent, les âges AHe sont parfois anormalement

vieux, comparés aux âges AFT. Cette variation de la température de fermeture du système

(U-Th-Sm)/He par rapport aux températures attendues par les modèles basés sur l’étude des

apatites volcaniques de type Durango a rapidement été attribué aux défauts de recul,

95

réduisant la diffusion de l’hélium (Green et al., 2006) sans pour autant pouvoir être

quantifié.

Le premier modèle d’augmentation de la rétention de l’hélium en fonction de la quantité de

défauts de recul a été proposé par Shuster et al. (2006, Fig.2). Ces auteurs ont démontré

qu’il existe une relation positive entre la quantité de

4

_{He (ou la concentration en uranium}

effective (eU= [U]+0.24 [Th])) et les âges mesurés. Les variations de température de

fermeture pouvant aller de 50 à 120°C. Le principe derrière ce modèle est que l’énergie

d’activation (Ea) nécessaire pour faire sortir un atome d’hélium d’un défaut est plus

importante que dans un réseau cristallin intact. L’accumulation de défauts de recul dans le

minéral entraine donc une diminution de la diffusivité de l’hélium et influence à la hausse la

température de fermeture du système, l’HePRZ et par conséquent l’âge mesuré.

Figure 2: Illustration du système de piégeage de l’hélium par les défauts de recul (Shuster et al., 2006). a): diffusion d’un atome d’hélium sans défauts de recul ; b):diffusion d’un atome d’hélium avec présence de défauts de recul ; c): situation équivalente à b) mais avec plus de dégâts. Les diagrammes du bas représentent l’énergie d’activation (Ea) nécéssaire pour qu’un atome d’hélium diffuse dans le minéral non endommagé, Et correspond à l’énergie nécessaire pour qu’un atome d’hélium sorte d’un défaut cristallin.

Des modèles plus récents (Gautheron et al., 2009 ; Flowers et al., 2009) prenant en compte

la production des défauts de recul ainsi que leur cicatrisation en fonction de l’histoire

thermique permettent de modéliser de façon plus réaliste la diffusivité de l’hélium. Le

modèle produit par Gautheron et al., 2009 considère une relation linéaire entre la

production de défauts de recul et l’augmentation de la rétention de l’hélium tandis que celui

de Flowers et al., 2009 considère une relation cubique. Ces modèles permettent de raffiner

l’interprétation des âges AHe, en faisant varier la diffusivité des apatites au cours du temps

et par conséquent la position de l’HePRZ (Fig. 3).

96

Figure 3: A) Graphique montrant l’évolution de la quantité de défauts de reculs pour une histoire thermique donnée, avec ou sans le modèle de cicatrisation B) Evolution des âges AHe pour la même histoire thermique mais pour des teneurs en Uranium effectif variables (eU) ; C) Variations des limites supérieure et inférieure de la PRZ en fonction de la teneur en Uranium effectif (eU) (Gautheron et al., 2009) ; D: Variation de l’âge AHe en fonction du rayon des grains selon que l’on tienne compte de l’effet de piégeage (tireté et pointillé) ou non (ligne pleine).

L’utilisation de ces modèles se révèle particulièrement importante dans le cas d’histoires

thermiques plus complexes où le temps passé dans la PRZ peut être important et les apatites

peuvent avoir subi plusieurs cycles de refroidissement/réchauffement. Les modalités de

diffusion de l’hélium continuent néanmoins à être raffinées, en particulier concernant la

cicatrisation des défauts de recul comparer à celle des traces de fission, l’influence de la

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