L’ordre chimique `a longue distance des alliages ordonn´es comme l’alliage MnPt, de de type L10, conditionne leurs propri´et´es magn´etiques (voir paragraphe1.2.1). C’est pourquoi la
connaissance de la morphologie des domaines ordonn´es n’est pas suffisante pour comprendre le mat´eriau ; il faut ´egalement quantifier l’ordre pr´esent dans les zones ordonn´ees. Cette quan- tification se fait par le param`etre S. Consid´erons la structure L10. Celle-ci comporte deux
sous-r´eseaux. Nous d´efinissons ainsi le sous r´eseau α, associ´e au mangan`ese, et le sous–r´eseau β, associ´e au platine. Dans ces conditions, nous pouvons d´efinir le param`etre d’ordre `a longue distance S comme le taux d’occupation moyen du mangan`ese sur le sous-r´eseau α.
Les images de microscopie ´electronique en transmission ne permettent pas de quantifier ais´ement l’ordre chimique [134]. D’autre part, la microscopie ´electronique fournit une mesure
pic 2θ ω I (s−1 ) lθ−2θ lω l2θ 002 54, 3˚ 26, 574˚ 45 000 0, 62˚ 0, 74˚ 0, 56˚ 004 131, 61˚ 65, 229˚ 3 850 1, 44˚ 0, 71˚ 1, 00˚ 102 61, 9˚ 3, 84˚ 1 130 0, 74˚ 1, 13˚ 0, 97˚ 102 62, 29˚ 57, 955˚ 77 0, 81˚ 1, 19˚ 0, 61˚ 103 92, 89˚ 27, 885˚ 100 0, 99˚ 1, 11˚ 1, 15˚ 103 92, 82˚ 63, 97˚ 47 0, 98˚ 1, 15˚ 0, 69˚ 104 142, 89˚ 56, 585˚ 49 2, 46˚ 1, 05˚ 2, 06˚ 104 142, 89˚ 85, 335˚ 36 2, 38˚ 1, 07˚ 1, 71˚ 303 148, 92˚ 29, 59˚ 58 4, 43˚ 0, 79˚ 1, 84˚
Tab. 2.3 – Position et largeurs totales `a mi-hauteur des pics de diffraction de rayons x, pour un ´echantillon de Pt (3 nm)/Fe (10 nm)/MnPt (30 nm)/Pt (45 nm)/Cr (3 nm)/MgO (100) cod´epos´e `a temp´erature ambiante. L’´echantillon est mesur´e sur un diffractom`etre `a deux axes de rotation ´equip´e d’une anode au cobalt. La largeur en ω correspond `a une mesure o`u seul l’axe ω de l’´echantillon est modifi´e. Cette largeur est fournie en unit´es de l’angle ω. La largeur en θ correspond `a une mesure o`u seul l’angle 2θ du d´etecteur est modifi´e. Cette largeur est fournie en unit´es de 2θ. La largeur selon θ − 2θ correspond `a une mesure radiale dans l’espace r´eciproque. Cette largeur est fournie en unit´es de 2θ. Tous les angles sont en degr´es. L’intensit´e indiqu´ee correspond au maximum du pic, en coups par seconde, et doit n’ˆetre consid´er´e qu’`a titre indicatif. Les donn´ees des pics 002 et 004 correspondent au maximum du pic comprenant `
a la fois l’alliage MnPt et le platine.
alliage a (nm) b (nm) (⊥) c (nm) c/a S
cod´ep. 300 K 0, 3988 0, 390 0, 381 0, 955 0,61 cod´ep. 450 K 0, 400 0, 390 0, 379 0, 950 0,57 cod´ep. 620 K 0, 401 0, 392 0, 377 0, 940 0,76 massif, r´ef. [131] 0, 400 0, 400 0, 366 47 0, 916 / 1
Tab. 2.4 – Param`etres de maille et param`etre d’ordre chimique pour des cod´epˆots r´ealis´es `a plusieurs temp´eratures et rappel des valeurs de la litt´erature. Pour m´emoire, le param`etre de maille du platine vaut 0, 392 nm. Les param`etres a et c correspondent `a une distance dans le plan de la couche, le param`etre b correspond `a la direction perpendiculaire au plan de la couche.
q I 004 MnPt 001 MnPt 002 (Pt et MnPt) 004 Pt 004 MgO 002 MgO 0 2 4 6 8 10 12 0 10 3 10 6 10 9 10
Fig. 2.26 – Courbes de diffraction des rayons x correspondant `a un vecteur de diffusion perpendiculaire `a la couche, pour trois d´epˆots. Les trois courbes superpos´ees correspondent, de bas en haut, `a la temp´erature ambiante, `a un d´epˆot `a 150 ˚C et `a un d´epˆot `a 350 ˚C. Les ´echantillons ´etudi´es ont pour composition Pt (3 nm)/MnPt (30 nm)/Pt (45 nm)/Cr (3 nm)/MgO (100). Le pic not´e 001 MnPt correspond soit `a une part tr`es minoritaire du variant d’axe c perpendiculaire au plan, soit `a la formation d’une phase MnPt3 aux interfaces
entre MnPt et le platine. Le pic 002 du tampon de platine est, sur ces graphes, difficile `a discerner de celui de l’alliage. Le pic 004 MnPt de l’alliage est visible comme un ´epaulement du pic 004 Pt. Ces deux derniers pics seront d´etaill´es sur la figure2.27. Les pics du substrat sont fortement att´enu´es en raison d’un l´eger d´esalignement (de l’ordre de 0, 1˚) entre l’orientation de la couche ´etudi´ee et l’orientation du substrat. Le pic 002 du substrat de MgO pr´esente, `a sa gauche, un pic secondaire li´e `a la raie Kβ du Cobalt. Les axes des abscisses est en unit´es
de l’espace r´eciproque q = sin θ/λ (nm−1
q I 002 Pt 002 MnPt 4,9 5,0 5,1 5,2 5,3 5,4 1 10 2 10 3 10 4 10 5 10 002 Pt 002 MnPt q I 9,8 10,0 10,2 10,4 10,6 0 10 1 10 2 10 3 10 4 10
Fig.2.27 – Agrandissements de la figure2.26correspondant aux pics 002 (`a gauche) et 004 (`a droite). Le pic 004 montre un d´edoublement qui traduit la diff´erence de param`etre de maille entre le platine (pic situ´e `a gauche) et l’alliage de MnPt (pic moins intense `a droite du pic du platine). Le pic 002 montre le mˆeme effet, mais le pic du MnPt est trop proche du pic du platine pour ˆetre s´eparable, et sa pr´esence se caract´erise par un ´epaulement `a droite du pic du platine. Les axes des abscisses est en unit´es de l’espace r´eciproque (nm−1
), les ordonn´ees sont en unit´e arbitraire d’intensit´e. Les conventions sont les mˆemes que sur la figure 2.26.
a b c a, b c 250 300 350 400 450 500 550 600 650 700 0,365 0,370 0,375 0,380 0,385 0,390 0,395 0,400 0,405 0,410
Fig. 2.28 – ´Evolution des param`etres de maille (nm) des cod´epˆots avec la temp´erature (K) pour les ´echantillons caract´eris´es sur la figure2.25. La barre permet d’appr´ecier la dispersion des donn´ees autour de la valeur moyenne. Les param`etres sont nomm´es a, b, c en valeurs d´ecroissantes et sont respectivement repr´esent´es par une croix (jaune), un cercle (vert) et un losange (bleu). En pointill´es, sont rappel´ees les valeurs des param`etres de maille pour l’alliage massif. Dans le cas des couches minces ´etudi´ees au laboratoire, le param`etre b correspond `a la direction perpendiculaire `a la couche.
chimique ´evolue de fa¸con continue avec le param`etre d’ordre sans changement qualitatif [136]. Or, le contraste d’une image de microscopie ´electronique en transmission en haute r´esolution varie ´egalement en fonction des conditions d’observation, et seul un changement qualitatif aurait permis de distinguer entre zones ordonn´ees et moins ordonn´ees. De plus, la comparai- son entre les images observ´ees en microscopie et des images simul´ees est contraignante et ne permet pas de quantifier tr`es pr´ecis´ement le param`etre d’ordre. Nous avons donc eu recours `
a une autre technique que la microscopie : la diffraction des rayons x. Cette technique est bien adapt´ee `a la quantification du param`etre d’ordre. En effet, l’intensit´e diffract´ee peut ˆetre mesur´ee de fa¸con lin´eaire sur 7 ordres de grandeur avec un ´equipement de laboratoire et les corrections `a apporter au signal sont connues. La m´ethode utilis´ee pour la mesure du param`etre d’ordre est d´etaill´ee `a l’annexe B.
Les calculs montrent un ordre chimique assez ´elev´e pour les d´epˆots r´ealis´es `a temp´erature ambiante (tableau 2.4), en augmentation pour la plus haute temp´erature de d´epˆot. Un point plus particulier est le r´esultat obtenu `a temp´erature interm´ediaire. L’ordre chimique mesur´e est plutˆot faible, en l´eger recul par rapport `a l’ordre observ´e pour les d´epˆots r´ealis´es `a temp´erature ambiante. Les ajustements utilis´es pour le calcul sont repr´esent´es sur les figures 2.29et2.30.