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CONTEXTE DE L’ ETUDE 1 INTRODUCTION

EOLE &

5 TECHNIQUES DE MESURE ASSOCIEES

Pour les besoins de qualification des formulaires de calcul neutroniques et selon le type de paramètre étudié, différentes techniques de mesure peuvent être mises en œuvre, notamment [10] :

- les mesures directes, réalisées à partir de chambres à fission, aussi bien dans EOLE que dans MINERVE,

- les mesures par oscillation, réalisées sur des échantillons de combustible dans MINERVE, - des mesures indirectes, réalisées post-irradiation par spectrométrie γ sur des crayons

combustible, échantillon ou dosimètre, dans EOLE et dans MINERVE.

5.1 Mesures par chambre à fission

Les chambres à fission sont des détecteurs à gaz constitués d'une enceinte remplie d'un gaz neutre et isolant (en général des gaz rares tels que l’ argon ou le xénon) et de deux électrodes métalliques entre lesquelles on applique une différence de potentiel. L’ une d’ entre elles est recouverte de quelques microgrammes d’ un isotope fissile, déposé en couche mince par électrolyse (< 2 mg.cm-2). Un champ électrique est créé dans le volume de détection permettant aux électrons produits lors de l’ interaction d’ une particule chargée, d’ être mobilisés vers les électrodes. Une chaîne de mesure est ensuite utilisée pour collecter ces charges, amplifier le signal, stocker puis analyser les données.

Une gamme de chambres à fission miniatures de 1.5 à 8 mm de diamètre est disponible au SPEx pour les besoins des maquettes critiques. Tous les principaux isotopes fissionnables sont disponibles, notamment : thorium 232, uranium 233, 234, 235, 236, 238, neptunium 237, plutonium 238, 239, 240, 241, 242, américium 241 et 243. La nature de l’ isotope permet de tirer des informations sur le spectre neutronique, selon que l’ isotope étudié est fissile à l’ énergie thermique ou à seuil. Les chambres à fission sont habituellement utilisées pour deux types d’ application :

- les mesures dynamiques : elles ont pour but de fournir des éléments de qualification pour les études de sûreté. Il s’ agit par exemple des mesures de temps de doublement, représentatif de l’ excès de réactivité du cœur, et des mesures de chute de barres permettant d’ estimer leur poids en réactivité.

- les mesures statiques : elles sont dédiées aux mesures de paramètres d’ intérêt pour la physique des réacteurs, notamment les distributions axiales et radiales de taux de fission dans le cœur, ou les indices de spectre qui permettent de qualifier les calculs de spectre neutronique en un point précis du cœur.

5.2 Mesures par oscillation

La technique d’ oscillation d’ échantillons, réalisée dans le réacteur MINERVE, consiste à osciller des échantillons au centre du réseau expérimental, dans le but de mesurer la variation de réactivité qu’ ils induisent [11]. La grandeur physique obtenue est νΣf - Σa.

Pour cela, chaque échantillon introduit dans une canne est déplacé périodiquement entre deux positions situées dans le plan médian et hors de la zone expérimentale (Fig. 6). Le signal du train supérieur, contenant l’ échantillon mesuré, est comparé au signal du train inférieur, contenant un échantillon de référence. La différence de réactivité entre les deux positions permet ensuite de s’ affranchir de l’ effet des trains supérieur et inférieur.

La variation de flux induite par l’ oscillation est détectée par une chambre à dépôt de bore, asservie à une barre de pilotage automatique composée d’ un stator et d’ un rotor couverts de secteurs de cadmium : l’ amplitude de leur recouvrement provoque une variation de réactivité de ±20 pcm environ. La correspondance entre l’ angle de rotation et la réactivité est déterminée expérimentalement à l’ aide d’ échantillons de calibration à différents enrichissements en uranium 235 et diverses teneurs en bore 10, dont la réactivité est connue avec une incertitude inférieure à 1% par calculs déterministes.

Ces mesures sont très prisées car elles offrent une grande souplesse d’ utilisation, tout en assurant une incertitude de reproductibilité de l’ expérience meilleure que 1%. Par ailleurs, elles permettent de mettre en œuvre de faibles quantités d’ isotopes à étudier (quelques mg environ), d’ où un compromis entre le coût de l’ expérience et l’ incertitude atteinte inégalable.

Fig. 6 : mouvement des échantillons lors des oscillations dans MINERVE

5.3 Mesures par spectrométrie γ

Les mesures post-irradiation par spectrométrie γ sont couramment employées sur EOLE et MINERVE. Elles présentent l’ intérêt de pouvoir être réalisées plusieurs heures voire plusieurs jours après irradiation et sont donc très souples à mettre en œuvre. Le principe de cette technique, qui sera développé plus en détail par la suite, consiste à détecter les rayonnements γ caractéristiques des radionucléides présents dans l’ échantillon étudié. Pour cela, on utilise un détecteur constitué d’ un matériau semi-conducteur (généralement du germanium). Lors de l’ interaction d’ un rayonnement γ, des paires électrons-trous sont créées et collectées par l’ application d’ un champ électrique. Une chaîne

Echantillon de référence Echantillon mesuré Aluminium Zone expérimentale Position basse Position intermédiaire Position haute

Les expériences par spectrométrie γ permettent de déterminer des grandeurs physiques tels que le taux de conversion de l’ uranium 238, des indices de capture (rapports de sections efficaces intégrales de capture et de fission), et des profils axiaux et radiaux de taux de réaction. A ce titre, elles sont complémentaires des mesures par chambre à fission. Différents types d’ échantillon sont utilisés :

- des dosimètres inertes (exemples : manganèse, cobalt, indium, or) ou « fissiles » (thorium, uranium, neptunium) : ils sont choisis en fonction de leur sensibilité à l’ énergie des neutrons. Ils permettent de tirer des informations sur le spectre neutronique, au même titre que les mesures par chambre à fission.

- des crayons combustibles : ils sont extraits du cœur puis transférés sur des bancs de mesure (Fig. 7). L’ étude du flux d’ émission γ totale du crayon combustible ou la mesure de radionucléides particuliers permettent de déterminer des distributions axiales et radiales de taux de fission ou de déterminer le taux de conversion de l’ uranium 238.

Cette technique s’ avère particulièrement puissante et polyvalente mais implique une bonne maîtrise de toutes les étapes de la mesure, depuis l’ instrumentation jusqu’ à l’ analyse des données brutes. Ce besoin d’ optimisation constitue l’ objet du travail qui va être développé ci-après.

Fig. 7 : réalisation d’ une mesure par spectrométrie γ sur un crayon combustible, après irradiation à 40 W pendant 15 minutes dans le réacteur EOLE

6 CONCLUSION

Ce chapitre, après avoir introduit les notions fondamentales relatives aux incertitudes et à la métrologie, a permis de mettre en lumière les enjeux, en terme de sûreté, de réduction des coûts d’ exploitation et d’ amélioration des performances, d’ une qualification précise des formulaires de calcul. Celle-ci passe nécessairement par la réalisation d’ expériences dont la maîtrise des résultats et la réduction des incertitudes est primordiale. A ce titre, les maquettes critiques EOLE et MINERVE représentent des outils souples pour la réalisation de mesures visant à qualifier des paramètres d’ intérêt de la physique des réacteurs.

S’ inscrivant dans ce contexte, le travail de thèse qui fait l’ objet de ce mémoire consiste en l’ optimisation de l’ une des principales techniques de mesure employées sur ces réacteurs, à savoir la spectrométrie γ. Elle passe tout d’ abord par une bonne connaissance de ses principes physiques, puis par l’ identification des besoins et des perspectives d’ améliorations sur l’ instrumentation, le traitement des données brutes et la propagation des incertitudes. Ces deux points font respectivement l’ objet des deux chapitres suivants.

CHAPITRE 2 :

GENERALITES SUR LA SPECTROMETIE γ

1 INTRODUCTION

Le développement de la spectrométrie γ a débuté avec l’ essor des sciences et des technologies nucléaires afin de répondre aux besoins de contrôle, de caractérisation et d’ analyse des matières radioactives. Cette technique de mesure exploite une propriété fondamentale observée par la plupart des noyaux instables : l’ émission de rayonnements consécutifs au processus de désintégration nucléaire. Elle est donc dite « non-destructive » [12] car elle permet de respecter l’ intégrité de l’ objet à analyser.

L’ intérêt de la spectrométrie γ n’ a cessé de croître depuis des années, tant du point de vue métrologique que du point de vue des applications. Cet essor a été rendu possible grâce à une meilleure compréhension du processus d‘interaction des photons avec la matière et surtout grâce à l’ apparition des détecteurs semi-conducteurs dans les années 60. La spectrométrie γ est alors devenue un outil d’ étude puissant des schémas de désintégration avec lequel des incertitudes de mesure de l’ ordre de 10-6 (en relatif) peuvent être atteintes. Elle est aujourd’ hui utilisée dans des secteurs très divers (exemples : datation, climatologie, astrophysique, médecine) et dans pratiquement toutes les étapes du cycle du combustible.

Le but de ce chapitre est de présenter les principales problématiques liées aux mesures par spectrométrie γ. Après quelques rappels sur les processus de désintégration et d’ interaction des photons avec la matière, la technique de mesure et les principales limitations physiques associées seront présentées.