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APPLIQUEES SUR EOLE ET MINERVE 1 INTRODUCTION

2 PRESENTATIONDES BANCS DE MESURE UTILISES

Cinq bancs de spectrométrie γ dédiés aux mesures sur crayon combustible sont à disposition dans l’ installation EOLE / MINERVE (Fig. 14). Ils sont équipés de détecteurs au Ge[HP] présentant les caractéristiques suivantes :

- 3 détecteurs de type coaxial avec un cristal de volume actif égal à 80 cm3 (soit 15% d’ efficacité relative16),

- 1 détecteur de type coaxial avec un cristal de volume actif égal à 350 cm3 (soit 65% d’ efficacité relative),

- 1 détecteur de type planaire, de diamètre égal à 50.5 mm et de hauteur égal à 20 mm, adapté aux mesures à basse énergie (10 keV < E < 1 MeV), dit « LEGe » pour Low Energy Germanium.

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L’ efficacité relative d’ un détecteur est définie comme le rapport de son rendement d’ absorption totale à l’ énergie 1332.5 keV, au rendement à la même énergie d’ un scintillateur NaI de diamètre égal à 76 mm et de hauteur égale 76 mm

Fig. 14 : vue des bancs de spectrométrie γ utilisés pour la mesure des crayons combustibles

Chacun des bancs est constitué :

- d’ une ligne de remplissage automatique d’ azote assurant au moins 7 jours d’ autonomie, - d’ un support permettant le positionnement, le centrage et la mise en rotation du crayon

combustible,

- d’ un dispositif assurant la translation verticale du détecteur ou du crayon combustible pour ajuster le flux reçu,

- de collimations en plomb de 50 à 70 mm d’ épaisseur assurant l’ absence de perturbation entre les 5 bancs de mesure et permettant de réduire le flux reçu par le détecteur à celui émis par une portion du crayon combustible,

- d’ écrans constitués d’ un empilement de feuilles de 1 mm d’épaisseur de cadmium, de cuivre et d’ aluminium afin d’ absorber les raies de fluorescence X du plomb (seulement pour les quatre bancs équipés de détecteurs de type coaxial).

L’ un des bancs est équipé d’ un passeur automatique piloté par ordinateur (Fig. 15) qui permet d’ examiner jusqu’ à 40 crayons combustibles dans la même journée et de réduire la dose reçue par les expérimentateurs lors de leur manipulation [35].

Depuis 1995, les chaînes de mesure comportent :

- un préamplificateur de charge à contre réaction résistive (modèle CANBERRA 2002CSL pour

les détecteurs coaxiaux et 2002CPSL pour le détecteur planaire),

- un amplificateur disposant d’ un circuit de rejet d’ empilements (modèle CANBERRA 2026 pour les détecteurs coaxiaux et 2024 pour le détecteur planaire),

- une carte assurant les fonctions de codage de type Wilkinson et d’ analyse multicanaux (modèle CANBERRA PCA3-8K),

- un ordinateur de type PC équipé du logiciel CANBERRA GENIE 2000 [36], permettant l’ acquisition et le stockage des données.

Fig. 15 : passeur automatique pour la mesure de profil axial et radial de taux de fission

3 TECHNIQUE DE SPECTROMETRIE γ ASSOCIEES

Les techniques de mesure par spectrométrie γ développées sur les réacteurs EOLE et MINERVE visent à déterminer des taux de réaction d’ intérêt à partir de l’ activité de radionucléides caractéristiques à courte durée de vie (de quelques heures à quelques jours). Les crayons combustibles sont pour cela irradiés à très faible puissance (maximum 100 W) et pendant une courte durée (au plus quelques heures), puis transférés manuellement en salle de mesure pour y être analysés. Selon la grandeur recherchée, deux techniques de mesure sont utilisées :

- la technique de spectrométrie γ dite « intégrale », dédiée aux mesures de distributions axiales et radiales de taux de fission,

- la technique de spectrométrie γ dite « de pic particulier », dédiée aux mesures de taux de capture et de recalage de taux de fission entre crayons de nature différente.

3.1 La spectrométrie γ intégrale

La spectrométrie γ intégrale est une technique de mesure qui permet de déterminer, à partir du spectre d’ émission γ total de crayons combustibles irradiés, les variations de taux de fission du cœur :

- radialement, en comparant un lot de crayons de caractéristiques identiques, issus d’ une même expérience d’ irradiation,

- axialement, en examinant un même crayon à différentes côtes.

Cette technique de mesure suppose que le taux de comptage total mesuré par le détecteur à un instant t donné est proportionnel au taux de fission de la tranche de combustible visée. Elle fait également l’ hypothèse que pour deux crayons de même nature physique et irradiés simultanément en réacteur, la décroissance temporelle de l’ activité γ totale est identique.

Le taux de comptage total nT(t) vu par le détecteur à un instant t donné peut donc être assimilé au produit d’ un terme caractérisant le taux de fission F de la tranche de combustible visée et d’ un terme ∆(t) caractérisant la décroissance de son activité γ totale. En regroupant sous un terme nresT , qu’ on suppose constant à l’ échelle d’ une journée de mesure, la contribution nT(t) liée au mouvement propre17 et aux radionucléides créés lors de précédentes irradiations s’ écrit :

T res T n t F t n ( )= ∆()+

Le taux de fission d’ un crayon, indicé i, peut donc être mesuré relativement à un crayon de référence issu d’ une même expérience d’ irradiation, indicé o, en estimant le rapport des taux de comptage18 net intégraux, notés niT et nTo, pendant la même durée sur deux bancs de mesure identiques, soit : T res T T res i T i i n n n n F F , 0 0 , 0 − − =

Pour déterminer une distribution radiale de taux de fission en n positions du cœur, un lot de n+1 crayons identiques est donc extrait du réacteur après une irradiation de quelques dizaines de minutes à faible puissance (habituellement 40 W). Chacun des n crayons d’ étude est placé tour à tour sur le banc de spectrométrie γ équipé du passeur automatique. Simultanément, le crayon de référence est placé sur un banc de mesure dédié au suivi de la décroissance de l’ activité γ totale. On procède de la même manière pour déterminer une distribution axiale de taux de fission, correspondant à une position donnée du cœur. Le crayon d’ étude est translaté pas à pas face au détecteur au moyen du passeur automatique afin de mesurer son activité γ totale en différentes côtes. Après normalisation à l’ activité du crayon de référence, on peut alors reconstituer le profil axial de taux de fission. Préalablement, on aura réalisé le comptage des activités résiduelles pour chacun des crayons.

Cette technique présente l’ avantage d’ être particulièrement rapide et précise puisque quelques dizaines de secondes de mesure suffisent pour atteindre des incertitudes statistiques de comptage inférieures à 0.5% dans le cas de distributions axiales et inférieures à 0.2% pour les mesures radiales. De plus, aucune donnée nucléaire de base ni aucun facteur correctif calculé n’ intervient dans l’ analyse des données brutes, ce qui assure la robustesse du résultat de mesure. Néanmoins, la spectrométrie γ intégrale ne permet d’ étudier que des lots de combustibles de même nature et ne permet de dégager que des informations sur les variations relatives de taux de fission. La technique de spectrométrie γ de pic particulier est alors mise en œuvre pour palier ces limitations.

3.2 La spectrométrie γ de pic particulier

Contrairement à la technique précédente, la spectrométrie γ de pic particulier s’ intéresse à l’ une des raies γ émises par un radionucléide donné. Ce type de mesure peut être utilisé soit à des fins de normalisation des distributions de taux de fission obtenues pour des lots de combustibles de nature différente [37][38], soit pour caractériser des taux de capture spécifiques.

17 On désigne par « mouvement propre », la contribution au spectre γ de la radioactivité naturelle, due notamment au 40K ou aux rayons

Dans le premier cas, on considère un produit de fission dont la période est bien adaptée à l’ analyse post-irradiation. Par le passé, les radionucléides suivants ont fréquemment été utilisés pour recaler des nappes de taux de fission obtenues par spectrométrie γ intégrale :

- le lanthane 140 : de période radioactive 1.65 j, ce produit de fission émet une raie γ d’ énergie 1596.2 keV, dont la probabilité d’ émission est suffisamment élevée pour qu’ elle soit facilement mesurable (Iγ = 0.9542 [19]),

- le strontium 92 : de période radioactive 2.71 h, ce produit de fission émet une raie d’ énergie 1383.9 keV, mais s’ avère plus délicat à mesurer compte tenu de l’ activité γ totale obtenue quelques heures après irradiation.

Le principe de la mesure, qui sera décrit plus en détail dans le chapitre 2 de la partie II, consiste à comparer les activités spécifiques d’ un même produit de fission entre plusieurs crayons combustibles. Ces activités sont corrigées des rendements de fission, définis comme la probabilité d’ apparition du radionucléide par fission, ainsi que des transferts de rendement afin de tenir compte des différences de géométrie et/ou de densité entre les différents crayons.

Dans le second cas, la technique de spectrométrie γ de pic particulier peut être employée afin de déterminer des taux de capture d’ intérêt, dans le cadre d’ études de qualification des données nucléaires de base. Par exemple, le taux de conversion, qui représente le rapport du taux de production sur le taux de consommation de matière fissile, est directement proportionnel au rapport des sections efficaces intégrales. La mesure de cette grandeur, couramment pratiquée par le passé sur des détecteurs d’ activation placés entre deux pastilles combustibles, a ensuite été développée sur crayon combustible à partir de 1995 [39]. Le banc de spectrométrie γ équipé d’ un détecteur de type planaire a été spécialement conçu pour mesurer dans les meilleures conditions les raies γ à 277.6 keV, émise par le neptunium 239 (produit par capture neutronique sur l’ uranium 238), et à 293.3 keV, émise par le cérium 143 pour la normalisation au taux de fission total (Fig. 16).

Fig. 16 : banc de spectrométrie γ dédié à la mesure du taux de conversion de l’ uranium 238

Cette technique associée au banc de spectrométrie γ décrit ci-dessus sera mise à profit dans les parties IV et V pour le développement de mesures de taux de capture sur d’ autres isotopes d’ intérêt.