Configuration des bancs de mesure

Parallèlement à la maîtrise de l’ instrumentation par spectrométrie γ, un travail d’ optimisation des bancs de mesure est nécessaire pour certaines applications spécifiques, en particulier dans le cadre du développement de nouvelles mesures de taux de capture ainsi que pour la détermination du profil axial de taux de fission par spectrométrie γ intégrale.

Faisant suite aux études de faisabilité réalisées par le passé [39], des études consacrées au taux de capture du plutonium 242 [44] ont été réalisées sur des crayons MOX, lors du programme MISTRAL 3 dans EOLE, basées sur le même principe que les mesures de taux de conversion de l’ uranium 238. Ce type d’ expérience est particulièrement délicat à mettre en œuvre pour les raisons suivantes :

- fort taux de comptage : la période de décroissance du plutonium 243 (4.96 h) impose de réaliser la mesure quelques heures après irradiation en réacteur et nécessite l’ utilisation d’ une électronique adaptée aux taux de comptage obtenus (de l’ ordre de 5.104 à 1.105 s-1).

- traitement des spectres : le principal pic mesurable du plutonium 243 correspond à la raie γ d’ énergie 84.0 keV. Dans cette gamme d’ énergie, le fond Compton est élevé (rapport pic sur fond inférieur à 1), présente un fort gradient (voisin de 1) et des phénomènes inhérents à la mesure des basses énergies peuvent apparaître (exemples : pic d’ échappement du germanium, diffusion cohérente) et rendre la mesure de la surface nette du pic à 84.0 keV très sensible aux méthodes de traitement des spectres γ.

- fluorescence X : sur tous les spectres obtenus à partir du banc de spectrométrie γ dédié aux mesures de taux de conversion, des raies sont identifiées aux énergies de 72.8, 75.0 et 84.7 et 87.3 keV (Fig. 18). Elles correspondent au phénomène de fluorescence X qui intervient sur les collimations en plomb utilisées pour collimater le rayonnement issu du crayon combustible. Compte tenu de la dégradation de la résolution induite par les forts taux de comptage, la séparation du pic d’ intérêt à 84.0 keV et du pic perturbateur à 84.7 keV est rendue délicate.

0,01 0,1 1 10 60 65 70 75 80 85 90 95 100 105 110 115 120 Energie (keV) T a u x d e c o m p ta g e p a r c a n a l (s -1 )

Fig. 18 : spectre d’ un crayon MOX mesuré deux heures après irradiation

Raies X de fluorescence du plomb

La détermination du taux de capture du plutonium 242 n’ était donc pas réalisable avec une incertitude suffisamment réduite en raison de ces différents phénomènes limitatifs. Un travail d’ optimisation, passant par une analyse des phénomènes de fluorescence X et une adaptation du banc de mesure, sera nécessaire pour déterminer l’ activité du plutonium 243 dans les meilleures conditions.

La configuration du banc de spectrométrie γ utilisé pour la détermination du profil axial de taux de fission d’ un crayon joue également un rôle majeur dans la précision du résultat de mesure. Sur ce banc, une fenêtre de collimation en plomb de 50 mm d’ épaisseur, ouverte de 10 mm, est utilisée pour analyser, tranche par tranche, l’ activité γ totale du crayon par la méthode intégrale (Fig. 19). Dans ce type de mesure, il est fondamental de s’ assurer de la directivité du flux γ reçu par le détecteur, c’ est-à-dire que la majorité des photons détectés proviennent bien de la tranche de combustible visée.

Fig. 19 : schéma du banc dédié aux mesures de profil axial de taux de fission

Sachant que le coefficient linéique d’ atténuation du plomb pour des photons d’ énergie 1 MeV est environ de 8.06.10-1 cm-1, un calcul élémentaire montre qu’ environ 2% d’ entre eux traversent les 50 mm d’ épaisseur de collimation sans subir d’ interaction. Si, de plus, on tient compte des photons diffusés qui contribuent au spectre intégral enregistré et si on note que la tranche visée représente à peine plus de 1% de la longueur totale d’ un crayon EOLE (800 mm), on comprend aisément que le flux total reçu par le détecteur n’ est pas parfaitement directif et qu’ une part non négligeable de photons diffusés en provenance du reste du crayon atteignent le détecteur. Le dimensionnement inadapté des collimations de ce banc risque donc d’ influer significativement sur le profil axial mesuré. Il est par conséquent fondamental de connaître la « résolution spatiale » de la fenêtre de collimation (i.e. la largeur utile réellement vue par le détecteur). Dans le chapitre 2 de la partie III, le code MCNP sera mis à profit pour optimiser la configuration du banc de mesure, afin de réduire la contribution des photons diffusés, et pour la quantification des erreurs commises.

4.2 Estimation et réduction des incertitudes

En se basant sur les programmes expérimentaux MISTRAL et BASALA, les incertitudes moyennes reportées sur les mesures réalisées par spectrométrie γ de pic particulier étaient :

- de l’ ordre de 2% pour les recalages de taux de fission obtenus à partir du lanthane 140, - de l’ ordre de 5% pour les recalages de taux de fission obtenus à partir du strontium 92, - de l’ ordre de 3% pour les taux de conversion de l’ uranium 238.

Collimations fixes en plomb Détecteur au Ge[HP] Crayon combustible Fenêtre de collimation en plomb ajustable

Ces incertitudes intègrent une composante liée aux calculs de facteurs correctifs et aux données nucléaires de base utilisées ainsi qu’ une composante liée à la mesure des surfaces nettes et à l’ étalonnage en rendement du détecteur. La définition d’ une méthodologie rigoureuse de propagation des incertitudes sur ces différents paramètres et de combinaison de plusieurs mesurages du mesurande, doit permettre de réduire l’ incertitude finale sur le résultat de mesure. Ce travail constitue l’ un des objectifs principaux de ce travail de thèse et fera l’ objet du chapitre 3 de la partie II. In fine, les progrès réalisés sur l’ évaluation des incertitudes auront une répercussion directe sur la qualification des formulaires de calcul associés et en particulier sur la connaissance de certaines données nucléaires de base : sections efficaces, données de décroissance (rendements de fission, périodes radioactives, probabilités d’ émission γ). Les parties IV et V seront dédiées à ces applications.

4.2.1 Estimation des incertitudes

Les références [43] et [45] décrivent les méthodologies utilisées jusqu’ alors pour le traitement et la propagation des incertitudes des mesures de recalage de taux de fission et de taux de conversion. Tout en gardant à l’ esprit qu’ une valeur exacte de l’ incertitude est impossible à obtenir, l’ analyse de certaines sources d’ incertitude était parfois trop approximative.

Tout d’ abord, concernant la composante statistique de comptage liée au caractère aléatoire de la désintégration radioactive, le calcul de l’ incertitude absolue sur la surface nette N d’ un pic était reportée égale à N . Or, ce résultat, dérivé de la loi de Poisson, n’ est valable que pour des comptages directs, c’ est-à-dire soit pour la somme des évènements d’ un canal, soit pour la somme de tous les évènements enregistrés dans le spectre. La surface nette d’ un pic étant la différence entre un comptage direct et un comptage estimé dû au fond continu, il faut tenir compte de ces deux composantes dans le calcul d’ incertitude. Si l’ approche passée s’ avèrait suffisante pour la mesure des pics à haute énergie (> 1 MeV) où le continuum est faible devant la hauteur du pic (< 10-2), ce n’ est plus du tout le cas pour la mesure de raies γ à plus faible énergie, notamment les pics caractéristiques du taux de conversion de l’ uranium 238 aux énergies 277.6 et 293.3 keV et la sous-estimation de l’ incertitude peut atteindre un facteur 2. L’ acquisition récente du logiciel GENIE 2000 [36] constitue un apport important pour obtenir une évaluation plus pertinente de l’ incertitude liée au comptage. Sa représentativité sera discutée dans le chapitre 1 de la partie II.

Ensuite, en l’ absence d’ outils informatiques adaptés, l’ incertitude associée au rendement d’ absorption totale était estimée par une approche « enveloppe », d’après l’ écart moyen des points d’ étalonnage par rapport à la courbe ajustée. Elle conduisait alors à des incertitudes de l’ ordre de 2 à 3%, alors que la plupart des études disponibles dans la littérature reportent des valeurs meilleures que 1%. La réduction de cette composante de l’ incertitude, qui va également dans le sens d’ une meilleure représentativité, constitue un enjeu majeur. Elle passe par l’ expression de la matrice de variance du problème qui permet de tenir compte des incertitudes et des corrélations entre les différentes sources d’ étalonnage utilisées. Ce point sera détaillé dans le chapitre 2 de la partie II.