Pour la voie de fragmentation simulée (OH+ + Ar → O+ + H– + Ar+), l’ion négatif H– est susceptible de quitter le complexe collisionnel dans une direction voisine de celle de l’ion positif O+, notamment si la collision a lieu à grand paramètre d’impact. Dans ce cas, l’ion H– peut se neutraliser et/ou se recombiner avec l’oxygène pour reformer une molécule OH. Il est donc important, dans cette expérience numérique, de mesurer la distance « finale » entre les centres O et H (distance à l’instant 𝑡 = 𝑡𝑚𝑎𝑥 = 105 𝑢. 𝑎.). De cette mesure, on peut déduire le taux de fragmentation de la molécule OH en fonction du paramètre d’impact 𝑏. De plus, cette mesure est nécessaire pour trier les évènements et ne comptabiliser dans les simulations de sections efficaces que les centres H définitivement détachés de leur molécule d’origine.
141 4.3.2.1 Simulation sans KER
Lorsque qu’aucun KER n’est introduit, la simulation conduit à la distribution de distances O-H finales reportée sur la Figure 4.3. Cette distribution est donnée en fonction du paramètre d’impact 𝑏 du centre H sur l’argon. La simulation porte sur 2 000 000 collisions. Lorsque 𝑏 ≲ 0,9 𝑢. 𝑎., la distance O-H finale est majoritairement supérieure à 200 𝑢. 𝑎. (limite supérieure du domaine de mesure de la distance O-H dans la présente simulation). C’est la raison pour laquelle un nombre très faible d’évènements sont visibles sur la figure en dessous d’une ligne 𝑏 ≃ 0,9 𝑢. 𝑎. Au contraire, lorsque 𝑏 ≳ 0,9 𝑢. 𝑎., la distance finale entre les centres O et H devient très largement distribuée et peut atteindre une valeur
0 10 20 30 40
0,0 0,5 1,0 1,5 2,0
7-keV OH+ + Ar -> O+ + H_ + Ar+
dOH (unité atomique)
Paramètre d'impact (unité atomique)
1,000 10,00 100,0 1000 10000
Emission d'ions H_
Figure 4.3 : Collision OH+ + Ar à 7 keV. Distribution des distances O-H finales en fonction du paramètre d’impact 𝑏 du centre H sur l’argon. La simulation porte sur 2 000 000 collisions.
Aucun KER n’est introduit dans la simulation. L’échelle de couleurs est logarithmique.
142
comprise entre 1,7 𝑢. 𝑎. et plusieurs centaines d’unités atomiques. A ces grands paramètres d’impact, la distribution de distances O-H présente un maximum centré autour de 2 𝑢. 𝑎., une valeur qui correspond approximativement à la distance d’équilibre entre les centres O et H au sein de la molécule OH. Ce résultat suggère qu’une majorité des collisions à des paramètres d’impact supérieurs à
∼ 1 𝑢. 𝑎. laissent la molécule OH intacte.
Comme les collisions ne conduisent pas toutes à la fragmentation moléculaire du projectile, il faut trier les évènements pour ne retenir que ceux qui autorisent l’émission des ions H–. Ceci impose de choisir une distance O-H limite au dessus de laquelle l’ion H– peut être considéré comme définitivement libéré. Bien qu’il ne soit pas aisé d’arrêter une valeur pour cette distance limite (car le système O+ + H– présente un potentiel d’interaction attractif aux grandes distances internucléaires), nous faisons l’hypothèse que si la distance entre O et H est supérieure à 6 𝑢. 𝑎. au bout du temps 𝑡 = 𝑡𝑚𝑎𝑥 = 105 𝑢. 𝑎., la molécule est définitivement fragmentée.
Le taux de fragmentation déterminé sur la base de cette hypothèse est présenté dans la Figure 4.4, en fonction du paramètre d’impact 𝑏 du centre H sur l’argon.
2 000 000 collisions / 693 170 dissociations
Taux de fragmentation
Paramètre d'impact (u.a.) 7-keV OH+ + Ar -> O+ + H_ + Ar+
Emission d'ions H_
Figure 4.4 : Collision OH+ + Ar à 7 keV. Taux de fragmentation de la molécule OH incidente en fonction du paramètre d’impact 𝑏 du centre H sur l’argon. La simulation porte sur 2 000 000 collisions, dont 693 170 conduisent à la fragmentation de la molécule. Aucun KER n’est introduit dans la simulation.
143 La présente simulation prévoit que 100 % des collisions à petit paramètre d’impact conduisent à l’émission d’un ion H–, tandis que seules 10 à 20 % des collisions à des paramètres d’impact compris entre 1 et 2 𝑢. 𝑎. résultent en une fragmentation de la molécule incidente.
4.3.2.2 Simulation avec KER
On cherche maintenant à simuler l’explosion coulombienne consécutive à une excitation électronique de l’ion OH+ en voie d’entrée de la collision. Pour cela, on adopte la méthode exposée dans le paragraphe 4.3.1.3, en faisant l’hypothèse d’une libération d’énergie cinétique (KER) suivant une distribution normale (gaussienne) d’espérance 𝜇 égale à 0 𝑒𝑉 et d’écart type 𝜎 égal à 3 𝑒𝑉 (Figure 4.5). Dans ces conditions, le KER moyen de 2,4 𝑒𝑉.
0 5 10 15
0.00 0.02 0.04 0.06 0.08 0.10 0.12
0.14
eV
Densité de probabilité du KER
eV
Figure 4.5 : Distribution normale (gaussienne) de KER d’espérance égale à 0 eV et d’écart type de 3 eV. Le KER moyen est de 2,4 eV.
Comme le montre la Figure 4.6, l’introduction d’une distribution de KER conduit à un étalement de la distribution de distances internucléaires O-H. Par rapport à la situation où le KER est nul, les molécules restées intactes apparaissent davantage excitées. Ceci est une conséquence directe de l’introduction du KER dans cette nouvelle simulation.
144
0 10 20 30 40
0,0 0,5 1,0 1,5 2,0
7-keV OH+ + Ar -> O+ + H_ + Ar+
dOH (unité atomique)
Paramètre d'impact (unité atomique)
1,000 10,00 100,0
Emission d'ions H_
Figure 4.6 : Collision OH+ + Ar à 7 keV. Distribution des distances O-H finales en fonction du paramètre d’impact 𝑏 du centre H sur l’argon. La simulation porte sur 355 000 collisions. Une distribution de KER est introduite dans la simulation (voir texte). L’échelle de couleurs est logarithmique.
La Figure 4.7 rend compte du fait que l’introduction d’une distribution de KER augmente significativement le taux de fragmentation de la molécule incidente.
Alors que seules 35 % des molécules incidentes fragmentent en l’absence de KER, 63 % d’entre elles se dissocient dans cette deuxième simulation avec un KER moyen de 2,4 𝑒𝑉. On s’attend donc à ce que l’introduction d’une distribution de KER ait une influence notable sur les sections efficaces différentielles d’émission des ions H–, notamment aux angles d’émission de l’ordre de quelques degrés (angles relatifs aux collisions à grand paramètre d’impact).
145
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 1.4 1.6 1.8 2.0
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
0.05 a.u. < b < 2.05 a.u.
KER = 0 ;
KER = 3 eV
355 000 collisions / 224 275 dissociations
Taux de fragmentation
Paramètre d'impact (a.u.) 7-keV OH+ + Ar -> O+ + H_ + Ar+
Emission H_
Figure 4.7 : Collision OH+ + Ar à 7 keV. Taux de fragmentation de la molécule OH incidente en fonction du paramètre d’impact 𝑏 du centre H sur l’argon. La simulation porte sur 355 000 collisions, dont 224 275 conduisent à la fragmentation de la molécule. Une distribution de KER est introduite dans la simulation (voir texte).
4.3.3 Section efficace simplement différentielle en angle d’émission des