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Analyse des spectres d’anions

Dans le document The DART-Europe E-theses Portal (Page 66-70)

2.3.1 Détermination des sections efficaces doublement différentielles en angle et en énergie d’émission

Avec le spectromètre électrostatique, on mesure à un angle donné 𝜃 (par rapport à la direction du faisceau de projectiles) et dans un angle solide ΔΩ le nombre 𝑁 de particules chargées émises de la zone de collision en fonction de leur énergie cinétique par unité de charge (𝜀/𝑞). Dans chaque canal (𝜀/𝑞) est enregistré le nombre de coups 𝑁(𝜀), sans dimensions, pour une charge donnée 𝑄𝐹𝐶 recueillie sur le cylindre de Faraday. Quand la section du faisceau est supérieure à 3 × 3 𝑚𝑚2 (section du diaphragme situé avant le cylindre de Faraday), une charge non nulle 𝑄𝑆𝑙𝑖𝑡 est également collectée sur le diaphragme.

Dans ce cas, il est raisonnable de prendre en considération la somme (𝑄𝐹𝐶+ 𝑄𝑆𝑙𝑖𝑡) au lieu de 𝑄𝐹𝐶 seule. Si le spectre final représente la somme de 𝑁𝑆

spectres identiques (𝑁𝑆 = nombre de passage ou « sweeps » en anglais), la charge totale collectée par canal (𝜀/𝑞) est ainsi égale à 𝑁𝑠(𝑄𝐹𝐶+ 𝑄𝑆𝑙𝑖𝑡).

La section efficace représente une mesure de la probabilité qu’un certain type de réaction ou processus se produise. Lors d’une collision, seule une fraction des particules émises est mesurée. Ceci est dû à la fenêtre énergétique 𝛥𝜀 et à la fenêtre spatiale 𝛥𝛺 dans lesquelles s’effectue la détection. Ainsi, les sections efficaces différentielles comportent plus d’information que la section efficace totale. Dans les spectres mesurés, le taux de comptage 𝑁 est égal à la section efficace doublement différentielle (DDCS) multipliée par plusieurs paramètres :

𝑁 = 𝑑2𝜎

𝑑𝜀𝑑Ω. 𝑁𝑝. 𝑛𝑐. 𝐿(𝜃). 𝜂. Δ𝜀𝑝. ΔΩ (2.12) Dans la relation (2.12) :

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𝑑2𝜎

𝑑𝜀𝑑Ωest la section efficace doublement différentielle en (𝑐𝑚2. 𝑒𝑉−1. 𝑠𝑟−1)

𝑁𝑝 est le nombre de projectiles incidents interagissant avec la cible durant l’acquisition. 𝑁𝑝 est sans dimensions :

𝑁𝑝 =𝑁𝑠(𝑄𝐹𝐶+ 𝑄𝑆𝑙𝑖𝑡)

𝑞𝑒 (2.13)

avec 𝑞 l’état de charge du projectile ( 𝑞 est un entier) et 𝑒 la charge élémentaire (𝑒 = 1,602 . 10−19 𝐶).

𝑛𝑐 est la densité de la cible dans la zone de collision. Ce terme représente le nombre d’atomes ou de molécules par unité de volume : 𝑛𝑐 = 𝑃

𝑘.𝑇 avec 𝑃 et 𝑇 la pression et la température absolue de la cible respectivement, 𝑘 étant la constante de Boltzmann (𝑘 = 1,38 . 10−23 𝐽. 𝐾−1).

𝐿(𝜃) est la longueur effective du faisceau « vue » par le spectromètre à un angle de détection 𝜃 :

𝐿(𝜃) ≃ 𝑙0

𝑠𝑖𝑛𝜃 (2.14)

avec 𝑙0 = 0,5 𝑐𝑚 la longueur « vue » du faisceau quand le spectromètre est à 𝜃 = 90°. La distance entre le centre de la zone de collision et la fente d’entrée de l’analyseur électrostatique du spectromètre est de 90 mm.

𝜂 représente l’efficacité de détection, 𝜂 ≈ 0,25 = 25 % . Cette valeur correspond à une estimation pessimiste de l’efficacité. En prenant en compte le coefficient de transmission des gilles (90 %) et l’efficacité de détection du channeltron (~ 80%) et en considérant le système idéal par ailleurs, on trouve 𝜂 ≈ 50 %.

Δ𝜀𝑝 est la largeur (ou l’intervalle) en énergie dans laquelle s’effectue la détection : Δ𝜀𝑝 = 𝑅. 𝜀𝑝 avec 𝑅 = 5%.

Dans le mode « basse résolution », l’énergie de passage 𝜀𝑝 est égale à 𝜀 et Δ𝜀𝑝 = 0,05. 𝜀.

ΔΩ est l’angle solide de détection, ΔΩ = 0,002 𝑠𝑟.

Par conséquent, la section efficace doublement différentielle est déduite du taux de comptage 𝑁 :

67 𝑑2𝜎

𝑑𝜀𝑑Ω= 𝑁

𝑁𝑝. 𝑛𝑐. 𝐿(𝜃). 𝜂. Δ𝜀𝑝. ΔΩ (2.15) Lors de l’évaluation de la section efficace doublement différentielle en échelle absolue, l’une des tâches les plus difficiles est la détermination de la densité 𝑛𝑐 de la cible.

2.3.2 Détermination de la densité 𝒏𝒄 de la cible

La densité de la cible est directement liée à la distance entre l’extrémité du capillaire de la buse et l’axe du faisceau projectile. Une distance plus petite correspond à une densité 𝑛𝑐 plus grande traversée par le faisceau. Ceci se manifeste par un taux de comptage 𝑁 plus élevé, toutes choses égales par ailleurs.

Le meilleur compromis pour assurer un taux de comptage suffisant sans que la buse ne soit en contact avec le faisceau est de fonctionner à une distance comprise entre 5 et 7 𝑚𝑚 (« jet down mode »).

Pour faciliter la détermination de la densité du jet dans ces conditions, il est nécessaire d’effectuer des mesures complémentaires à une distance buse-faisceau beaucoup plus grande (« jet up mode »). Lorsque la buse est à une distance d’environ 50 𝑚𝑚, le faisceau ne traverse plus le jet. Il traverse la cible gazeuse à la pression uniforme 𝑃𝑢 déterminée par la jauge à ionisation installée dans la chambre de collision. On peut déduire la pression 𝑃 de la cible à partir du rapport 𝐻𝜃entre le taux de comptage 𝑁 en mode « jet down »et la même quantité en mode « jet up » 𝑁:

𝐻𝜃 =𝑁

𝑁 𝑃 − 𝑃𝑟é𝑠

𝑃𝑢− 𝑃𝑟é𝑠 (2.16)

𝑃𝑟é𝑠 est la pression résiduelle dans la chambre avant l’injection du gaz cible. Les valeurs du facteur 𝐻𝜃 sont typiquement comprises entre 10 et 25. En fait, le facteur 𝐻𝜃 dépend de l’angle de détection 𝜃 . Il décroit quand la quantité Δ𝜃 = |90° − 𝜃| croit. Quand Δ𝜃 est supérieure à 50°-60°, la longueur 𝑙(𝜃) peut être assez grande pour que la zone de collision vue par le spectromètre présente un gradient de pression important. Par contre, on s’attend à ce que le rapport

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𝐻𝜃 ne varie pas drastiquement dans l’intervalle situé entre 30° et 150°. En supposant que le jet est parfaitement cylindrique avec une densité uniforme et un diamètre égal à 𝑙(𝜃 = 90°) = 𝑙0 , on s’attend que 𝐻30° = 𝐻150° 𝐻90°

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puisque 𝑙(𝜃) = 𝑙0sin 𝜃 et sin 30° = sin 150° = 1/2. Cette hypothèse simpliste surestime le rapport 𝐻𝜃/𝐻90°. De façon plus réaliste, on peut raisonnablement supposer que 𝐻𝜃 ≃ 𝐻90°. √sin 𝜃 quand 𝜃 est compris entre 30° et 150°. A de plus petits angles, 𝐻𝜃varie de façon plus drastique avec l’angle 𝜃. Il est donc essentiel de mesurer le rapport 𝐻𝜃 dans tout le domaine angulaire exploré expérimentalement. Connaissant le rapport 𝐻𝜃, on peut, en utilisant la relation (2.16), déterminer la densité moyenne de cible, de la partie de la zone de collision

« vue » à l’angle 𝜃, en mode « jet down » : 𝑛𝑐(𝜃) = 𝑃

𝑘. 𝑇 𝐻𝜃. (𝑃𝑢− 𝑃𝑟é𝑠)

𝑘. 𝑇 (2.17)

Cette densité est maximale à 90° car, à cet angle, l’observation se concentre sur le centre du jet cible (𝑙(90°) = 𝑙0 = 𝑙𝑚𝑖𝑛).

L’utilisation d’une jauge à ionisation impose la correction de la pression lue. Cette dernière doit être divisée par un facteur « 𝑐 » dépendant de la cible. Le tableau suivant montre les valeurs de « 𝑐 » pour divers gaz [102]:

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𝐼𝑆𝑙𝑖𝑡et 𝐼𝐹𝐶sont respectivement les courants collectés sur le diaphragme et sur le cylindre de Faraday après la collision.

2.3.3 Détermination de la section efficace simplement différentielle La section efficace simplement différentielle (SDCS) en angle solide d’émission est obtenue en intégrant en énergie le spectre d’émission :

𝑑𝜎

𝑑Ω(𝜃)[𝑐𝑚2. 𝑠𝑟−1] = ∫ 𝑑2𝜎

𝑑𝜀 𝑑Ω𝑑𝜀 (2.19)

Les pics sont analysés par un fit avec une fonction de Gauss (ou somme de fonctions gaussiennes) et intégrés en énergie d’émission après soustraction du bruit de fond et de la contribution continue due à l’émission électronique.

Davantage de détails seront fournis lors de la présentation des résultats expérimentaux.

2.3.4 Détermination de la section efficace totale

La section efficace totale est obtenue par intégration en angle solide de la section efficace simplement différentielle d’émission :

𝜎[𝑐𝑚2] = ∫𝑑𝜎

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