situ´ees `a l’aval du site de stockage.
Reservoir 2 contenant du CO2en saturation
résiduelle
Aquifère Aquifère acide contaminé par du CO2 Reservoir 3 Sans CO2 Aquifère Débit = 3m3/J D é b it = 3 m 3 /J P re s s io n = 1 5 0 ,2 b a r P re s s io n = 1 5 0 ,2 b a r
Figure 9.1 – Pr´esentation des diff´erents syst`emes ´etudi´es
Le sc´enario (2) repr´esente ici l’´evolution `a long terme d’une portion du r´eservoir situ´ee autour de l’injecteur de gaz, une fois que l’injection a ´et´e stopp´ee et que la fraction mobile du CO2 a ´et´e
d´eplac´ee vers le toit du r´eservoir de stockage par les forces gravitaires. Dans ce cas, l’aquif`ere mobile vient balayer un volume de r´eservoir dans lequel le CO2 restant est pour l’essentiel immobile, pi´eg´e
par les forces capillaires. Dans le sc´enario (2), l’eau de l’aquif`ere ´elimine progressivement ce CO2
r´esiduel, tout en r´eagissant avec les min´eraux du r´eservoir. On notera que dans ce sc´enario, c’est une eau non contamin´ee (i.e. neutre) qui envahit un syst`eme contenant du CO2 en exc`es et une eau
acide, contamin´ee par le gaz.
Dans le cas (3), `a l’inverse, on consid`ere que l’eau qui envahit le syst`eme a ´et´e rendue acide `a l’amont du domaine par r´eaction avec le gaz. C’est donc une eau contamin´ee par le CO2 dissous qui
envahit une portion de r´eservoir dont l’´etat initial est neutre. Les r´eactions se produisent en milieu satur´e. Le sc´enario (3) repr´esente ici l’´evolution d’un domaine situ´e `a l’aval du site de stockage, qui n’est pas directement touch´e lors de la p´eriode d’injection, ni lors de la remont´ee gravitaire du gaz, mais qui va ˆetre influenc´e `a long terme par le panache d’eau acide g´en´er´e par l’injection et mis en mouvement par le d´eplacement de l’aquif`ere.
Dans les sc´enarios (2) et (3) les r´eactions sont induites par des mouvements d’eau et leurs impacts sur les propri´et´es des r´eservoirs sont ´evalu´es dans les simulations `a 2 dimensions. Nous utilisons un r´eservoir carr´e plan de 1 km2 discr´etis´e en 80x80 mailles, soumis `a un flux constant de 3 m3/jour en amont et `a une pression de 150 bar en aval. La temp´erature du r´eservoir est fix´ee `a 60˚C `a 1500 m de profondeur, conditions proches de celles du site pilote ´etudi´e dans le Bassin de Paris (Brosse et al. 2007).
La porosit´e et la perm´eabilit´e que nous avons attribu´ees `a ce r´eservoir est discut´ee dans les cha- pitres pr´ec´edents. Par souci de simplification (bien que ce choix puisse ˆetre discut´e), la saturation r´esiduelle en CO2 a ´et´e fix´ee `a 10% pour le sc´enario 2. Les simulations sont stopp´ees au bout de
2000 ans, et les ´etats initiaux et finaux des r´eservoirs sont compar´es.
9.2
Syst`eme g´eochimique du Dogger simplifi´e
Le syst`eme chimique choisi pour les simulations comprend H2O, CO2, Cl, S (sulfate), Si, Al,
CHAPITRE 9. ANALYSE DES R ´ESULTATS DES SIMULATIONS D ´ETERMINISTES DANS LES R ´ESERVOIRS DE STOCKAGE.
d´esire repr´esenter des r´eactions acide-base plutˆot que des r´eactions redox. Les roches du Dogger sont repr´esent´ees ici par deux carbonates et quatre silicates dont la combinaison en proportions variables reproduit l’essentiel des variations de composition chimique enregistr´ees en roche totale dans les sondages et les analogues de surface du site Picoref (Brosse et al., [2007]).
Les carbonates sont une calcite l´eg`erement magn´esienne (Ca0.99M g0.01(CO3)2) et la dolomie.
Les silicates argileux sont repr´esent´es par une illite (K0.6Si3.5Al2.3M g0.25O10(OH)2), la kaolinite
(Si2Al2O5(OH)4), et le clinochlore (Si3Al2M g5O10(OH)8). La forme min´eralogique choisie pour
repr´esenter la silice est la cristobalite, qui est la forme cristalline en ´equilibre avec les eaux du bassin actuelles (Azaroual et al., [1997]) plutˆot que le quartz, qui est effectivement pr´esent dans les roches mais hors d’´equilibre avec les eaux actuelles.On notera que cet assemblage min´eral ne contient ni min´eral sodique (en accord avec les teneurs extrˆemement basses en Na2O analys´ees dans les roches)
ni anhydrite, ce qui a pour cons´equence d’interdire les ´echanges entre fluide et roche pour Na et S et conf`ere `a ces constituants un comportement de traceur dans les simulations, au mˆeme titre que Cl.
Nous avons construit une eau initiale du Dogger en ´equilibre avec les min´eraux ci-dessus en pre- nant en compte la concentration en chlorures, en sulfate et en Na dissous des eaux ´echantillonn´ees sur le site du projet Picoref. Les concentrations qui r´esultent de ce choix sont raisonnablement si- milaires `a celles compil´ees par (Rojas et al., [1989]), du point de vue des fugacit´es de CO2 calcul´ees,
et des rapports ´el´ementaires K/Na et Ca/Mg. Le syst`eme min´eralogique et chimique ainsi construit comporte nombre de simplifications. Des mod`eles plus d´etaill´es ont ´et´e propos´es par (Gaucher et al., [2006]) pour d´ecrire la min´eralogie et la chimie des eaux du Callovo-Oxfordien. Les simplifica- tions faites ici traduisent le compromis qui a ´et´e trouv´e pour capturer les ´el´ements principaux d’un syst`eme r´eactif tout en gardant sa complexit´e chimique dans des limites raisonnables. Les r´eactions chimiques qui sont autoris´ees dans le cadre de nos simulations ne couvrent pas toutes les r´eactions envisageables, mais seulement les r´eactions acide-base, qui a partir d’un assemblage hors d’´equilibre :
Eau + CO2(g) + Calcite + Dolomie + Clinochlore + Illite + Kaolinite + Silice conduisent en
vertu de la r`egle de Gibbs `a l’´elimination de l’une des phases pr´esentes.
On notera que l’assemblage calcite-dolomie-clinochlore-kaolinite-cristobalite constitue `a lui seul un tampon de fCO2 `a P, T fix´ees, et que la fugacit´e du gaz en ´equilibre avec ces solides est assez
basse (10−3 bar) et incompatible avec la pr´esence de CO2 supercritique. Des lors que les silicates
sont pr´esents en quantit´e suffisante, la r`egle des phases indique que le gaz doit disparaˆıtre de l’as- semblage final et la concentration en CO2 dissous doit revenir `a une valeur faible. Inversement, si
la proportion de silicates est trop faible, l’un d’entre eux pourra ˆetre ´elimin´e et le syst`eme final `a l’´equilibre comportera un exc`es de gaz supercritique et une forte concentration en CO2dissous. Par
souci de simplification, nous faisons l’hypoth`ese qu’aucun nouveau min´eral n’est form´e comme une cons´equence des r´eactions et que les produits secondaires de la min´eralisation du CO2 (kaolinite,
cristobalite et dolomie) sont d´ej`a pr´esents dans la roche initiale. Cette hypoth`ese est sp´ecifique au cas consid´er´e et ne serait gu`ere d´efendable si l’assemblage min´eralogique comportait du feldspath et non uniquement des argiles. Elle permet d’´eviter les difficult´es de mod´elisation (nucl´eation au lieu de croissance, (Corvisier J., [2006]) inh´erentes `a la formation d’un min´eral nouveau dans les simulations.