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1.2

Equations simplifi´´

ees de conservation du transfert - r´eactif

Le logiciel COORES ´etant choisi, voyons quelles ´equations r´egissent le transfert-r´eactif. On consid`ere l’´el´ement chimique el dans le milieu poreux que nous d´ecomposons en esp`eces aqueuses

Ei et min´eraux Mm comme le montre la figure 1.2.

Figure 1.3 – Volume poreux

Cela se traduit par l’´equation suivante sur les nombres de moles :

nl= naql + n min

l . (1.1)

En appelant Ml la masse molaire de l’´el´ement el (kg/mol) l’´equation de conservation de la masse

totale ; Lichtner, (1996) pour l’´el´ement el peut s’´ecrire en fonction des quantit´es de mati`ere :

d(Mlnl) dt = Ml  dnaql dt + dnminl dt  = 0 (1.2)

Soit, puisque les masses molaires des ´el´ements sont constantes :

dnaql dt +

dnminl

dt = 0. (1.3)

On d´efinit les termes suivants :

φ = Porosit´e du syst`eme.

Nf = Nombre d’esp`eces aqueuses.

Nmin = Nombre de min´eraux.

φm = Fraction volumique du min´eral Mm.

Sm = Surface r´eactive du min´eral Mm en (m2).

Vm = Volume molaire du min´eral Mm en (m3/mol).

nminm = Nombre de moles du min´eral Mm.

naqi = Nombre de moles de l’esp`ece aqueuse Ei.

βl,m = Nombre de moles de l’´el´ement el contenu dans une mole du min´eral Mm.

αl,i = Nombre de moles de l’´el´ement el contenu dans une mole de l’esp`ece aqueuse Ei.

naql = Quantit´e d’´el´ements el dans la solution aqueuse en (moles).

nminl = Quantit´e d’´el´ements el pr´esents dans les min´eraux en (moles).

CHAPITRE 1. PRINCIPES DU TRANSFERT R ´EACTIF

Kmet Kmd= Coefficients cin´etiques de min´eralisation et de dissociation du Mmen (moles/m2/an).

La quantit´e d’´el´ements el contenue dans les diff´erentes esp`eces aqueuses s’´ecrit comme pour le sys-

t`eme de sp´eciation initiale.

naql =

Nf

X

i=1

αl,inaqi . (1.4)

La quantit´e d’´el´ements el contenue dans les diff´erents min´eraux s’´ecrit comme suit :

nminl =

Nmin

X

m=1

βl,mnminm . (1.5)

Le sch´ema de discr´etisation choisi est la m´ethode des diff´erences finies. On pose les hypoth`eses suivantes :

– Les effets de la diffusion ne sont pas pris en compte.

– Le terme de transport se limite au flux advectif.

– Les min´eraux sont immobiles dans le volume du syst`eme.

– Si nous ajoutons une hypoth`ese d’incompressibilit´e, la vitesse de Darcy est uniforme.

(Stumm, [1990] ; Le Thiez, [1989] ; Oelkers, [1996]).

Lorsque nous passons de la conception lagrangienne (r´ef´erentiel mobile) `a la conception eul´e- rienne (r´ef´erentiel fixe) du mouvement, l’´equation (1.3) devient :

∂naql ∂t + ~∇ · n aq l ~v + ∂nminl ∂t = 0 (1.6)

o`u ~v repr´esente la vitesse globale de d´eplacement de la phase aqueuse dans le milieu poreux.

La vitesse globale peut ˆetre exprim´ee `a partir de la vitesse de Darcy ~u, caract´eristique du milieu poreux : ~v = ~u Φ. (1.7) avec Φ = Vaq Vtot = 1 − Nmin X 1 φm. (1.8)

La partie concernant les min´eraux peut ˆetre explicit´ee

∂nminl ∂t = Nmin X m=1 βl,m ∂nm ∂t = Nmin X m=1 βl,mϑm. (1.9)

et on obtient apr`es simplification :

∂naql ∂t + ~u · ~∇  naql Φ  + Nmin X m=1 βl,mϑm = 0 (1.10)

1.2. ´EQUATIONS SIMPLIFI ´EES DE CONSERVATION DU TRANSFERT - R ´EACTIF o`u : ϑm = ∂nm ∂t (1.11) nm= φmVtot Vm (1.12)

On obtient finalement la loi de conservation des ´el´ements :

∂naql ∂t + ~u · ~∇  naql Φ  + Nmin X m=1 βl,m Vtot Vm ∂φm ∂t = 0 (1.13)

en cas de pr´ecipitation on a : (Cf Lasaga, [1981])

∂φm

∂t = kmSmfm(H

+)[(Qm

Km

)αm− 1]βm (1.14)

en cas de dissolution on a : (Cf Mad´e et al, [1991])

∂φm

∂t = −kmdSmfm(H

+)(1 − (Qm

Km

)) (1.15)

Ces ´equations simplifi´ees repr´esentent la base des ´equations du transfert r´eactif associant les ´

equations de Darcy et les ´equations g´eochimiques de dissolution et de pr´ecipitation du min´eral lors du d´eplacement d’un fluide dans un milieu poreux. Nous nous limitons `a ceci dans le cadre de la description du mod`ele. Pour de plus amples ´etudes se r´ef´erer `a la th`ese de (Corvisier J., [2006], et Nourthier J., [2003]).

Nous venons de pr´esenter bri`evement dans ce chapitre les diff´erents principes du transport r´e- actif bas´es sur un couplage entre un module g´eochimique et un module d’´ecoulement ainsi que les diff´erentes ´equations de conservation associant les ´equations de Darcy et les ´equations g´eochimiques de pr´ecipitation et de dissolution du min´eral. Ces diff´erents principes ont ´et´e impl´ement´es dans le simulateur COORES par l’IFP et le laboratoire de g´eochimie de l’´ecole des mines de Saint ´Etienne.

Le logiciel d’ ´Etude COORES ´etant d´ecrit, nous pr´esenterons par la suite les diff´erents r´eservoirs gr´eseux et carbonat´es utilis´es dans nos ´etudes.

Chapitre 2

Pr´esentation des r´eservoirs gr´eseux et

carbonat´es

Sommaire

2.1 Pr´esentation du projet Picoref - geocarbone . . . 12 2.2 Pr´esentation des r´eservoirs carbonat´es du Dogger . . . 14 2.3 Pr´esentation des gr`es du Ravenscar Group . . . 19

Dans ce chapitre, nous pr´esenterons les donn´ees g´eologiques relatives aux r´eservoirs qui ont ´

et´e examin´es dans l’optique d’un stockage de CO2 (Annexe A). Ceux qui proviennent du Bassin

de Paris ont ´et´e ´etudi´es dans le cadre du projet Picoref. Nous d´ecrirons ´egalement les r´eservoirs gr´eseux de Ravenscar (UK).

2.1

Pr´esentation du projet Picoref - geocarbone

Le projet Picoref soutenu soutenu par l’industrie et par des organismes de recherche fran¸cais et cofinanc´e par (L’ANR) l’Agence Nationale de la Recherche a pour principaux objectifs de (Brosse et al, [2007]) :

– S´electionner et d´ecrire les sites g´eologiques capables d’accueillir le premier stockage de CO2

en France.

– Concevoir et dimensionner les premi`eres op´erations, pilotes d’injection de CO2.

– Constituer les dossiers de site 2005-2008.

Ces ´etudes sont destin´ees notamment `a faire le point des connaissances et `a recenser les outils, dans un domaine d’activit´e nouveau pour les industries d’extraction p´etroli`ere et de stockage sou- terrain. L’ann´ee 2005 fut une ann´ee de transition entre cette recherche de base et son application `a des projets industriels. Il s’agit d´esormais d’identifier des sites de pi´egeage du CO2 dans le sous-sol

du Bassin Parisien et de mettre au point une approche m´ethodologique pour l’´etude d’un site. Celle-ci comprend des aspects techniques et, examin´es ici dans le contexte fran¸cais, des aspects ´

2.1. PR ´ESENTATION DU PROJET PICOREF - GEOCARBONE

Les possibilit´es de s´equestration du dioxyde de carbone CO2 en France se situeraient dans le

Bassin Parisien, le Bassin Aquitain, la Vall´ee du Rhˆone, que ce soit dans les d’anciens gisements d’hydrocarbures ou dans des aquif`eres profonds. D’autres cibles possibles sont les gisements de charbon non exploitables (22 `a 95 millions de tonnes de houille et 14 millions de tonnes de Lignite) r´epartis dans les diff´erentes r´egions (Nord Pas de Calais, Lorraine, Anjou, Loire, Dauphin´e et Pro- vence) avec la r´ecup´eration possible du m´ethane CH4 valorisable.

Le Bassin de Paris s’´etend sur plusieurs centaines de kilom`etres (figure 2.1), et est limit´e au Nord par les Ardennes, au Sud par le Morvan et le Massif Central, `a l’Est par les Vosges, et `a l’Ouest par le massif Armoricain. Sa structure profonde est assez bien connue, car plusieurs explorations g´eophysiques ainsi que des sondages destin´es `a la production g´eothermale et p´etroli`ere y ont ´et´e effectu´ees. On y recense plusieurs r´eservoirs profonds tr`es ´etendus.

Figure 2.1 – Le Bassin de Paris

Principalement, deux formations ont ´et´e retenues pour le stockage g´eologique du CO2 et sont

l’objet d’´etudes plus approfondies pour la r´ealisation d’un pilote dans le projet Picoref : ce sont les gr`es fluviatiles du Trias sup´erieur se situant environ entre 1000 et 2500 m de profondeur et les r´eservoirs carbonat´es du Dogger : la Dalle Nacr´ee, le Comblanchien et l’Oolithe Blanche. Sur la base des donn´ees g´eologiques, p´etrophysiques et g´eochimiques disponibles, nous construirons par la suite des mod`eles num´eriques analogues de ces r´eservoirs par des m´ethodes g´eostatistiques, ce qui nous permettra de simuler les h´et´erog´en´eit´es de leurs propri´et´es et d’en d´eduire comment les diff´erentes r´eactions interviennent dans ces formations lors de l’injection du CO2.

CHAPITRE 2. PR ´ESENTATION DES R ´ESERVOIRS GR ´ESEUX ET CARBONAT ´ES

Dans le cas des r´eservoirs gr´eseux (figure 2.2), `a savoir les gr`es fluviatiles du Trias sup´erieur, des ´

etudes men´ees par l’IFP et le BRGM ont permis de recueillir des informations sur la p´etrophysique des r´eservoirs. Cependant le manque de donn´ees g´eochimiques ne nous permet pas de nous caler sur les gr`es fluviatiles du Bassin de Paris. Nous avons donc d´ecid´e d’utiliser les donn´ees p´etrophysiques et g´eochimiques existantes du r´eservoir gr´eseux de Ravenscar dont les analyses g´eochimiques ont ´

et´e effectu´ees au laboratoire de g´eochimie du centre SPIN. (Mar´echal et al., [2000]).

Albian sable Wealdian sable Lusitanian sable Dogger carbonate Rhetian grès Keuper grès Buntsandstein grès

Figure 2.2 – Diff´erents r´eservoirs du Bassin de Paris (Gestaco report 2003)