Spectroscopie d'émission

La prise en compte du temps d’exposition, du pourcentage de transmission du filtre, et la courbe de réponse de la caméra (Figure 2-12 et Figure 2-15) permet de calculer les intensités relatives émises pour chaque longueur d’onde.

2.2.2.5 Coupe axiale et transversale

A partir des images obtenues par la caméra, il est possible de remonter aux distributions axiale et transverse de l'intensité lumineuse émise par le jet de plasma. Ceci peut être fait tant pour la lumière totale que pour les émissions spécifiques de certains états excités grâce à l'utilisation des filtres interférentiels.

La Figure 2-18 représente une photographie du jet de plasma à partir de laquelle les distributions axiale (courbe jaune) et transverse (courbe rouge) de l'intensité lumineuse ont été déterminées. La distribution transverse est particulièrement utile car elle permet de connaître la symétrie du jet, et de vérifier que cette dernière est bien de symétrie cylindrique dans les cas où l'on voudra effectuer des inversions d'Abel pour passer des intensités intégrées le long des lignes de visée aux distributions radiales. Plus de détails sur l’inversion d’Abel sont donnés au paragraphe 2.2.4.7.

2.2.3 Spectroscopie d'émission

La spectroscopie d’émission permet de connaître la répartition spectrale de la lumière émise avec une résolution bien meilleure que celle obtenue avec l'emploi de filtres interférentiels.

Figure 2-18 : Schéma d'une coupe transversale (rouge) et axiale (jaune) au point A.

2.2.3.1 Principe physique

Le plasma étudié au cours de cette thèse est un plasma partiellement ionisé, composé d’atomes, de molécules, d’ions et d’électrons. Une de ses principales caractéristiques est son émission lumineuse. Celle qui nous intéresse particulièrement est l’émission lumineuse discrète des raies due aux transitions entre les niveaux d’énergie des atomes et des molécules. L’énergie d’un électron, quand il n’est pas libre, prend seulement des valeurs discrètes, qui sont déterminées par la résolution de l’équation de Schrödinger et caractérisées par les nombres quantiques principaux, orbitaux et de spin (n, l et s) [129].

L’excitation d’un atome ou d’une molécule se traduit par le déplacement d’un électron sur un niveau supérieur : autour d’un atome ou d’une molécule se trouve un certain nombre d’électrons, qui sont rangés selon un remplissage successif de couches électroniques qui respecte la règle de Klechkowsky [129]. Le dernier électron de ce remplissage va être le premier susceptible de changer d’état lorsque de l’énergie est

apportée au système.

Dans un gaz atomique, les différents états sont tous de nature électronique, à la différence des gaz moléculaires pour lesquels des états vibrationnels et rotationnels s’ajoutent. Ceci a pour conséquence la création de bandes moléculaires. Un exemple est présenté sur la Figure 2-19, où l’on peut observer la raie de l’hélium à 667,8 nm et une bande moléculaire correspondant à la détection, dans le second ordre du spectromètre, de la distribution rotationnelle de la transition v'= 0 - v''= 0 du second système positif de l'azote dont la tête de bande se situe à 337 nm.

666 668 670 672 674 676 0,0 5,0x104 1,0x105 1,5x105 2,0x105 N₂ (337 nm) In ten sité ( UA) nm He (667,8 nm)

Figure 2-19: Exemple d'un spectre du plasma autour de 671 nm, sur lequel est visible une raie de l'hélium à 667,8 nm et une bande moléculaire de l'azote (N2(C-B,0-0) dont la tête de bande est à 337 nm) observée dans le second ordre.

2.2.3.2 Dispositif

Un spectromètre permet de disperser la lumière afin de déterminer les différentes longueurs d’onde qui la compose. Plus la lumière sera dispersée, plus la résolution du spectromètre sera bonne :

 Le réseau joue un rôle important au niveau de la résolution : plus le nombre de traits est grand, plus la lumière sera dispersée, mais ceci a pour conséquence de diminuer la plage de longueurs d’onde observée lors d’une acquisition. Chaque réseau possède un angle de blaze définissant la longueur d’onde pour laquelle l’efficacité est maximale.

 La distance focale du miroir est aussi un paramètre important : plus elle est

grande, meilleure est la résolution.

Deux spectromètres ont été utilisés au cours de cette thèse, dont les caractéristiques sont présentées dans le tableau ci-dessous.

Acton SP2300 Spectra Pro 2750

Distance focale 300 mm 750 mm

Réseau n°1 _{Angle de blaze : 500 nm}^{1200 traits/mm} _{Angle de blaze : 500 nm} ^{1800 traits/mm}

Réseau n°2 ^{600 traits/mm} Angle de blaze : 150 nm 1200 traits/mm Angle de blaze : 750 nm Réseau n°3 ^{300 traits/mm} Angle de blaze : 300 nm 600 traits/mm Angle de blaze : 500 nm

Les deux spectrographes utilisés sont du type « Czerny-Turner », dont le principe est schématisé en Figure 2-20. La lumière polychromatique (A) traverse une fente d’entrée (B), placée au point focal du collimateur (D), qui capable de s’ouvrir de 0 à 2000 µm. La lumière arrive ensuite sur un miroir (C) qui l’envoie sur un collimateur (D). Le collimateur dans notre cas est un miroir sphérique, qui renvoie tous les rayons lumineux parallèles entre eux. Ils arrivent ensuite sur le réseau (E). La lumière est ensuite diffractée et envoyée sur un second miroir sphérique (F), qui va la focaliser au niveau du plan focal de la caméra. L’image obtenue est ensuite traitée afin d’obtenir un spectre.

Deux caméras différentes ont été utilisées : une PIXIS 400 de Princeton Instrument, dont le principe de fonctionnement est exactement le même que celui de la caméra CoolSnap présentée au paragraphe 2.2.2.1. Les différences majeures résident au niveau de la température de refroidissement qui est de –70°C, afin de diminuer le plus possible le bruit et de la dynamique du convertisseur : 16 bits pour la PIXIS contre 12 bits pour le Cool Snap. L’autre caméra est la caméra ICCD PIMAX 3, dont le fonctionnement a été détaillé au paragraphe 2.2.2.2. Elle a été utilisée pour faire des mesures résolues temporellement.

2.2.3.3 Détermination de la température du gaz

Les mesures de la température du gaz dans le jet d’hélium ont été faites en collaboration avec Nader Sadeghi du laboratoire LiPhy (Laboratoire Interdisciplinaire de Physique) de Grenoble.

La détermination de la température du gaz est effectuée à partir de l'analyse de la distribution rotationnelle de la bande C 3Πu → B 3Πg (v’= 0 ; v’’= 0) du second système positif de l’azote. Nous utilisons cette bande car son intensité est relativement importante et que la présence de raies à cette longueur d’onde est faible, comme le montre la Figure 2-19.

La détermination de la température du gaz à partir de la température rotationnelle du

second système positif de l’azote suppose que l’état C 3Πu soit en équilibre

thermodynamique avec le gaz environnant. Cette condition est vérifiée si le temps caractéristique du transfert rotation-translation pour tous les rotationnels J’ de N2(C), τ(C)R-T, est plus court que la durée de vie, τ(C), de l’état N2(C). Alors la population rotationnelle des états C 3Πu se thermalise avant que l’émission ne se produise et on

Figure 2-20 : Schéma d’un spectrographe de type Czerny-Turner.

peut alors écrire que Trot(C) = Tgaz [130]. La durée de vie de l’état C 3Πu est donné par τ(C)-1= τrad^-1 + τQ^-1, où τrad est le temps de vie radiatif (~40 ns pour l’état vibrationnel v’ = 0 [131]) et où τQ^-1 est l’inverse du taux de quenching de cet état par collisions avec les électrons et les espèces du gaz environnant, qui sont de l'hélium à la pression atmosphérique dans lequel un peu d'air a rétrodiffusé. Dans ces conditions, le quenching est très majoritairement dû aux collisions avec l'hélium. Nous n'avons pas trouvé de détermination exacte de la valeur du coefficient de quenching de l'état N2(C) par l'hélium, mais cette valeur doit vraisemblablement être du même ordre de grandeur que celle mesurée pour le quenching par l'argon, k=5 10-13 cm3s-1 [132], ce qui donne un taux de destruction de 1,25 107 s-1. La durée de vie effective de l'état N2(C) est dans ces conditions de 25 ns, ce qui est largement supérieur au temps caractéristique de la thermalisation qui est, quant à lui, de l'ordre de la nanoseconde [130]. Ces estimations montrent que, pour nos conditions expérimentales, la condition d'égalité des températures rotationnelle et translationnelle est bien vérifiée, et qu'il est donc légitime, pour les plasmas d'hélium à pression atmosphérique, de déduire la température du gaz par l'analyse du spectre rotationnel du second système positif de l'azote.

La mesure de la transition : v’= 0 - v’’= 0 du second système positif de l'azote, dont la tête de bande se situe à 337,1 nm a été effectuée dans le second ordre du réseau 1800 traits/mm du spectromètre Acton Spectra Pro 2750, permettant d'obtenir une résolution spectrale de 24 pm avec une largeur de fente de 20 μm. La température est alors déterminée en comparant la distribution rotationnelle du spectre mesuré avec celles de spectres synthétiques calculés, pour diverses températures, à l'aide d'un code mis au point par Nader Sadeghi et Esmaeil Eslami [130], [133]. Un exemple de

335,0 335,5 336,0 336,5 337,0 337,5 0,0 2,0x105 4,0x105 6,0x105 8,0x105

Int

eni

sty (

AU

)

nm

Figure 2-21 : Comparaison du spectre expérimental (points noirs) et simulé à 320 K pour le second système positif de l'azote (courbe noire).

comparaison entre un spectre expérimental et un spectre simulé est représenté sur la Figure 2-21 qui montre qu'un excellent accord peut être obtenu. Lorsque le spectre mesuré est de bonne qualité, la précision de cette mesure est estimée à ±20K