Simulation des spectres expérimentaux

3.4.1. Facteurs de correction

La confrontation entre simulation et spectres expérimentaux n’est possible qu’à la condition de prendre en compte un certain nombre de facteurs correctifs de l’intensité. En particulier, l’ajustement des spectres de multicouches, dont nous présenterons la méthodologie dans la partie suivante, nécessite de considérer trois facteurs (une présentation détaillée se trouve par exemple dans [Noy1987]) :

- le facteur de polarisation P, dû à la réflexion (ici unique) du faisceau diffracté sur un monochromateur, dont l’expression est définie comme

n ₂ m n m 1 cos 2 cos 2 P 1 cos 2 + θ θ = + θ ^{avec θm l’angle}

d’attaque sur le monochromateur, et n vaut 1 ou 2 suivant la qualité du monochromateur[Gia1991]

- le facteur d’absorption A, dû à l’absorption d’une partie de l’énergie des faisceaux incident et diffracté lors de la traversée de l’échantillon : A 1 exp= − _− µ2 t sinθ−1_{ , où µ est le coefficient} d’absorption linéaire et t l’épaisseur traversée ; ce facteur prend en compte la correction de variation de surface éclairée qui s’obtient simplement en considérant la projection du faisceau incident (appelé facteur géométrique dans l’espace réel

( )

sinθ ) ⁻ - le facteur de Lorentz

( )

L= sin 2θ , terme de correction géométrique dans l’espace réciproque. ⁻

Finalement, l’intensité mesurée Imes est le produit de l’intensité diffractée Idiff par ces trois facteurs :

mes diff

I =I GPA.

3.4.2. Spectres de multicouches

Pour ajuster les spectres de diffraction X des multicouches aux grands angles, en géométrie symétrique, nous avons utilisé le programme SupReX, développé par Fullerton et coll.[Ful1992]. Ce programme est basé sur une approche cinématique de l’intensité diffusée, il calcule donc analytiquement l’intensité diffractée par l’épaisseur entière de la multicouche. Ainsi, chaque sous-couche possède ses propres paramètres structuraux caractéristiques, distance interplanaire et nombre de plans, mais également son propre facteur de diffusion atomique, éventuellement pondéré par un facteur de correction, τf, et prenant en compte un désordre de position atomique aléatoire par le biais d’un facteur de Debye-Waller. Ce programme intègre bien entendu les différents facteurs de correction habituels (cités en 3.4.1). Plusieurs modèles sont disponibles, et ce afin de simuler au mieux les (généralement nombreuses !) sources de désordre possibles dans la direction de croissance.

Tout d’abord un modèle spécifique permet de simuler un mélange chimique aux interfaces, sur la base d’un gradient linéaire reproduit en considérant que les facteurs de diffusion atomique ainsi que les

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distances interfaciales dans ces zones mélangées sont obtenues par une simple loi de composition ; c’est le modèle dit ‘trapézoïdal’ décrit par Stearns[Ste1988]. Précisons que ce modèle présente la désagréable ambiguïté d’être à la fois très intéressant car il est censé apporter des informations quantitatives sur le mélange interfacial, mais il ne permet généralement pas de reproduire les largeurs des pics de super-réseaux car il n’intègre pas suffisamment de paramètres de fluctuations.

Ensuite, différents modèles permettent d’injecter du désordre en introduisant des fluctuations continues ou discrètes des paramètres caractéristiques des couches constitutives de l’empilement. Nous ne présentons ici que celui que nous avons utilisé. Ce modèle considère une seule distance inter-atomique dans la direction de croissance à l’intérieur des sous-couches d’un élément donné, autorisée à fluctuer de manière continue selon une distribution gaussienne de largeur δd ; ceci permet de modéliser un désordre de position aléatoire intra-couche. Sauf changement par l’utilisateur, la distance interplanaire à l’interface est supposée égale à la moyenne des distances interplanaires les plus proches. Concernant le nombre de plans, le problème est un peu plus compliqué : ce paramètre doit varier de façon discrète puisqu’il ne peut être qu’un entier. Cependant, ce n’est généralement pas le cas. Aussi, lorsqu’une valeur décimale (N + n) est attribuée à ce paramètre, N étant un entier et n un réel tel que 0<n<1, le modèle considère les entiers les plus proches par valeurs inférieure (N) et supérieure (N+1) et les pondère par des coefficients de (1-n) et n respectivement1. En fait, ce coefficient est appliqué à une distribution gaussienne centrée sur les entiers considérés et dont la largeur σN est un paramètre ajustable qui permet de reproduire une fluctuation probable du nombre de plans. Il est également possible d’introduire un désordre continu aux interfaces, c, reproduisant une rugosité cumulée dans la direction de croissance. L’intensité totale est calculée en sommant (somme en amplitude) sur le nombre de bicouches souhaité, ce dernier pouvant être inférieur à la valeur nominale, ce qui s’apparente alors à une taille de domaine cohérent inférieur à l’épaisseur totale déposée.

Face à une telle quantité de paramètres ajustables, il apparaît possible de simuler un même spectre de diffraction avec plusieurs jeux de paramètres différents, et ce d’autant plus que certains paramètres possèdent des effets très similaires. Ainsi, l’augmentation des différentes rugosités, qu’elles soient discrètes ou continues, intracouches ou localisées aux interfaces, aura pour principal effet d’atténuer l’intensité diffusée et/ou d’élargir les pics. Certes, il est en théorie possible de discerner une rugosité cumulée d’une rugosité non-cumulée, la première affectant l’ensemble du spectre alors que la seconde joue essentiellement sur les pics associés à un élément de la multicouche. Toutefois, il est tout à fait concevable d’obtenir plusieurs solutions, donnant lieu à des spectres calculés indifférentiables à l’œil ou par la valeur du paramètre d’accord. Il a donc fallu définir une procédure pour simuler nos spectres expérimentaux.

Tout d’abord, nous avons défini quels étaient les paramètres pertinents que nous pouvions extraire des simulations. Puisque le peigne de la multicouche et la position des enveloppes des deux constituants sont décrits par les paramètres structuraux de la multicouche, à savoir les distances interplanaires et les nombres de plans, nous n’avons retenus que ces quatre paramètres. Nous avons alors imposé de reproduire la position

des pics de super-réseaux des spectres obtenus expérimentalement à la fois au premier et au second ordre

de diffraction, de sorte à vérifier la validité de ces paramètres, les simulations sur deux ordres étant par essence beaucoup plus contraignantes et donc fiables que celles sur un seul ordre. Puis, nous avons ajusté l’intensité relative et la largeur des pics en jouant sur les paramètres de fluctuations. Il faut noter que ceci peut parfois amener à corriger légèrement les paramètres structuraux déterminés en premier lieu.

3.4.3. Spectres de réflectivité

La simulation des courbes de réflectivité apporte, comme nous l’avons déjà mentionné, de nombreuses informations : densité, épaisseur, période le cas échéant. Pour simuler une courbe expérimentale dans la théorie optique, il faut faire un traitement récursif des réflexions-transmissions des ondes incidentes à travers les interfaces. Les films n’étant jamais parfaits, une bonne modélisation nécessite de prendre en compte les rugosités (topographie, composition), de surface et/ou d’interface, ce qui se fait généralement, lorsque l’amplitude de la rugosité est de l’ordre de grandeur de la longueur d’onde apparente λ/ sinθ , par l’introduction d’un terme correctif, de même forme que le facteur de Debye-Waller, au niveau du calcul des intensités diffusées par des surfaces planes :

2 R P sin I ₌I exp_{− π}4 θ _σ   _λ    ^(2.36)

avec I_P et I_R les intensités diffusées par des surfaces planes et rugueuses, respectivement, et σ l’amplitude quadratique moyenne des rugosités.

Nous avons utilisé le programme d’exploitation ‘Analyze’ (élément du programme d’analyse de données SEIFERT) pour simuler les spectres expérimentaux. Le principe consiste à répertorier dans le programme les différentes couches constitutives du film étudié et à faire varier leurs paramètres caractéristiques, soit : l’épaisseur, la rugosité et la densité, afin de reproduire la courbe expérimentale.

4

4..DDéétteerrmmiinnaattiioonnddeessccoonnttrraaiinntteessddaannsslleessffiillmmssmmiinncceess

Trois catégories de contraintes résiduelles sont généralement considérées : les contraintes de croissance, les contraintes de cohérence (ou d’épitaxie) et les contraintes thermiques (voir I.1.2). Il existe différentes méthodes pour déterminer les contraintes dans les films minces : mécaniques, comme la mesure de la flèche par profilométrie, optiques, comme la mesure de la courbure par déflexion d’un faisceau lumineux ou bien encore par des techniques de diffraction des rayons X. Nous présentons ici ces deux dernières méthodes puisque nous les avons utilisées dans ce travail.

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