1.3- Le silex attaqué durant 168 heures

La morphologie du granulat est remarquablement modifiée après 168h d’attaque comme en témoignent les images 7 à 10 (figure 3).

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La dégradation est très avancée et les grains ont l’aspect des zones qui semblaient épargnées par l’érosion dans le granulat attaqué durant 72h. L’image 8 dévoile un grain dont le côté droit ne présente que des débris de silice non dissoute. L’image de ce grain témoigne du niveau d’érosion du silex.

A plus forts grossissements (images 9 et 10 de la figure 3), les images de la silice non dissoute révèlent des grains aux formes diverses, leur taille est en moyenne d’une dizaine de microns et les joins de grains sont bien marqués. La plupart de ces grains sont recouverts de pores de taille microscopique. Parmi ces grains, nous en observons avec des formes polygonales très marquées. L’image 10 dévoile un grain possédant une forme hexagonale et faisant apparaître des pores. Autour de ce grain, nous observons des grains aux formes très irrégulières.

Avec l’augmentation du temps d’attaque, c’est l’érosion des grains qui apparaît nettement par l’accroissement du nombre de pores et la disparition progressive de leurs bords. Par ces aspects transparaissent l’un des processus de la RAS, c’est à dire la dissolution de la silice du granulat.

Dés 30h d’attaque, nous observons les effets de ce processus. Seules quelques zones internes d’une centaine de microns résistent. La forme polygonale de certaines de ces zones tend à montrer que la résistance du granulat à l’attaque peut être attribuée à son degré de cristallinité. De plus, elles dévoilent le sens de progression de l’attaque évoluant de l’extérieur vers l’intérieur du granulat.

A partir de 72h et surtout après 168h de réaction, les granulats révèlent la présence de grains accolés. Les formes polygonales de certains de ces grains d’une dizaine de microns témoignent d’un certain degré de cristallinité. Toutes choses égales par ailleurs, les formes irrégulières impliquent un degré d’ordre bien inférieur. Quelle que soit leur forme, les grains présentent de nombreux pores microscopiques. Il s’agit d’un signe de poursuite de la réaction à l’échelle de ces grains. Avec l’avancement de la réaction, le granulat semble subir un fractionnement de ses grains en entités microscopiques où la réaction se poursuit, révélée par l’apparition de nouveaux pores. Ce résultat apparaît véritablement important, car si l’on se réfère aux travaux de Chengzhi Zhang et al. [ZHA-1999] la diminution de granulométrie résultant de ce fractionnement du granulat devrait accélérer la réaction et favoriser l’expansion du fait de l’accroissement de la surface réactionnelle.

La dissolution progressive de la silice du granulat qui l’érode et fait apparaître ces grains microscopiques est très bien observable au travers des images réalisées au MEBE.

L’observation des changements de la microstructure du silex appuie l’aspect multi-échelle de l’attaque par la RAS, notamment par la réduction de granulométrie du silex et la poursuite de

l’attaque. Du granulat aux grains, l’attaque est caractérisée par la formation de pores qui sont autant de traces de la dissolution.

Ce fractionnement du granulat a déjà été observé par de nombreux auteurs, mais le granulat est toujours observé à l’échelle de l’image 8 (figure 3) et il apparaît dégradé comme le bord à droite de notre silex. Les figures 4 et 5 tirées respectivement des travaux de Aquino et al. [AQU-2001] et de Rivard et al. [RIV-2002] dévoilent les différents aspects de la dégradation que nous avons décris précédemment.

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Figure 4 : image MEB d’une opale attaquée par la RAS [AQU-2001]; Figure 5 : image MEB d’un gré attaqué par la RAS [RIV-2002]

Il est particulièrement intéressant de constater les similitudes existantes entre notre granulat attaqué en laboratoire et ces granulats attaqués dans des barres de mortier. D’un point de vue expérimental, encore une fois, notre préparation des échantillons est validée. D’autre part, la figure 4 dévoile le type d’image MEB de granulats attaqués que l’on trouve dans la plupart des études faites au MEB sur la RAS. En général, les études antérieures ne se sont pas attachées aux détails de la microstructure du granulat comme Rivard et al. [RIV-2002] et nous même l’avons effectué. Seul Rivard et al. [RIV-2002] se sont intéressés aux fractionnements et l’apparition de grains dans la périphérie du granulat dans la zone appelée auréole de réaction. La microanalyse X qu’ils réalisent dans cette zone dévoile pour eux le comportement sinusoïdal de la répartition des différents éléments chimiques de grain en grain (Figure 6).

Figure 6 : Répartition des quantités d’alcalins, de chaux et de silice dans l’auréole de réaction constituée des grains microscopiques [RIV-2002].

Toutefois, ce qui nous apparaît être un des mécanismes de la réaction n’a pas été explicitement décrit dans cette étude. Si nous ajoutons à ces observations celles de notre silex, il apparaît clairement qu’avec l’avancement de la réaction les grains reproduisent à l’échelle microscopique ce que nous avons pu observer pour le granulat avant ce fractionnement. De plus, le fractionnement du granulat accroît de façon significative sa surface réactionnelle. La concentration progressive des pores due à la dissolution et l’apparition de grains concourent à l’ouverture de la structure du granulat au cours de l’attaque. Compte tenu des facteurs favorisant la RAS, l’ouverture croissante de la structure de la silice non dissoute devrait accroître davantage sa réactivité. Par l’évolution de sa microstructure et son fractionnement en grains microscopiques, notre granulat réactif, par ses caractéristiques, semble favoriser la poursuite de la réaction après 168h d’attaque. En effet, au bout d’une attaque accélérée de 168h, il était attendu que la réaction soit terminée ou en cinétique décroissante. La structure du granulat réactif apparaît encore une fois un facteur primordial dans le déroulement de la réaction. Dans le cas de notre silex, à l’échelle microscopique, ce fractionnement des grains semble être un des mécanismes du déroulement de l’attaque.

Dans les profils effectués, par microanalyse X au MEB, par Rivard et al. [RIV-2002], le calcium semble davantage présent que les alcalins dans l’auréole de réaction. L’interprétation donnée par ces auteurs suggère que le calcium pénètre le premier dans le granulat, ce qui est en désaccord avec la plupart des études citées dans notre chapitre premier. Sachant que le calcium fait l’objet de nombreuses dissensions, nous avons observé des

granulats de silex attaqués sans calcium pour tenter de mettre en évidence l’influence de ce réactif dans les changements de microstructure dévoilés précédemment.