Reconstruction de l’aimantation initiale

4 5 6 7 8 I i I th = I i e -0.5aL I f Sonde I n t e n si t é t r a n sm i se [ u . a . ] Temps [ s] DPA 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 110 -0,1 0,0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0 P o p u l a t i o n Temps [ s]

Figure 3.22 – Courbes expérimentales d’un DPA. Le code de couleur est le même que sur la figure 3.21. La courbe de la figure b) est identique à celle de a) ; on a utilisé le coefficient a de (3.43) afin d’afficher la population du niveau sondé en ordonnée.

3.4.1 Reconstruction de l’aimantation initiale

L’enjeu consiste ici à vérifier expérimentalement l’efficacité de la séquence de rephasage explicitée au deuxième chapitre, et les propriétés particulières de la technique de détection optique d’un écho de spin, à savoir :

– la condition de phase très stricte, absente dans un écho classique. Les spins nucléaires doivent être parfaitement alignés à l’issue de la séquence de rephasage afin que le rDPA puissent convertir correctement l’aimantation nucléaire transversale en une aimantation

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 -1 0 1 2 3 4 5 6 7 8 I th = I i e -0.5aL I f I n t e n si t é t r a n sm i se [ u . a . ] Temps [ s] I i a) 0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 -0,1 0,0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 P o p u l a t i o n Temps [ s] b)

Figure 3.23 – Succession d’un DPA et d’un rDPA, de mêmes caractéristiques. Le pic central des deux tracés expérimentaux correspond à création d’une cohérence de spin nucléaire, ou encore à une aimantation transversale. A la fin du processus, on retrouve la situation initiale, à savoir le niveau sondé de nouveau vide.

purement longitudinale. Par ailleurs, pour s’assurer d’une reconversion optimale, le dé-phasage relatif entre les deux demi-passages doit être nul.

– la condition sur les durées, similaire à celle d’un écho standard via impulsion π. La sé-quence de rephasage décrite au deuxième chapitre annonce les instants où les spins nu-cléaires seront focalisés. Ces instants dépendent des intervalles de temps entre les deux PARs, le DPA et le premier PAR, ainsi qu’entre le deuxième PAR et le rDPA.

Condition de phase et efficacité du double passage adiabatique

Dans cette expérience dont les résultats sont présentés sur la figure 3.24, les deux passages adiabatiques rapides PAR A et PAR B sont identiques :

TP AR = 100 µs, ∆0= 4 MHz, ^Ωmax

2π ^{= 141 kHz (3.58)} Les demi-passages DPA et rDPA découlent des deux PARs précédemment décrits. Les spins nucléaires se trouvent initialement dans le même niveau Zeeman E2; ils sont donc alignés selon leur champ magnétique effectif, et le niveau sondé est vide. L’intensité transmise au début de la séquence est la quantité Ii. Pour tester l’efficacité, on comparera simplement ce niveau d’intensité initial Ii avec le niveau d’intensité final If à l’issue de l’expérience. On se focalise pour l’instant sur la courbe étiquetée « 0 » de la figure 3.24a.

A l’instant t = −50 µs, l’intensité Iicorrespond à la transparence du milieu. En effet, les ions Tm3+ actifs ont été préalablement pompés dans le niveau Zeeman d’énergie E2. On applique alors le DPA. La décroissance de l’intensité est très lentement au début, puis s’accélère. Ce comportement s’explique par le fait que le balayage touche d’abord des atomes très éloignés de la résonance, comme évoqué au deuxième chapitre. A la fin du DPA, à t = 0, l’intensité atteint la valeur correspondant à un niveau sondé peuplé à moitié. Le système évolue ensuite librement pendant τ1 = 10µs. Pendant de telles évolutions, le système n’est pas sondé. Suite à cette première évolution libre, on applique un premier PAR. Deux points méritent quelques approfondissements :

– on remarque qu’un pic d’intensité se produit au milieu du premier PAR. L’explication est la suivante. Nous avons vu au deuxième chapitre que le DPA crée bien une aimantation nucléaire transversale. Cependant, les spins nucléaires sont distribués dans le demi-plan vertical (uXuZ) autour de la position moyenne uX. Lorsque le PAR commence, les spins nucléaires désaccordés négativement sont mis en mouvement en premier. Pendant leurs basculement, les composantes longitudinales, qui étaient négatives, et donc contribuaient à l’absorption du faisceau sonde, vont devenir positives. L’inverse se produit pour les spins nucléaires désaccordés positivement. Cependant, le trait caractéristique d’un PAR est que les classes de fréquence de spin ne basculent pas en même temps, mais succes-sivement. Ainsi, notamment au milieu du PAR, on se trouve dans une situation ou les spins désaccordés négativement ont quasiment réalisé leurs basculement alors que les spins désaccordés positivement n’en sont pas encore à ce stade d’avancement. Le milieu devient alors pendant quelques instants légèrement plus transparent, d’où la présence de pic. – on note aussi que le niveau d’intensité au début du PAR n’est pas identique au niveau

d’intensité à la fin du PAR, contrairement à ce qu’on attend. Nous attribuons cette dispa-rité au fait que la fréquence radio-fréquence centrale du PAR ne coïncide pas parfaitement avec le centre de l’élargissement inhomogène du cristal.

Après une nouvelle évolution libre de τ2= 20µs, on applique un autre PAR. C’est un trou qu’on observe cette fois-ci au centre de ce second PAR. L’explication est similaire à celle donnée pour le pic du premier PAR. On laisse une dernière fois évoluer le système pendant τ3= 10µs avant d’appliquer le rDPA.

On note que l’intensité finale est inférieure à l’intensité initiale. Cependant, le fait qu’on ne retrouve pas Ii à l’issue de la séquence n’est pas du à un mauvais rephasage, mais est du à la

relaxation de l’aimantation nucléaire transversale. Le temps de vie T2 est fini est est de l’ordre de 500 µs comme on le verra dans la section suivante. Les calculs montrent que la diminution de If observée est complètement compatible avec cette explication. Nous en déduisons que les spins nucléaires ont bien été refocalisés grâce à l’écho de Hahn par double passage adiabatique.

La différence de phase entre le DPA et le rDPA était nulle pour la courbe étiquetée « 0 » que l’on vient de commenter. Cette condition, établie en (2.103) au second chapitre est censée être la plus favorable pour nos expériences. Pour le vérifier, nous avons effectué une série de mesure en introduisant un déphasage entre les deux demi-passages, telle que :

ϕ0− ϕ′

0 = δ (3.59)

. Concrètement, la phase du DPA et du rDPA s’exprimaient de la façon suivante :

ϕDP A(t) = ¹ 2^rt

2 (3.60)

ϕrDP A(t) = −¹₂rt2+ δ (3.61) Les courbes obtenues pour différentes valeurs sont présentées sur la figure 3.24b. Elles sont étiquetées par leur valeur δ/2π. On observe une dépendance de l’intensité finale en fonction de

δ. La plus haut niveau de If obtenu est bien pour δ = 0, conformément à nos prévisions. La figure 3.24b présente une comparaison de nos valeurs expérimentales avec la théorie développée au deuxième chapitre. L’allure générale de la courbe théorique est en adéquation avec la courbe théorique. On note cependant un décalage entre les deux courbes. Il est attribué au possible écart entre la fréquence centrale du balayage et le centre de l’élargissement inhomogène.

Condition sur la durée de la séquence

On s’intéresse désormais à la validité de la condition temporelle à respecter pour les trois intervalles de temps d’évolution libre :

τ3 = τ2− τ1 (3.62)

Pour cette expérience, les caractéristiques des différents passages sont les mêmes que précédem-ment, hormis la fréquence de Rabi dont le pic culmine à 262 kHz. Une amélioration du circuit radio-fréquence a permis une nette amélioration de la pulsation de Rabi, mais également de son profil temporel. La condition d’adiabaticité est alors mieux remplie.

Lors de cette expérience, on a réalisé différentes séquences de rephasage en variant les temps d’évolution libre τ1, τ2 et τ3 des spins nucléaires définis sur la figure 3.25b, de telle sorte que (3.62) soit satisfaite. On note tout d’abord une meilleure qualité des courbes expérimentales : les paliers des PARs sont nettement mieux alignés. Ceci est matérialisé par la ligne tiret-pointillée étiquetée I0.5 sur la figure 3.25a.

Les différents tracés sont très similaires. On note principalement que l’intensité finale, est rigoureusement identique pour toutes les courbes, preuve que le changement de condition tem-porelle n’affecte pas l’efficacité de la séquence de rephasage sous condition que (3.62) soit vérifiée. Nous venons également donc de démontrer que, sous réserve que les DPA et rDPA

-50 0 50 100 150 200 250 300 350 rDPA PAR B PAR A I f 0.50 0.40 0.30 -0.40 0.25 0.20 -0.30 -0.25 -0.20 0.10 I n t e n s i t é t r a n s m i s e [ u . a . ] Temps [ s] 0 -0.10 I i DPA (a) -0,6 -0,4 -0,2 0,0 0,2 0,4 0,6 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 (b) Exp. Th. I f / I i /(2 )

Figure 3.24 – a) Intensité transmise par le faisceau sonde lors d’une séquence de rephasage par double passage adiabatique. La fréquence de Rabi maximale était de 141 kHz, le taux de balayage r de 0.04 µs−2. Le rDPA a une phase additionnelle de δ par rapport au DPA. Chaque tracé est étiqueté par la valeur de δ. b) Efficacité déterminée comme le rapport entre l’intensité finale et l’intensité initiale de la séquence de rephasage en fonction du déphasage entre les deux demi-passages adiabatiques. Les carrés noirs correspondent aux points expérimentaux, et la ligne rouge le modèle théorique. Le léger désaccord entre l’expérience et la théorie peut provenir du mauvais calibrage des PARs et des DPAs.

-50 0 50 100 150 200 250 300 350 400 0,0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0 1,1 I f I 0.5 I n t e n si t é t r a n sm i se [ u . a . ] Time [ s] a) I f -50 0 50 100 150 200 250 300 350 400 3 2 I n t e n si t é t r a n sm i se [ u . a . ] Temps [ s] b) 1

Figure 3.25 – Diverses séquences de rephasage pour des trios de valeurs (τ1,τ2,τ3) différents tels que τ3 =

τ2− τ1. Les courbes sont superposées en a) et décalées en b). On n’observe aucun changement de l’intensité finale et donc de l’efficacité de la séquence de rephasage.

aient une différence de phase nulle, le rephasage des spins nucléaires est possible dès lors que (3.62) est remplie.

Cette expérience généralise l’étude antérieure réalisée par mon prédécesseur Romain Lauro. Il s’était alors placé dans la situation plus restrictive

{

τ2= 2τ1 τ3= τ1