De nombreux types de cibles carbonées ont été testées. L’une des principales caractéris- tiques du rayonnement issu du plasma d’ablation de ces cibles est, contrairement aux attentes, une forte similarité des résultats obtenus pour une large gamme de paramètres. Quelques tendances ont cependant pu être déduites, notamment le fait que le caractère graphitique de la cible semble important.
Ensuite, une réflexion, au regard des paramètres de l’impulsion d’ablation habituellement utilisés pour l’ablation du graphite a été menée. Le passage par un état liquide de la cible pendant le processus d’ablation pourrait expliquer la similarité des résultats pour des cibles carbonées non graphitiques. En effet, lors du refroidissement, un changement de phase s’opère et la cible, quelque soit son arrangement d’origine, solidifie dans un état graphitique. Ces résultats semblent être confirmés par le diamant notamment.
La rupture des liaisons C-C est très complexe. En effet, des atomes de carbone sont ablatés de la cible, mais aussi, de petites molécules carbonées telles que le carbone diatomique ou triatomique. Les particules de plus grandes tailles ne semblent pas favorisées durant l’ablation. Il semble également peu probable qu’elles aient le temps de se former durant l’expansion du plasma due à la faible densité. Il est important de retenir que le plasma d’ablation du graphite, dans les conditions appliquées à la génération d’harmoniques d’ordres élevés, est composé d’atomes et de petites molécules. Cela fut ensuite vérifié par des mesures
de spectres d’émission du plasma résolu spatio temporellement. Malheureusement, il n’est pas possible d’obtenir les abondances relatives des espèces du milieu.
Enfin, une optimisation empirique des paramètres de l’impulsion principale pour la gé- nération à partir d’un plasma d’ablation de carbone a été décrite. Alors qu’auparavant dans le cas des métaux, les espèces impliquées dans le processus de génération étaient des ions, il semble que cela soit des neutres dans ce cas. Il a donc fallu travailler sur un modèle de génération beaucoup plus proche de celui du gaz que du plasma, c.-à-d., une intensité de l’impulsion principale dans le milieu plus modéré et un changement radical dans les consi- dérations géométriques de l’accord de phase et de l’intensité. Cela se traduit principalement par favoriser maintenant les trajectoires courtes.
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Chapitre 4
IDENTIFICATION DES
MÉCANISMES DE GÉNÉRATION
4.1
Introduction
L’un des buts principaux de ce travail de thèse était de comprendre les mécanismes de génération des harmoniques d’ordres élevés à partir du plasma de carbone. En effet, étant donné la forte efficacité de conversion (supérieure à 10−4, voir chapitre 5), comprendre les raisons de cette efficacité permettrait de continuer à l’optimiser ou à transposer ses avantages à d’autres types de cibles. Malheureusement, la complexité du milieu issu de l’ablation de la cible de graphite ne rend pas la tâche aisée. Un grand nombre d’espèces sont potentiellement présentes dans le milieu, bien sûr, des atomes de carbone, mais aussi de petites molécules ou même de plus grosses nanoparticules. La partie précédente a permis d’écarter la piste des nanoparticules, car celles-ci, même si elles sont certainement présentes, sont probablement beaucoup trop peu nombreuses pour influencer la génération des harmoniques.
Dans ce chapitre, nous allons donc proposer les premières pistes pour un modèle de géné- ration. Pour cela, nous allons considérer les propriétés du rayonnement émis dans certaines conditions et analyser les possibles causes expliquant les résultats observés. Par exemple, un
fort décalage vers le rouge a été observé lors d’une augmentation de l’intensité de l’impulsion principale. Ensuite, parce que l’utilisation d’une impulsion à 800 nm de longueur d’onde centrale limite fortement l’étendue du spectre harmonique, la génération à partir de lon- gueurs d’ondes plus élevées a été réalisée. La forme des spectres a été analysée au regard des sections efficaces de photo-ionisation des différentes espèces dont la présence dans le milieu non linéaire est la plus probable.