On étudie dans un premier temps un ensemble de nanoparticules parfaitement distribuées sur un réseau hexagonal. Afin de réduire la densité et donc diminuer l’in-tensité des interactions dipolaires, nous allons simplement augmenter le paramètre de maille et donc éloigner les nanoparticules les unes des autres. En particulier, nous allons examiner l’influence d’un paramètre de maille (distance entre les centres des nanoparticules) valant 12.5 nm, 15 nm, 20 nm et 25 nm.
Figure 3.5 – Courbes ZFC d’un réseau bidimensionnel hexagonal or-donné de 49 nanoparticules pour diffé-rents paramètres de maille. L’aimanta-tion est mesuré dans le plan du réseau et normée par sa valeur maximale.
Figure 3.6 – Températures maxi-males des courbes ZFC en fonction de 1/a3. Les symboles rouges, verts et noirs sont issus de simulations numé-riques tandis que les symboles bleus proviennent des expériences.
En faisant varier la distance entre particules voisines on observe trois effets sur les courbes ZFC :
• Augmenter la distance interparticule diminue la température de blocage, ce qui est un effet connu théoriquement [49, 14, 50, 51, 52, 53] et expérimentalement [54, 55, 56, 16, 57, 58, 59]. Le maximum d’aimantation prend des valeurs allant de 117 K pour a = 25 nm à 142 K pour a = 12.5 nm. On remarque qu’il n’y a pas énormément de différences au-delà de 20 nm, ce qui signifie que les interactions dipolaires sont déjà très faibles et on retrouve le cas de nanoparticules isolées. L’énergie dipolaire devient moins compétitive vis-à-vis de l’énergie thermique et des autres énergies magnétiques.
• Plus les interactions dipolaires sont fortes, plus la courbe est évasée. On peut interpréter chacune de ces courbes comme une combinaison de "modes" avec différentes températures de blocage, c’est-à-dire qu’il existe une distribution de température de blocage. Lorsqu’on augmente la distance interparticule les nanoparticules tendent à être de plus en plus isolées, et parce qu’elles sont
toutes identiques le mode principal est celui d’une nanoparticule isolée. Mais lorsqu’on les rapproche on augmente la frustration magnétique ce qui rend les configurations d’équilibre plus complexes et variées et tend donc à diversifier les modes contribuant à la courbe totale.
• Dans l’intervalle de températures inférieures à 100 K, l’aimantation augmente plus tôt et plus lentement lorsque les interactions dipolaires sont plus intenses. Cela signifie que les interactions dipolaires facilitent le décrochage des mo-ments magnétiques de leurs axes d’anisotropie et crééent plus aisément une aimantation dans le plan de la monocouche comme l’ont déjà remarqué Brinis et al. [139]. Mais quand les interactions dipolaires sont faibles les moments magnétiques réagissent au champ externe dans leur ensemble de manière plus simultanée. Un tel comportement est similaire à ce qui a été observé expéri-mentalement [136]. Dans cette étude, des nanoparticules d’oxyde de fer de 5 nm de diamètre y sont caractérisées par une distribution réduite de tempéra-tures de blocage, c’est-à-dire une courbe ZFC très étroite. Des nanoparticules plus grandes de 16 nm de diamètre, générant donc des interactions dipolaires plus intenses, produisent une courbe ZFC plus large.
Figure 3.7 – Energie dipolaire normée en fonction de la température pour dif-férents paramètres a.
Figure 3.8 – Energie de Zeeman nor-mée en fonction de la température pour différents paramètres a.
La température de blocage Tmax extraite des données de Fig.(3.5) a été com-parée aux données expérimentales de Fleutot et al. [54] en Fig.(3.6). On constate que, similairement aux expériences, la température de blocage donnée par nos si-mulations est une fonction linéaire de 1/a3. Mais il existe une nettee divergence entre les résultats numériques et expérimentaux dans le domaine des faibles inter-actions dipolaires. En effet, la température de blocage d’une nanoparticule isolée est aux alentours de 110K d’après nos simulations alors qu’elle est plus proche de 65K dans les expériences. Ceci peut indiquer une inconsistance des caractéristiques intrinsèques des nanoparticules, comme la constante d’anisotropie K ou la valeur
du moment magnétique µs par exemple. Ce phénomène pourrait aussi s’expliquer par le fait que nous en prenons pas en compte la contribution des surfaces des na-noparticules. Un effet de réorientation des spins de surface a été observé sur ce type de nanoparticules [146]. La différence entre les données expérimentales et théoriques suggèrent que la contribution magnétique des spins de surface est influencée par les interactions dipolaires. De fortes interactions dipolaires favoriserait un couplage plus efficace que des interactions dipolaires faibles. Aussi, la contribution magnétique des surfaces est plus sensible aux interactions dipolaires que la contribution des spins de volume.
L’évolution linéaire en 1/a3 de Tmax suggère une forte influence de la densité en nanoparticules via les interactions dipolaires. Mais la figure Fig.(3.7) montre que les minima d’énergie dipolaires surviennent tous à la même température, contrairement aux minima de l’énergie de Zeeman qui correspondent parfaitement aux maxima des courbes ZFC. Le champ magnétique externe Bext étant constant, un minimum dans l’énergie de Zeeman ne peut qu’être dû à un maximum d’aimantation dans la direc-tion du champ externe. Donc la configuradirec-tion magnétique la plus favorable au regard des interactions dipolaires ne correspond pas nécessairement à la configuration gé-nérant la plus grande aimantation dans le plan. Et plus les interactions dipolaires sont fortes plus la différence est marquée. De plus, la température correspondant au minimum d’énergie dipolaire est indépendante de la distance interparticule. En fait, l’ordre magnétique créé par l’interaction dipolaire ne peut survenir que lorsque les moments peuvent se dégager du blocage de l’anisotropie, donc à la température de blocage d’une nanoparticule isolée (soit 110K). Au-delà de cette température, la constance de l’ordre magnétique dépend de sa résistance à l’agitation thermique. Effectivement, on remarque que l’énergie dipolaire diminue (en valeur absolu) plus rapidement quand la distance interparticulaire est grande car l’ordre magnétique est plus fragile dans ce cas. C’est donc la décroissance de l”énergie dipolaire qui nous renseigne sur l’intensité de l’interaction dipolaire magnétique, et celle-ci n’in-flue pas sur la position du minimum d’énergie car les configurations magnétiques qui minimisent l’énergie dipolaire sont indépendantes de la distance interparticulaire.
D’après la figure Fig.(3.8) on peut dire qu’augmenter les interactions dipolaires va créer un alignement des moments magnétiques sur le champ externe à une tempé-rature plus élevée. Pour résumer, on peut penser que jusqu’à une tempétempé-rature d’en-viron 100K les moments magnétiques tendent à former des petits domaines (chaînes et anneaux) favorisés par les interactions dipolaires et donc minimisant l’énergie dipolaire. Au-delà de 100K, il apparait une compétition entre d’une part les inter-actions dipolaires qui maintiennent l’intégrité des petits domaines et d’autre part l’agitation thermique et le champ magnétique externe qui favorisent la dislocation
de ces domaines et l’augmentation de l’aimantation dans le plan. Des interactions dipolaires plus fortes rendent les domaines plus robustes.