Principales contributions

Dans le deuxième chapitre, la mise en place des parcelles expérimentales et de l’instrumentation qui a été installée a été détaillée. Les minéraux présents dans les résidus contenus dans les parcelles ont été déterminés en laboratoire par des analyses au rayon X (DRX) ainsi que les caractéristiques du milieu poreux. Les observations réalisées sur le terrain confirment que la carbonatation minérale naturelle et passive se produit au sein des résidus miniers de Blake Lake. Quatre ans après la mise en place de la première parcelle expérimentale, des prélèvements de résidus à différentes profondeurs le long d’un plan vertical ont été réalisés lors de son démantèlement. Les analyses DRX ont permis d’identifier de l’hydromagnésite principalement dans les échantillons prélevés en surface. L’analyse des échantillons a montré que les carbonates précipitent partout et pas seulement à la surface de la parcelle expérimentale. Selon les mesures effectuées, un taux de séquestration de 4 kg (CO2)/m3/an a été calculé dans les résidus de la première parcelle et

de 3.4 kg (CO2)/m3/an dans ceux de la deuxième. Les observations collectées par la station

météorologique et les instruments placés dans les parcelles sont présentées, ainsi que les concentrations de CO2 mesurées dans les gaz interstitiels dans les parcelles. Ces mesures

montrent des concentrations environ 10 fois plus faibles que dans l’atmosphère, ainsi que la présence d’un gradient de concentration, la teneur en CO2 diminuant de l’atmosphère

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parcelle se ferait principalement par diffusion dans les gaz, ce qui a été confirmé par le calcul du nombre de Péclet. Les observations de la température dans les parcelles mettent en évidence un transfert de chaleur par conduction. Le lien entre la teneur en CO2 des gaz

et la température a aussi été constaté, la concentration de CO2 étant plus élevée dans les

gaz quand les températures sont élevées. Les saturations en eau sont plus faibles à la surface, ce qui serait plus favorable à la séquestration du CO2 dans cette zone, permettant

notamment un meilleur approvisionnement en CO2. En hiver, les parcelles sont

continuellement recouvertes de neige, ce qui limite fortement l’approvisionnement du CO2

dans les résidus. Le manteau neigeux agissant comme une couche imperméable, on peut considérer que la réaction de carbonatation minérale est fortement ralentie. L’interprétation de ces observations a permis de développer un modèle conceptuel de la carbonatation minérale dans les résidus miniers des parcelles expérimentales. L’eau, qui est un élément essentiel pour la carbonatation minérale naturelle dans les résidus miniers est exclusivement apportée par les précipitations pluvieuse et neigeuse, puis s’infiltre par gravité dans les résidus, plus ou moins vite selon les propriétés hydrogéologiques des résidus qui varient à cause de la forte hétérogénéité granulométrique des résidus. D’après les observations, l’apport en CO2 par les gaz se fait par diffusion moléculaire de

l’atmosphère vers le centre des parcelles expérimentales, mais l’advection des gaz doit aussi être considérée. Contrairement au modèle décrit par Pronost et al. (2012), il n’y a pas de mouvements convectifs qui sont créés par la chaleur produite lors de la précipitation des carbonates, l’échelle de la parcelle étant considérablement réduite par rapport aux piles de résidus. Enfin, la carbonatation minérale est favorisée en surface à cause de la proximité de l’atmosphère, la source de CO2, et aussi parce que la saturation en eau est plus faible à

cet endroit, ce qui favorise la circulation des gaz.

Le troisième chapitre s’inscrit dans la continuité du deuxième. Les résultats des analyses réalisées sur les lixiviats collectés par une géomembrane placée à la base des parcelles expérimentales sont présentés. En comparant ces analyses à celles faites sur la pluie collectée dans un pluviomètre, on observe un pH très alcalin proche de 10 (6 pour la pluie), une alcalinité nettement plus élevée (environ 350 mg/L CaCO3 au lieu de 0 mg/L CaCO3) et

une concentration du magnésium beaucoup plus importante. L’eau de pluie dissout les serpentines et la brucite, ce qui va libérer le magnésium dans l’eau et augmenter le pH. Le CO2 gazeux se dissout dans l’eau et se différencie sous différentes formes aqueuses en

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Lorsque les conditions du milieu sont favorables, comme la température et l’indice de saturation des minéraux, les carbonates peuvent précipiter. Des analyses de la teneur en carbone des résidus de la deuxième parcelle expérimentale confirment les observations faites dans la parcelle expérimentale 1 (chapitre 2) : les carbonates sont présents non seulement près de la surface, mais à toutes les profondeurs.

Ces observations et celles présentées dans le chapitre 2 ont été utilisées pour simuler la carbonatation minérale dans les résidus miniers de Black Lake avec le modèle numérique MIN3P. Dans les milieux poreux saturés ou partiellement saturés, MIN3P permet de simuler les processus géochimiques dans des systèmes multicomposants et multiphasiques (gaz, solide et liquide), ainsi que le transport par advection et dispersion dans l’eau, et le transport par diffusion dans les gaz. Avec des simulations en 1D, nous avons tenté de reproduire ce que nous avons observé dans les parcelles expérimentales pendant 4 ans. Les écoulements en eau et la chimie des lixiviats simulés concordent avec les observations de terrain, même si les concentrations en magnésium et l’alcalinité des lixiviats sont inférieures à celles mesurées. En revanche, la teneur en carbone et la distribution spatiale des carbonates sont vraiment différentes. Selon les simulations, les carbonates précipitent exclusivement en surface et le taux de séquestration du CO2 serait 22 fois plus faible que

ce qui a été observé (0.016 kg/m3_{/an de CO}

2). Dans les simulations, l’apport de CO2 se fait

essentiellement par diffusion moléculaire dans les gaz (de l’atmosphère vers les résidus), ce qui n’est pas suffisant pour dissoudre les minéraux magnésiens et former des carbonates.

Plusieurs hypothèses ont été proposées pour expliquer ces différences. D’abord, le milieu est isotrope et homogène alors que la granulométrie des résidus est très hétérogène dans les parcelles, ce qui peut modifier considérablement la porosité et la perméabilité du milieu poreux, créant ainsi des chemins préférentiels pour les écoulements aqueux et gazeux. De plus, les simulations ne tenant compte que des saisons sans neige, il est possible que les parcelles ne soient pas totalement ensevelies au début de l’hiver par exemple, et que le CO2 de l’atmosphère puisse encore alimenter les parcelles plus longtemps que ce qui a été

simulé. Enfin, l’advection des gaz n’est pas considérée dans les simulations (le modèle numérique MIN3P n’est pas encore au point pour simuler l’advection des gaz). Ce processus permettrait d’apporter une plus grande quantité de CO2 partout à travers les

100

Une simulation sur 100 ans a mis en évidence une baisse du taux de séquestration du CO2

à travers le temps qui est due principalement à la dissolution en surface de l’hydromagnésite par la pluie (la brucite ayant totalement été dissoute à proximité de la surface), alors que la précipitation des carbonates continue plus en profondeur. Le bilan de CO2 séquestré par

année est alors diminué pour attendre une sorte d’équilibre entre les deux phénomènes après 50 ans pour un taux de 5 g/m3_{/an de CO}

2.