Nouveaux développements autour des méthodes PIXE et PIGE

et PIGE

Des analyses PIXE à haute résolution (HRPIXE) ont été effectuées recemment [84] en utilisant des spectromètres d’analyse en longueur d’onde. Les spectres HRPIXE per- mettent de sonder les états électroniques occupés reflètant l’environnement chimique de l’élément émetteur. La technique est sensible aux états d’oxydation, à la valence, et également à la symétrie moléculaire.

deutons ou encore alpha) à basse énergie (< 5 MeV/u). Il existe un intérêt grandis- sant pour l’utilisation de particules lourdes pour effectuer des analyses PIXE : HIPIXE (Heavy Ion PIXE) [12, 98]. L’utilisation de particules lourdes tire parti de l’augmenta- tion des sections efficaces d’ionisation avec le Z de la particule incidente. Il n’y a pas encore suffisamment de données de sections efficaces d’ionisation pour permettre des analyses quantitatives simples.

1.4

PIXE/PIGE à haute énergie au cyclotron Ar-

ronax

Le groupe PRISMA développe la méthode PIXE/PIGE autour des faisceaux de haute énergie du cyclotron ARRONAX. Deux précédentes thèses ont contribué à la mise en place de cette méthode. Les principaux résultats de ces travaux sont synthétisés dans cette partie.

Une cible composée d’un dépôt de l’alliage Ni/Ga sur un support en or, utilisée pour la production de radio-isotopes à ARRONAX, a été étudiée par HEPIXE. Les résultats des travaux de Diana El-Hajjar Ragheb ont montré que l’analyse quantitative par HEPIXE de l’alliage est en accord avec les résultats obtenus par des méthodes destructives comme l’ICP-OES (Inductively Coupled Plasma Optical Emission Spec- troscopy) [52]. L’épaisseur et la densité du dépôt ont également été déterminées sans avoir à détruire l’échantillon.

Une limite de détection, pour les analyses HEPIXE à ARRONAX, de l’ordre du

µg/g, a été obtenue pour des éléments de numéro atomique intermédiaire dans une

matrice d’éléments légers [52].

Des sodalites naturelles et synthétiques fournies par l’IMN (Institut des Matériaux de Nantes) ont été analysées au cyclotron ARRONAX. Les expériences HEPIXE ont révélé des différences de composition entre les deux types de sodalites [124]. Ces ré- sultats donnent des informations permettant de comprendre la différence entre leurs propriétés photochromiques et d’effectuer une nouvelle méthode de synthèse.

Plusieurs méthodes d’analyse d’échantillons constitués d’une superposition de couches mono élémentaire ont également été développées. Ces méthodes ont permis de déter- miner l’ordre et l’épaisseur des couches constituant les échantillons multi-couches en utilisant soit HEPIXE combinée à la détection des gamma d’activation soit HEPIXE seule[91, 124].

Des échantillons de référence irradiés par des protons de 70 MeV ont permis d’étu- dier qualitativement la méthode PIGE à haute énergie [52]. Les résultats ont montré que les éléments légers (Al, Na) peuvent être identifiés par HEPIGE.

De plus, une campagne de mesure de section efficace d’ionisation de la couche K à haute énergie a été mise en place à ARRONAX [6, 72]. Ces sections efficaces expérimentales ont été mesurées pour plusieurs éléments (Ti, Cu, Ag, Au), représentant une large plage de numéros atomiques, sur une large gamme en énergie (30 - 70 MeV). Ces mesures expérimentales ont été comparées aux prédictions des modèles théoriques. Cette comparaison a montré une tendance globale similaire avec le modèle ECPSSR. A basse énergie le modèle est en bon accord avec les données expérimentales. Lorsque l’énergie incidente augmente et que l’on dépasse le maximum de la section efficace, il existe un désaccord entre les prédictions du modèle et les données expérimentales. La prise en compte des effets relativistes dans le modèle RECPSSR permet de mieux reproduire les données mesurées à haute énergie pour les éléments lourds. Pour les

éléments légers le modèle empirique proposé par Kahoul et al [82] permet de reproduire correctement les données mesurées .

Le travail présenté dans la suite de ce document s’inscrit dans le développement de la plateforme PIXE/PIGE à haute énergie auprès du cyclotron ARRONAX. L’objectif est, d’une part, d’étudier et de développer la méthode PIGE à haute énergie, dans le but de pouvoir effectuer des analyses HEPIXE/PIGE. D’autre part, de développer un ensemble de méthodes pour permettre l’analyse d’échantillons non homogènes (multi- couches, granulaires) par la méthode PIXE/PIGE à haute énergie.

Chapitre 2

La plateforme PIXE/PIGE à haute

énergie du Cyclotron ARRONAX

2.1

La plateforme

L’ensemble des expériences PIXE/PIGE à haute énergie présentées dans cette thèse ont été effectuées auprès du cyclotron ARRONAX. Comme nous l’avons décrit dans le chapitre 1, le dispositif expérimental type pour l’analyse PIXE/PIGE comporte un faisceau de particules chargées produit par un accélérateur, un dispositif d’extrac- tion du faisceau, un système de détection (qui a été caractérisé) comprenant plusieurs détecteurs (rayons X et gamma) reliés aux chaînes de spectrométries associées, un dis- positif permettant de monitorer le faisceau (forme, taille, intensité) et des échantillons à analyser. Il s’agit dans ce chapitre de présenter l’ensemble du dispositif expérimental permettant d’effectuer des expériences PIXE/PIGE à haute énergie, un exemple de dispositif expérimental utilisé lors de nos expériences est présenté sur la figure 2.1.

Fig. 2.1: Dispositif expérimental utilisé pour effectuer des expériences PIXE/PIGE à haute énergie au cyclotron ARRONAX

Le cyclotron, les caractéristiques des faisceaux utilisés lors de nos expériences ainsi que la casemate AX, dédiée à la recherche et lieu de nos expériences, sont présentés dans la suite de ce chapitre. Les différents types d’échantillons (minces, épais, granulaires, en couches) analysés par la technique HEPIXE/PIGE ainsi que les méthodes pour les caractériser sont décrits. Ensuite, l’ensemble du dispositif expérimental est décrit. Tout d’abord, les détecteurs, chaînes et logiciels d’acquisition utilisés ainsi que le banc automatisé vont être présentés. Nous allons également décrire les méthodes mises en place pour caractériser le faisceau, que ce soit le nombre de particules incidentes ou bien encore sa forme. Enfin les méthodes permettant d’extraire le nombre de photons détectés seront décrites.