densité des échantillons
Le broyage du sable entraine des modifications des propriétés de l’échantillon. La taille des grains diminue fortement (490 µm →< 50µm ). La distribution de la forme des grains va également changer, plus le broyage est fin plus la distribution en forme est homogène. La topologie de la surface dépend de l’agencement des grains entre eux et donc de leur granulométrie. Cette topologie peut influencer le nombre de rayons X détectés. Dans notre configuration expérimentale, la surface du détecteur rayon X est normale à la surface des échantillons. Le détecteur rayons X est également situé à grande distance des échantillons. Cela permet de pouvoir limiter les effets de l’état de la surface. Il s’agit donc de déterminer si ces changements ont un effet détectable sur l’intensité des rayons X et gamma.
5.4.1
Sur les analyses PIXE à haute énergie
Les spectres de rayons X obtenus lors de l’irradiation des trois échantillons broyés, ainsi qu’un zoom sur les pics des principaux éléments, sont représentés dans la figure 5.7. Dans ces spectres, le nombre de rayons X détectés est normalisé par le nombre de rayons X du pic Kα émis par la feuille moniteur de cuivre (EX= 8 keV). Les spectres normalisés se superposent, ce qui indique une bonne répétabilité de la mesure de la charge du faisceau.
E(keV) 3.5 4 4.5 5 5.5 6 e normalis X N 0.001 0.002 0.003 0.004 0.005 0.006 E(keV) 6.2 6.4 6.6 6.8 7 7.2 e normalis X N 0 0.02 0.04 0.06 0.08 0.1 0.12 0.14
Fig. 5.7: Spectre rayons X des échantillons broyés (haut) et zoom sur les pics des éléments détectées pour étudier la répétabilité, obtenus avec le détecteur LEGe.
Les spectres de rayons X obtenus lors de l’irradiation des échantillons non broyés, ainsi qu’un zoom sur les pics des principaux éléments, sont représentés dans la figure 5.8.
E(keV) 3.5 4 4.5 5 5.5 6 e normalis X N 0 0.002 0.004 0.006 0.008 E(keV) 6 6.2 6.4 6.6 6.8 7 7.2 e normalis X N 0 0.02 0.04 0.06 0.08 0.1 0.12 0.14
Fig. 5.8: Spectre rayons X des échantillons broyés (haut) et zoom sur les pics des éléments détectées pour étudier la répétabilité, obtenus avec le détecteur LEGe.
En regardant les spectres, on peut conclure que, qualitativement, la répétabilité de la mesure semble bonne. Cependant, la comparaison avec les spectres des échantillons broyés montre que les différences entre les spectres des échantillons non broyés sont plus importantes. Ces différences sont aléatoires, ce n’est pas tout le temps les pics du même échantillon qui sont plus intenses. Cela est dû à la plus grande inhomogénéité du sable non broyé. Lors de la préparation des échantillons, le remplissage des porte- échantillons peut donc induire des différences d’état de surface entre les échantillons. Cela peut expliquer la moins bonne répétabilité observée.
Pour étudier l’influence de la granulométrie et de la densité sur les analyses HE- PIXE, le comportement des pics avec les plus grandes statistiques est étudié : calcium,
titane et fer. Le nombre de rayons X (normalisé par l’émission de la feuille moniteur),
NN orm
X , extrait des spectres ainsi que la densité de chaque échantillon sont donnés dans le tableau 5.3. Le rapport des émissions de rayons X des éléments présents dans le sable et de ceux de la feuille de cuivre est faible. Le nombre de rayons X normalisés est donc multiplié par 100 pour améliorer la lisibilité des résultats. La densité des échantillons est calculée en divisant la masse de sable présent dans les porte-échantillons par le volume des porte-échantillons.
Echantillon Granulométrie Densité NXN orm NXN orm NXN orm
(g.cm−3) Ca Ti Fe 1 Broyé 1,47 ± 0,07 1,53 ± 0,06 1,96 ± 0,06 70,22 ± 0,13 2 Broyé 1,94 ± 0,1 1,56 ± 0,05 1,89 ± 0,04 69,94 ± 0,09 3 Broyé 1,89 ± 0,09 1,59 ± 0,05 1,93 ± 0,06 71,34 ± 0,14 4 Non broyé 2,07 ± 0,1 1,57 ± 0,06 2,13 ± 0,06 68,31 ± 0,13 5 Non broyé 2,12 ± 0,11 1,58 ± 0,05 2,04 ± 0,07 66,8 ± 0,13 6 Non broyé 2,04 ± 0,1 1,62 ± 0,05 1,99 ± 0,04 67,3 ± 0,13
Tab. 5.3: Nombre de rayon X détectés (normalisé par l’émission de la feuille moniteur) pour chaque élément étudié.
Il existe une grande variation de densité pour les échantillons broyés ( 32 % au maximum). Cependant, le nombre de rayons X détectés (pour chaque élément) est sensiblement le même, aux incertitudes près. Le nombre de rayons X détectés dans notre cas ne semble pas dépendre de la densité de l’échantillon. En regardant l’équation 5.4, on constate qu’en effet lorsque la profondeur d’émission des rayons X est petite devant la profondeur d’échantillon irradiée par un faisceau de haute énergie, le nombre de rayons X détectés ne dépend pas de la densité de l’échantillon. La densité constante (voir tableau 5.3) des échantillons non broyés ne permet pas de conclure sur son influence.
Pour étudier l’influence de la granulométrie, on étudie la moyenne du nombre de rayons X , NN orm
X , (présentée dans le tableau 5.4), sur les 3 spectres obtenus pour une granulométrie donnée (broyé/ non broyé).
Elément NN orm
X Ecart-type (%) NXN orm Ecart-type (%)
broyé non broyé
Ca 1,63 ± 0,05 1,14 1,66 ± 0,05 3,76
Ti 1,92 ± 0,06 1,68 2,03 ± 0,06 4,07
Fe 71,40 ± 0,12 1,24 67,79 ± 0,11 2,00
Tab. 5.4: Moyenne du nombre de rayons X normalisé pour les éléments étudiés. Dans un premier temps, on peut noter que les écarts-types sont plus élevés pour l’échan- tillon non broyé. Cela est également la conséquence de la moins bonne répétabilité, due à la plus grande inhomogénéité, qui était déjà visible dans les spectres. Les incertitudes associées aux intensités du calcium et du titane ne permettent pas de conclure sur une quelconque influence de la granulométrie sur leurs émissions. Pour le fer l’intensité de l’émission de l’échantillon non broyé est légèrement plus faible. Nous avons calculé, en utilisant la composition du sable obtenue dans la section 5.3, la profondeur d’émission, L, de chaque élément dans les échantillons broyés. Les valeurs moyennes de L pour chaque élément sont présentées dans le tableau 5.5.
Element EX (keV) L (µm)
Ca 3,69 81,2 ± 3,7 Ti 4,51 112,1 ± 5,1 Fe 6,40 273,9 ± 12,4
Tab. 5.5: Profondeurs d’émission moyennes des rayons X détectés ainsi que leurs écarts- types. Les profondeurs sont calculées en utilisant l’équation 5.1 et le coefficient d’at- ténuation linéaire, µ déterminé à partir de la composition présentée dans le tableau 5.2.
Ces résultats semblent montrer qu’en fonction de la profondeur d’émission des rayons X, l’influence de la granulométrie est différente.
5.4.2
Sur les analyses PIGE à haute énergie
Nous avons montré (voir chapitre 4), à l’aide d’une étude sur le même type d’échan- tillon, que l’émission de gamma induit ne dépend pas de la densité lorsque le faisceau de particules chargées s’arrête dans l’échantillon, ce qui est notre cas ici.
Pour étudier l’influence de la granulométrie, l’intensité gamma des pics provenant des échantillons broyés et non broyés est comparée (tableau 5.6).
Eγ (keV) Origine Nγnorm Nγnorm
Broyé Non broyé 390 27Al(d,α)25Mg∗ 0,76 ± 0,02 0,79 ± 0,02 416 28Si(d,α)26Al∗ 1,15 ± 0,02 1,15 ± 0,03 440 27Al(d,d+α)23Na∗ 0,48 ± 0,01 0,49 ± 0,01 451 28Si(d,n+α)25Al∗ 0,79 ± 0,02 0,79 ± 0,02 870 16O(d,p)17O∗ 5,62 ± 0,14 5,92 ± 0,15
Tab. 5.6: Comparaison de l’intensité des gamma émis par les échantillons broyés et non broyés
L’intensité des gamma émis par les échantillons broyés est similaire à celle émise par les échantillons non broyés, aux incertitudes près. La granulométrie n’a donc pas d’in- fluence sur l’analyse par PIGE à haute énergie. L’atténuation des gamma dans le milieu, contrairement aux rayons X, est négligeable. Cela explique qu’ils ne soient pas sensibles au changement de granulométrie.
5.4.3
Conclusion
Ce travail à montré que l’intensité des rayons X détectés, dans le cas des échantillons broyés, n’est pas dépendante de la densité de ces échantillons. Nous avons montré ex- périmentalement que la granulométrie influence différemment l’intensité des rayons X en fonction de leur profondeur d’émission mais n’a pas d’influence sur le nombre de gamma détectés. Du fait de la haute énergie des gamma (par rapport aux rayons X), les deux granulométries sont équivalentes pour les gamma. L’échantillon non broyé est aussi homogène que le broyé pour les gamma contrairement aux rayons X. De plus, on peut conclure de la même manière pour l’interaction des faisceaux de deutons avec les deux types d’échantillons. Les particules étant de haute énergie, les deux granu- lométrie sont équivalentes, le broyage n’influe donc pas sur l’interaction des deutons
avec l’échantillon. On peut donc supposer que la granulométrie n’influence pas la pro- duction des gamma/rayons X (interaction faisceau/échantillons), ni l’atténuation des gamma (interaction gamma/échantillons), mais a une influence sur l’atténuation des rayons X qui dépend de leur énergie. La détection des rayons X permet d’obtenir des informations sur l’état de surface alors que les gamma fournissent des informations plus globales sur la composition volumique.