Les multidimensionnelles qui s’ignorent

Nous proposons ici une interpr´etationmultidimensionnellede deux types d’exp´eriences :

1. les exp´eriences de contrˆole coh´erent qui utilisent une s´equence de deux impulsions verrouill´ees en phase et

2. l’exp´erience de caract´erisation d’impulsion br`eve d’autocorr´elation r´esolue en fr´equence dite SHG-FROG.

1.4.1

Lien entre le contrˆole coh´erent et le bidimensionnel

Les exp´eriences dites de contrˆole coh´erent d’´emission utilisent une s´equence de deux impulsions excitatrices identiques et verrouill´ees en phase [69, 70]. La premi`ere impulsion cr´ee une superposition des fonctions d’ondes des niveaux |1i et |2i d’un syst`eme `a 3 niveaux repr´esent´e figure 1.26. L’oscillation du paquet d’ondes r´esultant, sch´ematis´ee figure 1.26 par

x

t=0

t=π/ω

₂₁ Densité de probabilité des charges |0 ω_exc ω = ω_ém. 21 |1 |2 ω10 ω20

Fig. 1.26 – Repr´esentation sch´ematique du syst`eme ´emetteur pour des exp´eriences du type de [69]. Dans le cas [69], il s’agit des niveaux excito- niques d’une structure `a puits quantiques `a 10 K. A droite : module au carr´e de la fonction d’onde de la superposition |1i+|2i√

2 aux instants t = 0

et t = π ω21

la probabilit´e de pr´esence du paquet d’ondes `a deux instants particuliers, cr´ee une polarisa- tion. Cette polarisation rayonne un champ `a la fr´equence d’´emission ω´em. = ω20− ω10= ω21.

Suivant la valeur du d´elai τ entre les deux impulsions, l’effet de la deuxi`eme impulsion peut amplifier (jusqu’`a 4 fois) ou d´etruire l’´emission due `a la premi`ere impulsion. La figure 1.27 pr´esente une interpr´etation spectrale de ce type d’exp´erience. Nous y avons not´e φ la diff´erence de phase temporelle entre les deux impulsions excitatrices `a la fr´equence de r´esonance ω10 du syst`eme repr´esent´e figure 1.26.

Une telle interpr´etation permet de bien visualiser comment les oscillations de charges `a l’origine du champ rayonn´e sont directement li´ees `a la diff´erence de phase entre les deux impulsions excitatrices. On ne peut en effet exciter la superposition que dans le cas o`u les deux r´esonances ω20 et ω10 sont excit´ees. C’est-`a-dire que les franges spectrales repr´esent´ees

figure 1.27 ne doivent s’annuler ni en ω = ω10 ni en ω = ω20. Par exemple, si on appelle I

l’intensit´e ´emise `a ω´em. `a la suite d’une seule impulsion excitatrice,

– pour τ = k × _ω2π

τ

=2k

π/ω

₂₁

ω

₁₀

ω

₂₀

φ=0

φ=π

φ=0

φ=π

(a) (b)

ω

φ=π/2 φ=3π/2

τ

=(2k+1)

π/ω

₂₁

Fig. 1.27 – Interpr´etation spectrale des exp´eriences de la figure 1.26. (interf´erence constructive).

– pour τ = k ×_ω2π

21 et φ = π, l’intensit´e d´etect´ee apr`es la s´equence d’impulsions est nulle

(interf´erence destructive). – pour τ = (k +1₂) ×_ω2π

21 et φ = π

2, l’intensit´e d´etect´ee apr`es la s´equence d’impulsions est

2I (pas d’interf´erence).

Un balayage du d´elai τ entre les deux impulsions excitatrices conduit en fait `a une oscil- lation de l’´emission aux deux fr´equences de r´esonance ω10 et ω20. Dans le domaine spectral,

cette oscillation p´eriodique le long de l’axe temporel τ correspond `a deux pics aux fr´equences caract´eristiques ω20 et ω10 le long de l’axe spectral ωτ, variable conjugu´ee par transform´ee

de Fourier de τ . Dans une exp´erience de contrˆole coh´erent utilisant une s´equence de deux impulsions, le d´elai τ est donc li´e par transform´ee de Fourier `a une deuxi`eme dimen-

sion spectrale, caract´eristique du syst`eme ´etudi´e. La premi`ere dimension spectrale ω_´em.

est donn´ee, par exemple, par l’analyse par un spectrom`etre de l’´emission du syst`eme. C’est en ce sens que nous rapprochons ces exp´eriences de contrˆole coh´erent de la spectroscopie multidimensionnelle. Remarquons de plus que la figure 1.27 donne de ces exp´eriences une interpr´etation spectrale tr`es proche de celle de la figure 1.12.

1.4.2

Une carte FROG...

Un signal FROG (Frequency Resolved Optical Gating) [42] est constitu´e de l’ensemble des spectres de diff´erentes composantes temporelles du signal `a caract´eriser E(t). Le spectre de l’impulsion filtr´ee est

S(ω,τ ) = |

Z +∞

−∞

E(t)g(t − τ ) exp(−iωt)|2, (1.59)

o`u g(t − τ ) est un filtre temporel qui dans le domaine femtoseconde ne peut ˆetre obtenu que par un m´elange non-lin´eaire de l’impulsion E(t) avec elle-mˆeme. Si la fonction-porte g est obtenue par le biais d’un ph´enom`ene du second ordre, il s’agit d’une mesure d’autocorr´elation r´esolue en fr´equence ou SHG-FROG [71, 72]. Pratiquement, le champ `a la fr´equence somme

χ(2)_{ou χ}(3) Spectromètre

S(ω,τ) E(t)

E(t-τ)

Algorithme itératif

Fig. 1.28 – Principe d’une mesure de FROG. L’axe spectral ω du signal S(τ,ω) est fourni par un spectrom`etre. L’axe temporel par un d´elai τ entre deux r´epliques du champ `a mesurer.

engendr´e par deux r´epliques E(t) et E(t − τ ) non-colin´eaires de l’impulsion E `a caract´eriser est envoy´e sur un spectrom`etre suivant le principe de la figure 1.28. La phase spectrale peut alors ˆetre extraite du signal exp´erimental S(τ,ω) obtenu en utilisant un algorithme it´eratif. Ce principe est tr`es proche de celui d´ecrit figure 1.15. Il suffirait en effet de d´etecter v´eritablement le champ ´emis, et non son intensit´e, pour r´ealiser une exp´erience de spectro- scopie bidimensionnelle. Cela peut-ˆetre fait en utilisant un oscillateur local `a la fr´equence doubl´ee15 _{et en faisant une d´etection du champ signal par interf´erom´etrie spectrale.}

La fonction de r´eponse qui serait ainsi mesur´ee si l’on connaissait le profil temporel des impulsions utilis´ees est celle du cristal non-lin´eaire `a l’origine de la somme de fr´equences. Bien ´evidemment, la d´emarche du FROG est inverse puisqu’elle consiste `a d´eterminer l’im- pulsion inconnue en supposant la r´eponse du cristal connue : ce cristal est en g´en´eral suppos´e infiniment mince mais sa fonction de r´eponse peut ´egalement ˆetre prise en compte [71, 73].

Ces remarques montrent qu’il existe une certaine sym´etrie [74] entre des exp´eriences visant `a caract´eriser un champ femtoseconde qui ne peuvent ˆetre faites que par le biais d’un mat´eriau non-lin´eaire [45] et des exp´eriences de caract´erisation de ces mat´eriaux non- lin´eaires.

15. par un cristal suffisamment fin de fa¸con `a ce que le support spectral de l’oscillateur local soit celui du champ ´emis

1.5

Spectroscopie visible-infrarouge `a deux dimensions

Dans le document Spectroscopie femtoseconde cohérente bidimensionnelle dans l'infrarouge (Page 56-59)