Mod` ele quantique simple d’oscillateurs coupl´es

Les propri´et´es optiques des puits quantiques semi-conducteurs que nous consid´erons peuvent s’interpr´eter dans un mod`ele quantique o`u les diff´erents modes du champ dans la microcavit´e et les excitons sont repr´esent´es par des ensembles d’oscillateurs harmoniques coupl´es [7][8][9][10]. Dans ce forma-lisme, on introduit facilement les termes qui mod´elisent l’interaction avec les phonons du r´eseau (cf.§2.2.2) et les termes qui mod´elisent les non lin´earit´es dues aux interactions entre excitons (cf.§3.5.2). Le hamiltonien construit sur ces principes permet ´egalement de calculer la modification des fluctuations quantiques du champ sortant de la microcavit´e (cf. §3.5.1 et §3.5.2 ; voir

´egalement [29][31]).

Hamiltonien

Nous consid´erons tout d’abord le couplage radiatif entre un exciton et un mode de cavit´e de vecteurs d’onde respectifs dans le plan des couchesK

et k et d’´energie E_exc(K) et E_cav(k). Ces ´energies sont donn´ees par les relations de dispersion correspondantes, `a savoir pour l’exciton l’expression (1.17) et pour la cavit´e l’expression (1.35).

A cause de l’invariance par translation du syst`eme, les excitons ne peuvent` ˆetre coupl´es qu’`a des photons de mˆeme vecteur d’onde, ce qu’exprime la relation (1.19) de conservation duk. Le hamiltonienHd´ecrivant les excitons du puits quantiques interagissant avec les photons des divers modes de cavit´e possibles se d´ecompose en la somme des hamiltoniensH_k d´ecrivant chacun un mode unique du champ dans la cavit´e d´etermin´e par k, en interaction avec les seuls excitons deK =k.

En notant ˆa_k l’op´erateur d´ecrivant le champ correspondant au mode de cavit´e d´etermin´e parket ˆb_K l’op´erateur bosonique repr´esentant les excitons de mˆeme K, le hamiltonien H_k du syst`eme constitu´e du mode de cavit´e d´efini par k et des excitons qui lui sont coupl´es s’´ecrit :

H_k =E_cav(k) ˆa^†_k

aˆ_k +E_exc(k) ˆb^†_k

ˆb_k+g_k (ˆa^†_k

ˆb_k+ ˆb^†_k

ˆa_k) (1.42) Le premier terme de ce hamiltonien est l’´energie d’un photon du mode de cavit´e consid´er´e, multipli´e par l’op´erateur donnant le nombre de photons dans ce mode ; le second terme est le produit de l’´energie d’un exciton de K = k avec l’op´erateur donnant le nombre d’excitons correspondant ; le troisi`eme terme est le terme de couplage dipolaire entre excitons et pho-tons o`ug_k est l’´energie de couplage radiatif et o`u apparaissent un produit de deux op´erateurs correspondant `a la cr´eation d’un exciton accompagn´e de l’annihilation d’un photon (terme d’absorption) et un autre produit cor-respondant `a la cr´eation d’un photon et l’annihilation d’un exciton (terme d’´emission).

Les ´etats propres de ce syst`eme sont appel´es ´etats polaritons de cavit´e.

La diagonalisation du Hamiltonien donne les ´energies E₊(k) et E₋(k) de ces polaritons de cavit´e [26] :

E_±(k) = E_cav(k) +E_exc(k)

2 ± ∆(k)

2 (1.43)

avec :

(∆(k))² =δ_k²

+ 4²g_k²

(1.44)

o`uδ_k est appel´ed´esaccord cavit´e-exciton et vaut :

δ_k =Ecav(k)−Eexc(k) (1.45) Les op´erateurs de polariton de cavit´e ˆp_(±)k correspondants sont des combi-naisons lin´eaires d’op´erateurs excitoniques et de cavit´e :

ˆ

p_(−)k =X_kˆb_k−C_kˆa_k (1.46) ˆ

p_(+)k =C_kˆb_k+X_kˆa_k (1.47)

1475 1480 1485 1490 1495 1500

1480 1485 1490 1495 1500

0.25 0.30 0.35 0.40 0.45 0.50 0.55

γ_cav γ_exc

γ+ γ

-E_exc

Largeurs des résonances (en meV)

E_cav 1475

Energie de résonance de la cavité (meV) 0.20

1470

1480 1485 1490 1495 1500

1475

E+

E_exc

Energies de résonance (en meV)

E_cav Energie de résonance de la cavité (meV)

E

-E_exc E_cav

Fig. 1.11 – Anticroisement des ´energies des ´etats polaritons et largeurs des r´esonances en fonction de l’´energie de r´esonance de la cavit´e.

o`uX_k et C_k sont les coefficients de Hopfield :

En fait, si l’on prend en compte les ph´enom`enes de relaxation, le champ dans la cavit´e et l’exciton acqui`erent des dur´ees de vie finies 1/γ_cav et 1/γ_exc. On peut les mod´eliser en introduisant pour la cavit´e et l’exciton les ´energies complexes,Ecav(k)−iγcav etEexc(k)−iγexc. On obtient alors des ´energies propres complexes dont la partie r´eelle donne l’´energie des polaritons et la partie imaginaire permet d’obtenir les taux de relaxation des polaritons :

E_±(k) = E_cav(k) +E_exc(k) On voit que l’existence de deux valeurs propres distinctes pour les deux polaritons d´epend des valeurs relatives deg_k et|γ_cav −γ_exc|. Si la constante de couplageg_k est inf´erieure `a la diff´erence des constantes de relaxation, les deux valeurs propres de l’´energie ont mˆeme valeur r´eelle et la d´eg´en´erescence entre exciton et cavit´e n’est pas lev´ee. On est en r´egime de couplage faible.

Si la constante de couplage est sup´erieure `a la diff´erence des constantes de relaxation, on a deux valeurs propres de l’´energie dont les parties r´eelles sont diff´erentes. Leur diff´erence, appel´ee s´eparation de Rabi du vide, vaut :

Ω_R=

4g_k²

−(γ_cav −γ_exc)² (1.53) Les niveaux d’´energie pr´esentent un anticroisement caract´eristique du r´egime de couplage fort. Les ´energies des deux polaritons pour k = 0 en fonction de E_cav =E_cav(0) et pourE_exc fix´e sont repr´esent´ees sur la figure 1.11.

10⁴ 10⁵ 10⁶ k_ll (cm )^-1

(c) (b) (a) 1480

1485 1490 1495 1500

1480 1485 1490 1495 1500

1480 1485 1490 1495 1500 1475

1475

1475

Energies des résonances (en meV)

δ = + 5 meV _δ = - 5 meV δ = 0

exc cav +

-E E E E

k_r k_l

Fig. 1.12 – Courbes de dispersion des polaritons pour divers d´esaccords δ entre les ´energies de r´esonance de la cavit´e et de l’exciton.

En utilisant la relation (1.43), on peut tracer la relation de dispersion des polaritons de cavit´e dans le cas du couplage fort. La figure 1.12 montre cette relation de dispersion pour trois valeurs deδ₀ = (E_cav−E_exc). Lorsque δ₀ = 0 (figure 1.12.a), un anticroisement entre les courbes de dispersion de la cavit´e et de l’exciton se produit pour k=0. Lorsque δ₀ <0 (figure 1.12.b), l’anticroisement se produit pour |k| > 0. Pour δ₀ > 0 (figure 1.12.c), la s´eparation entre les courbes de dispersion de la cavit´e et de l’exciton est aug-ment´ee. Notons que pour δ₀ = 0, au voisinage de k =0, les deux branches de polariton ont sensiblement la mˆeme courbure enk. En effet, la relation de dispersion de la cavit´e (1.35) s’´ecrit dans ce cas :

E_cav(k) =E_cav + ²c²k2

2nc2Ecav

+o⁴(k) (1.54) et lorsque δ₀ = 0, on obtient, si l’on n´eglige dans cette r´egion l’´energie cin´etique de l’exciton qui varie beaucoup moins vite que E_cav(k) :

E_±(k) = E_exc±g_k+ ²k2

2M_pol +o⁴(k) avec M_pol =n_ckr

c (1.55) Les deux polaritons ont la mˆeme masse effective tr`es faible, reli´ee `a la dis-persion de la cavit´e.

Comme nous l’avons indiqu´e au §1.4.1, la lumi`ere ´emise `a des angles intracavit´es sup´erieurs `a θ_l ne peut sortir par les miroirs de Bragg, ce qui limite les valeurs de |k| pour lesquelles on peut observer le couplage fort

`a k<sub>l</sub> 7,8.10<sup>4</sup>cm<sup>−1</sup>. De plus au-del`a de la valeur k_r = n_cE_exc/c (k_r 2,7.10⁵cm⁻¹), les excitons ne sont plus coupl´es `a la lumi`ere. Les valeursk_l et kr ont ´et´e report´ees sur la figure 1.12.c.

Equations d’´´ evolution de Heisenberg-Langevin

A partir du hamiltonien (1.42), on peut ´` ecrire les ´equations d’´evolution des op´erateurs de champ dans la cavit´e et d’exciton. Nous supposons tout d’abord que la cavit´e est irradi´ee par un champ laser coh´erent de fr´equence ω<sub>L</sub> et de direction de propagation normale `a la microcavit´e (k =0). Nous utiliserons ici la repr´esentation dans le r´ef´erentiel tournant et nous introdui-sons pour cela les deux op´erateurs lentement variables ˆa(t) et ˆb(t) qui se d´eduisent des op´erateurs ˆa_k(t) et ˆb_k(t) pour k =0 au moyen de :

ˆ

a(t) = ˆa₀(t)e^iωLt et ˆb(t) = ˆb₀(t)e^iωLt (1.56)

Un des miroirs de la cavit´e est suppos´e parfaitement r´efl´echissant, tandis que l’autre, qui est le miroir d’entr´ee-sortie, pr´esente une transmission non nulle.

Lorsque le coefficient de r´eflexion en amplituder de ce miroir est tr`es proche de 1, comme nous le supposerons dans la suite, on pose γ<sub>a</sub> = 1−r, si bien que γ<sub>a</sub> 1. Cette quantit´e s’interpr`ete comme le taux de d´ecroissance du champ dans la cavit´e pendant le temps correspondant `a un aller-retour de la lumi`ere dans la cavit´e. Comme γ_a 1, le coefficient de transmission en amplitude t est faible et peut s’´ecrire sous la forme :

t= 2γ_a (1.57)

La quantit´eγ_a est ´egale `a la largeur de r´esonance de cavit´e γ_cav normalis´ee au temps d’aller-retour dans la cavit´eτ_c = 2n_c(L_Bragg+L₀)/c. En utilisant (1.32) et le fait que γ_a 1, on obtient en effet :

γ_a=γ_cav τ_c (1.58)

Tenant compte des ph´enom`enes de relaxation de l’exciton et du champ dans la cavit´e et en utilisant le formalisme d’entr´ee-sortie [37], les ´equations d’´evolution pour les enveloppes lentement variables ˆa(t) et ˆb(t) s’´ecrivent [29] :

dˆa(τ)

dτ =−(γ_a+iδ_a) ˆa(τ)−igˆb(τ) + 2γ_a ˆaⁱⁿ(τ) (1.59) dˆb(τ)

dτ =−(γ_b+iδ_b) ˆb(τ)−igˆa(τ) + 2γ_b ˆbⁱⁿ(τ) (1.60) o`uτ est un temps sans dimension normalis´e au temps d’aller-retourτ<sub>c</sub> dans la cavit´e,γ<sub>b</sub> est le taux de relaxation de l’exciton normalis´e `a 1/τ_c, γ_b =γ_excτ_c. Les d´esaccords de la cavit´e et de l’exciton par rapport au laser, normalis´es

`

a 1/τ_c sont d´efinis par δ_a = (ω_cav−ω_L)τ_c etδ_b = (ω_exc−ω_L)τ_c, avec ω_cav = E_cav(0)/ et ω_exc = E_exc(0)/. La constante de couplage entre exciton et photongest ´egalement normalis´ee `a 1/τc,g =g₀τc. Le champ ˆaⁱⁿest le champ laser coh´erent incident sur la microcavit´e, qui peut ˆetre consid´er´e comme un champ classique avec des fluctuations quantiques ´egales aux fluctuations du vide.

La relaxation des excitons est principalement due, `a basse temp´erature et `a faible nombre d’excitons, aux interactions exciton-phonon et aux in-teractions avec les impuret´es et les d´efauts du r´eseau. Ce dernier processus ne joue un rˆole qui si la densit´e d’excitons est suffisante. Nous le traiterons plus en d´etail au chapitre suivant. La recombinaison radiative ´electron-trou est compl`etement prise en compte par le terme de couplage proportionnel `a

g et ne contribue pas `a la relaxation dans ce mod`ele. `A la relaxation sont associ´ees des fluctuations, repr´esent´ees par le terme√

2γ_b ˆbⁱⁿ(τ), qui est un terme source pour les excitons, de valeur moyenne nulle. Ces fluctuations sont au moins ´egales aux fluctuations de point z´ero de l’oscillateur harmonique.

Nous ´etudierons plus pr´ecis´ement le terme de fluctuations dans la suite.

Le champ sortant ˆa^out(τ) est reli´e au champ entrant par : ˆ

a^out(τ) = 2γ_a ˆa(τ)−ˆaⁱⁿ(τ) (1.61) Cette ´equation indique que le champ sortant est la somme du champ venant de l’int´erieur de la microcavit´e transmis par le miroir de couplage et du champ incident r´efl´echi par le miroir de couplage (le coefficient de r´eflexion du miroir a ´et´e remplac´e par 1 dans cette ´equation)

Calcul des champs moyens

Pour ´etudier les valeurs moyennes classiques stationnaires du champ et de l’exciton dans la cavit´e et du champ r´efl´echi, nous r´e´ecrivons les ´equations (1.59,1.60) pour les valeurs classiques du champ, et nous cherchons leur so-lution en r´egime stationnaire en l’absence de termes fluctuants :

(γ_a+iδ_a)a+igb = 2γ_aaⁱⁿ (1.62)

(γ_b +iδ_b)b+iga = 0 (1.63)

Les intensit´esIa=|a|² etIb =|b|² ont des expressions analytiques simples : Ia

Iⁱⁿ = 2γa(γ_b²+δ²_b)

(g²+γ_aγ_b −δ_aδ_b)²+ (γ_aδ_b+γ_bδ_a)² (1.64) I_b

Iⁱⁿ = 2γ_ag²

(g²+γ_aγ_b −δ_aδ_b)²+ (γ_aδ_b+γ_bδ_a)² (1.65) o`uI<sup>in</sup> =|a<sup>in</sup>|<sup>2</sup> est l’intensit´e du champ entrant. La valeur moyenne du champ r´efl´echi est reli´ee `a celles du champ incident et du champ intracavit´e par :

a^out= 2γ_aa−aⁱⁿ (1.66)

On en d´eduit que l’intensit´eI^out =|a^out|² du champ r´efl´echi v´erifie : I^out

Iⁱⁿ = (g²−γaγb−δaδb)²+ (γaδb−γbδa)²

(g²+γ_aγ_b−δ_aδ_b)²+ (γ_aδ_b+γ_bδ_a)² (1.67)

Cette derni`ere expression nous permet de calculer le coefficient de r´eflexion R et d’en d´eduire l’absorptionA = 1−R de la microcavit´e. On trouve que l’absorption est proportionnelle `a l’intensit´e du champb:

I_b Iⁱⁿ = A

2γ_b (1.68)

Ainsi, le spectre d’absorption en fonction de la fr´equence du laser donne acc`es au nombre d’excitons dans la microcavit´e. Quand le d´esaccord entre l’exciton et la cavit´e est nul (δ_a=δ_b), on retrouve que la d´eg´en´erescence est lev´ee dans le r´egime de couplage fort. Les intensit´es intracavit´e et absorb´ees pr´esentent alors deux pics sym´etriques quand on balaye la fr´equence du laser. La figure 1.13 repr´esente les spectres du champ intracavit´e et du champ absorb´e.

1475 1480 1485 1475 1480 1485

1470 1470

Fréquence d'excitation (meV) Fréquence d'excitation (meV)

Fig. 1.13 – Intensit´e intracavit´e et intensit´e absorb´ee, `a d´esaccord nul, en fonction de la fr´equence d’excitation. Param`etres pour la microcavit´e NMC22

`

a 77K : ωcav =ωexc= 1477,5 meV, γcav = 0,24 meV, γexc= 1,4 meV et g= 2,2 meV.

La diff´erence d’´energie entre les deux pics donne la s´eparation de Rabi du vide pour le champ intracavit´e ∆E_Ia et pour l’absorption ∆E_A:

∆E_Ia = 2

Notons que ces expressions sont diff´erentes entre elles et diff´erentes de l’ex-pression (1.53), obtenue par diagonalisation du Hamiltonien [23][31].

Cas d’une cavit´e `a deux miroirs transmetteurs

Lorsque la cavit´e pr´esente deux miroirs de transmission non nulle au lieu d’un seul, les expressions pr´ec´edentes ne sont plus valables. Comme le syst`eme r´eel que nous ´etudions comporte deux miroirs de r´eflectivit´e proche, nous montrons ici comment le mod`ele pr´ec´edent doit ˆetre modifi´e pour en tenir compte. Nous consid´ererons le cas o`u le champ excitateur entre d’un cot´e, et nous allons calculer le champ r´efl´echi et le champ transmis par le syst`eme. Nous supposons que les deux miroirs ont des coefficients de r´eflexion caract´eris´es parγ₁ pour le miroir avant (par lequel entre le champ directeur) et par γ₂ pour le miroir arri`ere. En posantγ₁+γ₂ =γ_a, les ´equations pour les champs moyens s’´ecrivent :

(γ_a+iδ_a)a+igb = 2γ₁aⁱⁿ (1.71)

(γ_b+iδ_b)b+iga = 0 (1.72)

Les intensit´esI_a =|a|² et I_b =|b|² `a l’int´erieur de la cavit´e s’´ecrivent main-tenant :

I_a

Iⁱⁿ = 2γ₁(γ_b²+δ_b²)

(g²+γ_aγ_b −δ_aδ_b)²+ (γ_aδ_b+γ_bδ_a)² (1.73) I_b

Iⁱⁿ = 2γ₁g²

(g²+γ_aγ_b −δ_aδ_b)²+ (γ_aδ_b+γ_bδ_a)² (1.74) o`uIⁱⁿ =|aⁱⁿ|² est l’intensit´e du champ entrant. L’amplitude a^out₁ du champ r´efl´echi par la cavit´e est :

a^out₁ = 2γ₁a−aⁱⁿ (1.75)

ce qui donne pour l’intensit´e du champ r´efl´echiI₁^out =|a^out₁ |²: R = I₁^out

Iⁱⁿ = (g² −(γ₁−γ₂)γb−δaδb)²+ ((γ₁−γ₂)δb−γbδa)²

(g²+γ_aγ_b−δ_aδ_b)²+ (γ_aδ_b+γ_bδ_a)² (1.76) L’amplitudea^out₂ du champ transmis est quant `a elle simplement proportion-nelle au champ intracavit´e :

a^out₂ = 2γ₂a (1.77)

L’intensit´eI₂^out =|a^out₂ |² du champ transmis v´erifie : T = I₂^out

Iⁱⁿ = 4γ₁γ₂(γ_b²+δ_b²)

(g²+γ_aγ_b−δ_aδ_b)²+ (γ_aδ_b+γ_bδ_a)² (1.78)

L’absorption vaut maintenant A = 1−R −T. On trouve que la relation (1.68) qui traduit la conservation de l’´energie est encore valable :

A= 2γ_b I_b

I_in = 4γ₁γ_bg²

(g²+γ_aγ_b−δ_aδ_b)²+ (γ_aδ_b+δ_aγ_b)² (1.79) La s´eparation de Rabi du vide pour les champs intracavit´es et pour l’absorp-tion s’expriment comme dans le cas de la cavit´e `a un seul miroir de couplage.

Les expressions (1.70) et (1.69) restent donc valables. L’expression des in-tensit´es intracavit´es sont tr`es semblables dans le cas `a un miroir de sortie et dans le cas `a deux miroirs de sortie : il suffit de remplacer au num´erateurγ_a par γ₁ pour passer du premier au second cas.

Remarquons que le bruit quantique s’exprime diff´eremment dans des ca-vit´es `a un et deux miroirs de couplage. On doit en effet consid´erer une source de bruit suppl´ementaire, qui est le bruit du vide qui entre dans la cavit´e par le miroir arri`ere.

Dans le document Luminescence, bruit et effets non linéaires dans les microcavités semi-conductrices (Page 36-46)