Etude de l’absorption en lumi`ere monochromatique

Les r´esultats de l’´etude de la r´eflectivit´e en lumi`ere blanche pr´esent´e au

§1.6.2 ne permettent pas une mesure tr`es pr´ecise de la largeur et de la forme des raies. Elles supposent de plus que la transmission est n´egligeable. On peut encore reprocher `a cette m´ethode d’exciter simultan´ement une large plage de fr´equence. Cela n’a pas d’incidence sur la partie photon des polaritons dans la mesure o`u des modes ´electromagn´etiques de fr´equences diff´erentes peuvent ˆetre vus comme des oscillateurs ind´ependants, par contre si l’exciton pr´esente une largeur inhomog`ene, auquel cas on peut consid´erer que l’on a des

oscillateurs distincts pour chaque fr´equence de cette largeur, il est possible qu’entrent en jeu des interactions entre ces diff´erents oscillateurs.

L’excitation au moyen d’un laser continu, quasi-monochromatique devant les largeurs en fr´equence intervenant dans le probl`eme, permet, s’il est ba-layable en fr´equence, d’effectuer des mesures de r´eflectivit´e en excitant le syst`eme `a une fr´equence unique. L’intensit´e lumineuse de l’excitation dont on dispose est de surcroˆıt beaucoup plus importante qu’avec une source clas-sique. Cela permet d’augmenter consid´erablement le rapport signal `a bruit des mesures et d’acc´eder ainsi au champ transmis par la microcavit´e tout en r´eduisant consid´erablement l’´etendue g´eom´etrique du faisceau utilis´e, c’est `a dire `a la fois le diam`etre du spot d’excitation et surtout l’ouverture angulaire du faisceau. Pour un spot dont la taille estim´ee ´etait comprise entre 40 et 80µm, l’ouverture du faisceau ´etait de l’ordre de 1<sup>◦</sup> `a 0,5^◦ (nous avons estim´e plus haut que pour ´eviter les effets de moyenne, il fallait un spot de diam`etre de l’ordre de 60 µm ou plus petit et un faisceau d’ouverture inf´erieure `a 3,7^◦).

Enfin, il nous fallait pouvoir effectuer des mesures donnant les courbes d’anticroisement avec le mˆeme dispositif que celui qui nous permet, comme on le verra par la suite, d’effectuer des mesures de bruit sur le champ r´efl´echi par la microcavit´e et qui n´ecessite l’emploi d’un laser.

Nous avons commenc´e par utiliser comme source monochromatique des diodes laser de la marque SDL capables de fournir jusqu’`a 150 mW, fonc-tionnant dans le proche infrarouge et pilot´ees par une alimentation r´egul´ee. Il est possible de les monter avec une cavit´e externe en renvoyant dans la diode une partie du champ ´emis grˆace `a un r´eseau (cf. figure 1.21). On assure ainsi leur fonctionnement monomode et il est possible, en jouant sur l’orientation du r´eseau, de sauter `a un autre mode, distant d’environ 0,3 nm. Cela rend ces diodes quasi-accordables sur des plages de 10 `a 20 nm de large. Nous

dis-Source de courant régulée

λ/4 Prismes anamorphoseurs Objectif

Diode laser

Réseau

Fig. 1.21 – Diode laser mont´ee avec un r´eseau.

posons au laboratoire de plusieurs de ces diodes laser, centr´ees sur diff´erentes fr´equences. Celle que nous avons utilis´ee pour les mesures que nous allons d´ecrire ´etait accordable sur la plage 830-850 nm.

Le montage, repr´esent´e figure 1.22, est assez similaire `a celui utilis´e pour les exp´eriences en lumi`ere blanche, mais le spectrom`etre n’est plus n´ecessaire (en r´ealit´e, nous l’avons tout de mˆeme utilis´e pour mesurer la longueur d’onde de la diode laser lors de chaque mesure). La microcavit´e est plac´ee, comme pr´ec´edemment, dans le cryostat `a azote, lui-mˆeme mont´e sur des platines de translation. Le faisceau de la diode laser est divis´e en deux par un cube s´eparateur non polarisant. L’un des faisceaux secondaires est focalis´e sur l’´echantillon tandis que l’autre tombe sur une photodiode servant `a mesurer l’intensit´e incidente. Une partie de la lumi`ere est transmise par l’´echantillon ; elle est collect´ee par une seconde photodiode qui mesure le champ trans-mis. Une moiti´e du faisceau r´efl´echi par l’´echantillon est envoy´e par le cube s´eparateur sur la troisi`eme photodiode, qui produit donc un signal propor-tionnel au champ r´efl´echi. Le montage est ´etalonn´e en mesurant les coeffi-cients de r´eflexion et de transmission des diff´erents composants optiques.

λ/2 B.S.

Cryostat à azote (77° K) Diode Laser montée

sur réseau (830-850 nm)

Phodiode de référence

Photodiode en transmission

Photodiode en réflexion

Fig.1.22 – Sch´ema du montage de mesure d’absorption.

Pour chaque point que l’on veut ´etudier sur l’´echantillon, il suffit de me-surer, pour une s´erie de longueurs d’onde, les photocourants produits par les trois photodiodes pour obtenir les coefficients de transmission et de r´eflexion

— et donc l’absorption — de l’´echantillon `a la longueur d’onde consid´er´ee. `A

la diff´erence de l’exp´erience d’excitation en lumi`ere blanche, on mesure ici la r´eponse du syst`eme `a une oscillation forc´ee `a la fr´equence du laser ω_L et les oscillateurs qui entrent en jeu, `a savoir le mode de la cavit´e que l’on excite et l’oscillateur excitonique, r´epondent `a cette mˆeme fr´equence.

Nous avons reproduit figure 1.23 un exemple de mesure d’absorption ob-tenu grˆace `a ce dispositif. Le relativement faible nombre de points qui com-pose les mesures exp´erimentales est dˆu au fait que la diode laser n’est pas balayable continuement mais par sauts d’environ 0,3 nm. On constate ici clai-rement que la transmission est faible (elle ne d´epasse pas 4%), ce qui justifie de d´eduire directement l’absorption des mesures de r´eflexion.

0%

20%

40%

60%

80%

100%

835 837 839 841 843 845

Longueur d'onde d'excitation (nm)

Réflexion Absorption Transmission

Fig.1.23 –Mesure du spectre d’absorption de l’´echantillon NMC22 en fonction de la longueur d’onde d’excitation, pour une d´esaccord δ = +0,75 meV,

`a 77K.

Les courbes en traits pleins qui accompagnent les points exp´erimentaux sont obtenues en utilisant le mˆeme mod`ele que celui qui a servit `a tracer les courbes de la figure 1.9 bas´e sur l’expression (1.40) de la permittivit´e du puits quantique. Ces courbes sont trac´ees avec les param`etres d´eduits de l’´etude des courbes de r´eflectivit´e pr´esent´ees pr´ec´edemment (§1.6.2). Le seul param`etre ajustable ´etait la force d’oscillateur. La valeur retenue estf = 8,6.10¹²cm⁻², ce qui correspond `a une valeur de la constante de couplageg de 2,22 meV qui est tout `a fait compatible avec les mesures en lumi`ere blanche. On constate

que les formes de raies sont assez bien reproduites par ce mod`ele simple,

`

a l’exception de la queue de raie d’absorption du polariton de plus haute

´energie, qui subit probablement l’effet de la proximit´e des ´etats du continuum des paires ´electron-trou libres.

Si l’on souhaite tracer les courbes d’anticroisement, il suffit de r´egler la diode laser successivement `a diff´erentes longueurs d’onde et, pour chacune, de d´eplacer l’´echantillon jusqu’`a obtenir un minimum sur le signal d´elivr´e par la photodiode plac´ee en r´eflexion. Le relev´e des positions correspon-dantes du spot lumineux sur l’´echantillon en fonction des longueurs d’onde donne les courbes d’anticroisement en r´eflexion. Ce sont aussi les courbes d’anticroisement en absorption puisque nous venons de voir que la transmis-sion de l’´echantillon ´etait suffisamment faible pour que les pics d’absorption co¨ıncident avec les minima du coefficient de r´eflexion. Nous reproduisons figure 1.24 une courbe d’anticroisement obtenue ainsi `a 77K pour la microca-vit´eNMC22. Ici, l’axe des abscisses ne donne pas la position sur l’´echantillon mais directement le d´esaccord en ´energie entre l’exciton et la cavit´e, o`u les variations d’´energie de l’exciton ont ´et´e corrig´ees. Cependant, nous tra¸cons en g´en´eral les ´energies de r´esonance exprim´ees en unit´es de longueur d’onde et en fonction de la position en millim`etres sur l’´echantillon, car cela nous sert de✭✭carte✮✮de l’´echantillon. Il est en effet difficile, d’un jour sur l’autre, d’ˆetre certain d’exciter exactement le mˆeme point de l’´echantillon. Par contre, si le

1,460 1,465 1,470 1,475 1,480 1,485 1,490

-15 -10 -5 0 5 10 15

Désaccord E_cav-E_exc (meV)

Energie des résonances (eV)

Fig. 1.24 –Courbe d’anticroisement obtenue `a 77K pour l’´echantillon NMC22.

spot laser reste dans la mˆeme zone d’environ 1 mm², ce qui est g´en´eralement le cas d’un jour sur l’autre, on peut calibrer la mesure des positions sur l’´echantillon en mesurant la position des r´esonances des polaritons pour deux ou trois longueurs d’ondes et en se reportant aux courbes d’anticroisement.

Pour ´etablir une courbe d’anticroisement correcte, il faut veiller `a ne pas utiliser une puissance incidente trop ´elev´ee. En effet, comme on l’a vu pour la luminescence non r´esonante, il existe des ph´enom`enes d’´ecrantage de l’exciton lorsque le nombre de porteurs est trop important. Un bon crit`ere est de ne pas d´epasser une densit´e d’excitons n<sub>ex</sub> par unit´e de surface telle quen<sub>ex</sub>a<sup>2</sup><sub>ex</sub><sup>D</sup> ≈10<sup>−2</sup>. Pour donner un ordre de grandeur, la figure 1.25 montre les positions des r´esonances relev´ees pour des puissances incidentes de 12 et 40 mW concentr´es sur un spot dont la taille est estim´ee `a 80 µm, soit 60 W/cm² et 200 W/cm². On constate que pour les mesures `a 12 mW, la s´eparation des branches polariton est d´ej`a r´eduite ; `a 40 mW, l’anticroisement a disparu et l’on ne voit plus que la r´esonance de cavit´e.

- 2 -1,5 - 1 -0,5 0 0 , 5 1 1 , 5 2 2 , 5 3 3 , 5

12 mW

40 mW

Position sur l'échantillon (mm)

8 3 5 8 3 6 8 3 7 8 3 8 8 3 9 8 4 0 8 4 1 8 4 2 8 4 3 8 4 4

Longueur d'onde de résonance (nm)

φ_spot = 80 µm

Fig. 1.25 –Disparition du couplage fort `a forte intensit´e d’excitation.