Mise en évidence expérimentale

πy πx

Figure 1.20 : Spectres de luminescence d’un état excitonique et de l’état biexcitonique associé. En rouge est représenté le spectre collecté en sortie d’un analyseur vertical (selon y) et en bleu

horizontal (selon x). s’écrit : ˆ H_coul^ech = ¹ 2       ∆₀ δ_{F SS} e^−2iθ 0 0 δ_{F SS} e2iθ ∆₀ 0 0 0 0 −∆₀ δ2 0 0 δ₂ −∆₀       (1.111)

La levée de dégénérescence des états propres brillants et noirs en fonction de la symétrie du système est illustrée sur la figure (1.19).

Signalons que l’interaction d’échange n’a pas d’effet ni sur l’exciton chargé (trion) [72], ni sur le biexciton [84]. Pour le premier, l’émission lors de la recombinaison est en effet polarisée circulairement, tandis que pour le second, comme représenté sur la figure (1.18), nous retrouvons les deux raies excitoniques polarisées linéairement Π_X et Π_Y, mais cette fois séparées en énergie de −δ_{F SS}. Ainsi, sur la figure (1.20), nous attribuons le pic de luminescence centré en 936.4 nm à l’émission de l’exciton, tandis que celui centré en 938.7 nm correspond au biexiton associé, d’énergie de liaison de 3.2 meV . Il est en général assez compliqué, en raison de la densité de boîtes de notre échantillon, de distinguer l’émission de l’exciton et du biexciton d’une même boîte quantique. La raie biexcitonique doit normalement se situer à une énergie inférieure d’environ 3 meV [85] (énergie de liaison du biexciton) à celle de l’exciton et présenter un splitting de structure fine inversé par rapport à ce dernier.

1.5.5 Mise en évidence expérimentale

Comme nous le verrons par la suite, la résolution spectrale de notre dispositif expé-rimental étant d’environ 0.3 Å (45 µeV ), il nous est impossible de résoudre la structure fine de la transition excitonique neutre fondamentale pour près de 75% des boîtes quan-tiques étudiées. Afin de contourner ce problème, nous avons employé un interféromètre de

(a) δF SS = 16 µeV (b) δF SS = −27 µeV

Figure 1.21 : Structure fine de deux boîtes quantiques, résolue au moyen de l’interféreomètre de Fabry Pérot, sous excitation non-résonnante. En rouge est représentée la luminescence en sortie

d’un analyseur vertical (selon y) et en bleu celle issue d’un analyseur horizontal (selon x).

Fabry-Pérot (présenté dans le chapitre suivant), utilisé comme filtre interférentiel et nous permettant, en "balayant" la raie de luminescence de la transition fondamentale d’une boîte, d’obtenir une résolution d’environ 0.3 µeV . Nous sommes alors capable de mesurer l’intégralité des splittings de structure fine et nous trouvons, des valeurs allant de 15 µeV à 225 µeV (en valeur absolue).

La figure (1.21) montre la micro-photoluminescence, analysée en polarisation, de deux boîtes quantiques excitées au niveau de la couche de mouillage. La structure fine exci-tonique est résolue au moyen de l’interféromètre de Fabry-Pérot, nous permettant par exemple de déterminer pour les deux boîtes considérées ici un splitting d’échange aniso-trope de δ_{F SS} = E_Y − E_X = 16 µeV pour la première et δ_{F SS} = E_Y − E_X = −27 µeV pour la seconde. Notons que l’intensité des deux états de structure fine n’est pas la même et si nous regardons les diagrammes polaires correspondants représentés dans la figure (1.22), nous voyons que les deux états propres ne sont pas dirigés selon les directions cris-tallographiques ([110] correspond à l’horizontale x et [110] à la verticale y) et ne sont pas perpendiculaires entre eux. Ces différents points seront étudiés en détail dans le cinquième chapitre de ce manuscrit.

Au cours de ces expériences, qui ont été réalisées en excitant le système hors réso-nance (au niveau de la couche de mouillage, soit une énergie de 1.43 eV ), nous n’avons observé aucune corrélation entre l’énergie de recombinaison de l’exciton neutre fondamen-tal et celle séparant les deux états de structure fine (δ_{F SS}). Cela est en contradiction avec les prévisions théoriques et les observations expérimentales faites par plusieurs groupes [78, 86, 87, 88, 89, 90], qui prévoient une relation entre le splitting de structure fine δ_{F SS}

(a) δF SS = 16µeV (b) δF SS = −27µeV

Figure 1.22 : Diagrammes polaires des états propres d’une boîte quantique sous excitation non résonnante.

et l’énergie d’émission des boîtes. En effet, celle-ci dépendant des dimensions du potentiel de confinement dans les trois directions de l’espace et des contraintes, tout comme la valeur du splitting d’échange anisotrope, les deux devraient être reliés entre eux. La théorie pré-voit alors une valeur de splitting qui diminue avec l’énergie d’émission des boîtes [78, 89], jusqu’à s’annuler, puis devenir négative en augmentant en valeur absolue. Il a en réalité été mis en évidence [91, 92] que dans le cas de boîtes quantiques de symétrie réduite, un anti-croisement des états propres se produit, la valeur du splitting ne s’annulant donc jamais, mais diminuant jusqu’à une valeur critique avant d’augmenter. Sur notre domaine d’étude s’étendant de 890 nm à 960 nm, nous n’avons cependant remarqué aucun comportement de ce type et la valeur absolue du splitting, tout comme son signe prennent toutes les valeurs possibles, quelle que soit l’énergie d’émission des boîtes considérées. Notre opinion est que l’énergie d’émission des boîtes étudiées ne dépend pas uniquement du confinement dans le plan (xy) et la relation qui pourrait exister entre cette énergie et la valeur du splitting est différente pour chaque boîte, les deux paramètres n’étant pas reliés entre eux de façon simple. En outre, les calculs théoriques réalisés ne prennent en général en compte que la modification d’une des dimensions de confinement, or si dans la réalité plusieurs paramètres changent d’une boîte à l’autre, il devient difficile de prévoir la relation entre l’énergie d’émission et la valeur du splitting de structure fine.

Bien que n’ayant pas réalisé une étude systématique au moyen de l’interféromètre de Fabry-Pérot de toutes les boites quantiques émettant entre 890 nm et 960 nm, nous avons

Figure 1.23 : Splitting de structure fine de l’exciton neutre en fonction de la longueur d’onde de sa transition.

avons cependant pu constater que la proportion de splittings résolus par notre dispositif expérimental, sans l’utilisation de l’interféromètre de Fabry-Pérot, est la même quelle que soit la longueur d’onde considérée, ce qui indique bien l’absence de diminution de δ_{F SS} en fonction de l’énergie d’émission. De plus, en représentant sur la figure (1.23) la valeur du splitting d’échange, résolu sans interféromètre de Fabry-Pérot, en fonction de la longueur d’onde de la transition, pour une centaine de boîtes réparties uniformément entre 890 nm et 960 nm, nous voyons qu’aucune tendance ne semble se dessiner.

Conclusion

Dans ce chapitre, nous venons de présenter le système que nous étudierons tout au long de cette thèse, à savoir des boîtes quantiques auto-organisées d’InAs/GaAs. Nous avons vu qu’en raison du confinement des porteurs de charge dans les trois directions de l’espace, l’énergie de ceux-ci est quantifiée, ce qui confère au système des propriétés particulières qui seront approfondies au troisième chapitre, lorsque nous présenterons l’interaction d’un sys-tème à deux niveaux avec un rayonnement. Nous avons par ailleurs déterminé la structure de bande des semi-conducteurs, dans le cadre de la théorie k.p et nous sommes intéressés aux transitions optiques permises lorsque le système considéré est soumis à une excitation électromagnétique, ainsi qu’à celles de sa luminescence. Nous avons ainsi pu distinguer les transitions intra-bandes que nous ne considérerons plus par la suite des transitions inter-bande qui nous intéressent, en particulier la transition fondamentale d’un électron du dernier niveau de valence vers le premier niveau de conduction.

élec-tron de conduction et d’un trou dans la bande de valence liés entre eux par interaction coulombienne, tout en précisant que dans les boîtes quantiques que nous étudions, le po-tentiel de confinement étant plus important que le popo-tentiel coulombien, il est le principal responsable de la liaison de l’électron et du trou et nous ne pouvons plus alors rigou-reusement parler d’exciton, mais seulement de paire électron-trou. La recombinaison d’un exciton peut, en fonction du spin des particules, résulter en deux transitions radiatives dites brillantes pour lesquelles la projection du moment cinétique total vaut m_J = ±1 ou en deux transitions non radiatives dites noires correspondants à m_J = ±2. Les transitions qui nous concerneront par la suites sont celle que nous pouvons observer expérimentalement, à savoir les transitions m_J = ±1 qui sont généralement couplées entre elles par l’interaction coulombienne d’échange qui lève la dégénérescence des états brillants pour créer deux nou-veaux états |Xi et |Y i, combinaisons linéaires des états |±1i, séparés par une énergie de structure fine que nous avons mesurée entre δ_{F SS} = 15 µeV et δ_{F SS} = 225 µeV . L’étude de la structure fine excitonique nous a menés à constater que ces états propres que nous sup-posions perpendiculaires entre eux, dirigés selon les directions cristallographiques et ayant une intensité d’émission comparable ont en réalité des propriétés bien différentes, ce qui a motivé leur étude approfondie qui sera présentée au cinquième chapitre de ce manuscrit.

Montage expérimental

Sommaire

2.1 Optique guidée . . . . 58 2.1.1 Principe . . . . 59 2.1.2 Guides d’onde dans nos échantillons . . . . 64 2.2 Dispositif expérimental . . . . 73 2.2.1 Schéma général . . . . 73 2.2.2 Dispositif d’excitation . . . . 75 2.2.3 Ligne à retard . . . . 77 2.2.4 Dispositif de détection . . . . 83 2.2.5 Interféromètre de Fabry-Pérot . . . . 86 2.2.6 Cryostat . . . . 92 2.2.7 Dispositif Hanbury Brown et Twiss . . . . 94

Ce second chapitre sera consacré au dispositif expérimental mis en œuvre pour réaliser l’étude des propriétés électroniques de boîtes quantiques auto-organisées d’InAs/GaAs. Dans un premier temps, nous verrons les structures spécifiques réalisées sur nos échantillons dans le but de découpler spatialement les directions d’excitation et de détection, afin de pouvoir exciter les boîtes de manière résonnante avec la transition étudiée. Nous verrons ensuite comment est conçu notre montage expérimental pour tirer partie de cette géométrie originale. Pour ce faire, nous commencerons par considérer un schéma général du montage, avant de traiter plus en détail tout d’abord le dispositif permettant l’excitation de ces boîtes quantiques, puis celui par lequel est réalisée la détection de leur luminescence. Nous considérerons également le cryostat nous permettant de réaliser nos expériences de manière stable à basse température, paramètre crucial pour la réalisation de nos expériences.

2.1 Optique guidée

Une des propriétés les plus intéressantes d’un système à deux niveaux est la possibilité de pouvoir créer une superposition cohérente de ses deux états propres. Pour ce faire, l’excitation de celui-ci doit être résonnante avec la transition entre ses deux niveaux, il est alors impossible dans une configuration normale de distinguer sur un spectre la raie d’émission du système de celle du laser d’excitation. Plusieurs techniques expérimentales ont ainsi été mises en place pour détecter le signal issu d’une boîte quantique unique sous excitation résonnante, comme par exemple des mesures dites "pompe-sonde" [93], des mesures en transmission [94] ou des mesures de photo-courant pour des boîtes insérées dans des joncions PIN [95]. Une autre alternative, permettant elle d’accéder à la luminescence des boîtes, consiste en une excitation "quasi-résonnante" [96, 97], permettant de séparer spectralement la raie d’émission du laser d’excitation en décalant celui-ci d’une quantité strictement égale à l’énergie d’un phonon LO par rapport à la transition étudiée.

La première observation d’un spectre de luminescence d’une boîte quantique unique sous excitation strictement résonnante a été réalisée en 2007 par Muller et al. [98] pour de boîtes quantiques insérées dans une microcavité. Cette configuration, reprise depuis par d’autres groupes [99, 100], permet de découpler spatialement les directions d’excitation et de détection, en guidant le laser incident dans le plan des boîtes et en collectant la luminescence de celles-ci dans la direction perpendiculaire. C’est sur une idée de ce type que repose la géométrie de nos échantillons, dans lesquels les boîtes quantiques sont insérées dans des guides d’onde uni-dimensionnels [101]. Ainsi, Romain Melet a dès 2004 consacré sa thèse [18] à l’étude de défauts d’interface dans des fils quantiques de GaAs/GaAlAs. Ces

fils servant de guide d’onde, il a dès lors pu sonder à la résonance les défauts d’interface, qui, confinant les électrons dans les trois directions de l’espace, forment des boîtes quantiques [101, 102].