Mesure de la durée des impulsions

Nous utilisons ici une des techniques les plus anciennes de caractérisation de la durée des impulsions par la mesure de la fonction d’autocorrélation du second ordre (AC) des impulsions [149, 150] au foyer de l’objectif du microscope. Le principe de cette mesure repose sur l’utilisation d’un interféromètre pour créer deux répliques de l’impulsion à mesurer et à les co-focaliser dans un milieu non-linéaire d’ordre 2. On enregistre le signal non-linéaire en fonction du retard τ entre les impulsions. L’utilisation d’un ob- jectif de microscope dans notre cas impose une géométrie où les faisceaux émergeant de l’interféromètre sont colinéaires et parfaitement superposés ce qui implique que nous mesurons une autocorrélation du second ordre interférométrique (ACI) [151–153]. Deux effets non-linéaire d’ordre 2 peuvent être envisagés: la génération de seconde har- monique [149–152] ou bien l’absorption à deux photons dans une photodiode [154]. Nous préférons l’utilisation d’une photodiode GaAsP car sa réponse spectrale est rela- tivement constante sur le spectre de notre laser [154], contrairement à l’utilisation d’un cristal doubleur dont la réponse spectrale peut être limitée par les problèmes d’accord de phase [141]. Pour cette mesure, nous avons construit un interféromètre de type Mach-Zender représenté Fig. 2.6 qui permet de produire deux impulsions identiques (E_{M Z}(t) = E (t) + E (t − τ )), avec pour chacune des répliques une même épaisseur de lame séparatrice traversée et un même nombre de réflexions et transmissions à travers ces lames. Le retard τ entre les impulsions peut être balayé grâce à une platine de transla- tion piézoélectrique placée dans l’un des bras de l’interféromètre. La sortie principale de l’interféromètre est envoyée vers le microscope de façon à focaliser les impulsions dans une photodiode GaAsP intégratrice dont on mesure le photocourant induit par un pro- cessus d’absorption à deux photons dans le semi-conducteur en fonction du retard. Pour mesurer précisément le retard par une technique optique on peut utiliser une source dont

le temps de cohérence est suffisamment long, c’est-à-dire de spectre suffisamment étroit, couplée dans l’interféromètre de façon à enregistrer sa fonction d’autocorrélation du pre- mier ordre avec une photodiode intégratrice. Notons E_réf(t) = A_réf(t) exp(−iω_réft) le

champ produit par cette source à spectre étroit et de fréquence centrale ω_réf. Sa fonction d’autocorrélation s’écrit: S1(τ ) ∝ Cst + 2Re n Fh|Aréf(ω)|2 i exp(−iωréfτ ) o (2.20)

Notons que le contraste des franges d’interférence est modulé par la fonction Fh|Aréf(ω)|2

i

. Si on suppose le spectre de la source de profil gaussien, sa largeur mi-hauteur s’écrit:

4 log 2λréf

πc∆λ où λréf est la longueur d’onde centrale de la source et ∆λ la largeur à mi-

hauteur de son spectre. On peut extraire le retard τ du signal S₁ par exemple avec un traitement de Fourier du même type que celui employé pour l’interférométrie spec- trale en connaissant la fréquence centrale ω_réf de cette source. On peut distinguer deux sources à spectre étroit relativement simples à mettre en place: l’utilisation d’un laser Helium-Néon dont le faisceau est parfaitement co-propagatif avec les faisceaux à 800 nm [153], ou bien le laser à spectre large lui-même sur lequel on effectue un filtrage spec- tral [155]. Pour notre montage nous avons opté pour la deuxième option dont l’avantage est de parfaitement rendre compte des fluctuations du chemin optique. Pour opérer le filtrage spectral nous avons construit un spectromètre avec un réseau de diffraction et une lentille. Nous avons sélectionné la composante spectrale utilisée avec un trou placé dans le plan focal de la lentille et nous l’avons envoyée vers une photodiode inté- gratrice (Silicium). Intéressons-nous au signal mesuré par la photodiode GaAsP. Tout comme la fluorescence excitée à deux photons (section 2.3.2), le photocourant induit par l’absorption à deux photons dans la photodiode est un processus non linéaire d’ordre 2 en intensité et on peut montrer, à condition de supposer qu’il n’y a pas de niveau intermédiaire résonnant [99], que le signal mesuré par la photodiode à deux photons s’écrit: S2(τ ) ∝ Z g_photodiode(2) (ω) | {z } ≈1   EM Z (2)_(ω)  2 dω ≈ Z     Z (E (t) + E (t − τ ))2exp (iωt) dt     2 dω (2.21)

où g_photodiode(2) ≈ 1 est le spectre d’excitation à deux photons du signal de la photo- diode, supposé constant sur le support du spectre du laser. Nous reconnaissons ici l’autocorrélation du second ordre interférométrique (ACI) que nous souhaitions mesurer. De plus, en prenant la normalisation suivante:

Z

|E(t)|4dt = 1 (2.22)

l’expression du signal mesuré devient [153]:

S2(τ ) ∝ 1 + 2G2(τ ) + 4Re [F1(τ )] + Re [F2(τ )] (2.23)

avec :

• G₂(τ ) = R

I(t)I(t−τ )dt l’autocorrelation du second ordre de l’intensité I(t) =

|E(t)|2;

• F1(τ ) = 1₂R [I(t) + I(t − τ )] E (t)E∗(t − τ )dt un terme oscillant à la fréquence cen-

trale ω₀;

• F2(τ ) = RE(2)(t)E(2)∗(t − τ )dt l’autocorrélation du champ à deux photons, un

terme oscillant à la fréquence 2ω₀.

Ces termes étant modulés à différentes fréquence, l’analyse de Fourier permet de les sé- parer facilement. Remarquons que le troisième terme (modulé à 2ω0) donne directement

le spectre à deux photons par une simple transformée de Fourier. Une mesure d’ACI avec une photodiode à deux photons permet donc à la fois d’extraire l’AC pour carac- tériser la durée des impulsions mais aussi le spectre à deux photons qui, comme nous l’avons vu à la section 2.3 est la grandeur pertinente pour une expérience de microscopie 2PEF. La Fig. 2.7(a) représente une ACI mesurée avec le montage décrit Fig. 2.6 ainsi que l’AC extraite par filtrage de Fourier. Remarquons que le rapport entre le maximum et la ligne de base de l’ACI atteint presque la valeur théorique de 8, ce qui indique un bon coalignement deux temps faisceaux de l’interféromètre. La largeur à mi-hauteur de l’impulsion ∆t est reliée à la largeur à mi-hauteur de l’AC ∆t_AC par la relation suiv- ante ∆t = ∆tAC/

√

Platine Photodiode Lame séparatrice Photodiode Objectif Réseau τ GaAsP Trou

Figure 2.6: Montage expérimental pour la mesure de la fonction d’autocorrélation inter- férométrique du second ordre des impulsions au foyer d’un objectif de microscope avec une photodiode à deux photons.

Temps (fs) Signal (ua) -40 -20 0 20 40 0 1 2 3 4 5 6 7 8 Fréquence (THz) || F − 1[ S ig n a l] || (ua) 0 200 400 600 800 0 0.02 ACI AC G2 F1 F2 (a) (b)

Figure 2.7: (a): Autocorrelation interférométrique du second ordre (ACI) mesurée avec le montage de la Fig. 2.6 et autocorrélation du second ordre (AC) extraite de la trace interférométrique par filtrage de Fourier.

(b): Module de la transformée de Fourier de l’ACI. On peut distinguer les différents termes de l’Eq. 2.23.

représentée Fig. 2.7(a) donne ainsi une durée d’impulsion de 14.6 fs au foyer de l’objectif de microscope.

Une mesure d’ACI est simple à mettre en œuvre et présente l’avantage de donner à fois la durée des impulsions (en faisant une hypothèse sur leur profil) mais aussi le spectre à deux photons correspondant. Remarquons néanmoins qu’il s’agit d’une méthode de caractérisation des impulsions très partielle et il est donc nécessaire de se doter de méth- odes de mesure plus complètes, notamment pour annuler la phase spectrale au foyer de notre objectif de microscope.