M´ethode d’alt´eration chimique par acide retard

Cette m´ethode d’alt´eration repose sur l’injection d’un acide retard activ´e uniquement une fois en place dans le r´eseau poreux sous l’effet de la temp´erature. Le dispositif exp´erimental et les proc´edures associ´ees ont ´et´e d´etaill´es dans (Egermann et al., 2006). L’´echantillon cylindrique (40 mm de diam`etre pour 80 mm de longueur) est plac´e dans une cellule porte-´echantillon et soumis `a plusieurs cycles de traitement acide. Chaque cycle d’alt´eration comporte trois ´etapes :

• un balayage de l’´echantillon, d´ej`a satur´e par de la saumure `a 5g/l en NaCl, par de l’acide retard (quantit´e inject´ee ´equivalente `a environ trois fois le volume poreux estim´e) ;

• une activation de l’acide retard sous 60˚C ;

• un balayage de l’´echantillon par de la saumure `a 5g/l en NaCl.

Le niveau de d´egradation final est contrˆol´e par le nombre de cycles subis par l’´echantillon. La temp´erature d’activation de l’acide retard correspond `a la temp´erature de s´echage en ´etuve utilis´ee pour s´echer tous les ´echantillons lors de la mesure de la porosit´e par pes´ee `a l’´etat sec et

`a l’´etat satur´e. L’ensemble des ´echantillons (intacts et alt´er´es) a donc vu cette temp´erature et les diff´erences de comportement observ´ees ne peuvent donc pas ˆetre imput´ees `a la temp´erature d’activation. Deux niveaux d’alt´eration ont ´et´e ´etudi´es : le premier est obtenu `a l’issue de trois

cycles de traitement acide et le second `a l’issue de six cycles de traitement acide.

Les ´etudes utilisant l’alt´eration par acide retard pr´esent´ees dans ce paragraphe ont ´et´e r´ealis´ees dans le cadre de deux projets ANR : G´eoCarbone-INJECTIVITE (Lombard et al., 2010) et G´eoCarbone-INTEGRITE (Fleury et al., 2010). L’objectif ´etait d’´etudier l’effet de l’injection de CO₂ sur le comportement m´ecanique de roches r´eservoir et couverture du Bassin de Paris. L’´etude conduite dans le cadre du projet ANR G´eoCarbone-INJECTIVITE portait sur deux roches carbonat´ees repr´esentatives du bassin de Paris : le calcaire du Comblanchien et le calcaire de Lavoux Jaune. Le calcaire du Comblanchien provient du site de Charmottes situ´e dans le Bassin de Paris. Il a une porosit´e moyenne de 14,7%±0,8% et une perm´eabilit´e intrins`eque comprise entre 2 et 20 mD. Le calcaire de Lavoux Jaune provient d’un affleurement du Dogger et est consid´er´e comme un analogue de l’Oolithe Blanche du Bassin de Paris. Il s’agit d’un calcaire quasiment pur avec une porosit´e moyenne variant entre 16% et 22% et une perm´eabilit´e intrins`eque comprise entre 150 et 250 mD.

Dans le cadre du projet ANR G´eoCarbone−INTEGRITE, l’´etude a ´et´e conduite sur des

´echantillons d’un calcaire compact provenant d’une zone de transition entre le r´eservoir et la couverture du site de Charmottes. Ce calcaire a une porosit´e moyenne de l’ordre de 5%. La faible perm´eabilit´e de cette formation, inf´erieure `a 0,01 mD, fait d’elle `a la fois un mat´eriau d’´etude int´eressant pour l’adaptation des techniques d’essais standard aux milieux tr`es peu perm´eables et une premi`ere barri`ere `a la progression ´eventuelle du CO2 vers les aquif`eres sup´erieurs vuln´erables et `a terme la surface.

1.3.2.1 Effet de l’acide retard sur les propri´et´es p´etrophysiques 1.3.2.1.1 Effet sur les roches r´eservoir

Deux niveaux d’alt´eration ont ´et´e appliqu´es sur des ´echantillons des calcaires de Lavoux Jaune et du Comblanchien. On a observ´e sous scanner un profil de porosit´e similaire avant et apr`es alt´eration chimique avec une simple translation vers les porosit´es plus ´elev´ees (cf. Figure 1.11). Sur ces ´echantillons relativement perm´eables, trois cycles et six cycles de traitement `a l’acide retard correspondent `a une augmentation de porosit´e d’environ respectivement 1% et 2% (en valeur absolue), soit un gain respectif d’une et deux unit´es de porosit´e.

Les profils RMN avant et apr`es alt´eration de deux ´echantillons de calcaire du Comblanchien sont pr´esent´es sur la figure 1.10. Dans cette analyse, tout le signal inf´erieur `a 260 microsecondes correspond `a des art´efacts de mesure et ne doit donc pas ˆetre consid´er´e. Les r´esultats obtenus montrent une modification du profil des temps de relaxation de l’´echantillon alt´er´e par rapport au profil observ´e `a l’´etat intact. L’interpr´etation est rendue difficile par les divers ph´enom`enes qui entrent probablement en jeu :

• la cr´eation de petits pores rendant la proportion de gros pores moins importante ;

• des effets de surface des pores dont la rugosit´e peut avoir chang´e ;

• la pr´ecipitation d’esp`eces dans les pores.

Figure 1.10 – Profils RMN des ´echantillons de Comblanchien 4-1 (a) et 4-2 BV (b) avant et apr`es 6 cycles de traitement acide

0 20 40 60 80

10 12 14 16 18 20 22

Distance par rapport à la face d’injection (mm)

Porosité scanner (%)

Comblanchien 4−1−DV : profils de porosité scanner

avant altération après altération (6 cycles)

0 20 40 60 80

10 12 14 16 18 20 22

Distance par rapport à la face d’injection (mm)

Porosité scanner (%)

Comblanchien 4−2−BV : profils de porosité scanner

avant altération après altération (6 cycles)

Figure 1.11 – Profil de porosit´e du calcaire du Comblanchien 4-1-DV et 4-2-DV avant et apr`es traitement acide (Bemer et al., 2008)

Formation Echantillon´ Cycles Gain en porosit´e Perm´eabilit´e Perm´eabilit´e apr`es alt´eration avant alt´eration apr`es alt´eration

Comblanchien 4-1 dV 6 cycles 1,9% 17,2 mD 16,6 mD

Comblanchien 4-1 cV 6 cycles 1,9% 13,8 mD 16,7 mD

Comblanchien 4-2 bV 6 cycles 1,9% 2,9 mD 2,8 mD

Lavoux C1 9 4 cycles 1,5% 204,9 mD 182,9 mD

Lavoux C1 4 6 cycles 1,9% 173,8 mD 154,7 mD

Lavoux C2 5 3 cycles 1,0% 247,6 mD 227,3 mD

Lavoux C2 3 6 cycles 2,1% 166,3 mD 137,8 mD

Lavoux C2 A 3 cycles 1,1% 207,2 mD 218,7 mD

Lavoux C2 E 6 cycles 2,1% 251,9 mD 304,0 mD

Tableau 1.1 – Perm´eabilit´e des diff´erents ´echantillons de calcaire du Comblanchien et de calcaire de Lavoux avant et apr`es alt´eration chimique

Le tableau 1.1 pr´esente les donn´ees de perm´eabilit´e mesur´ees avant et apr`es alt´eration sur les diff´erents ´echantillons de calcaire du Comblanchien et de calcaire Lavoux. Les r´esultats obtenus ne permettent pas de d´egager une tendance claire. Apr`es traitement acide, les ´echantillons peuvent notamment pr´esenter une diminution de perm´eabilit´e, qui pourrait provenir du fait que l’attaque acide facilite la lib´eration de tr`es fines particules de roche qui pourraient ˆetre entraˆın´ees par l’´ecoulement et venir boucher les gorges de pores (cf.§1.2.2.2). Des essais compl´ementaires sont n´ecessaires pour caract´eriser l’´evolution de la perm´eabilit´e qui constitue un param`etre cl´e pour l’injectivit´e du champ.

1.3.2.1.2 Effet sur les roches couverture

Les essais ont ´et´e conduits sur des ´echantillons provenant d’une zone de transition entre le r´eservoir et la couverture. Du fait de leur tr`es faible perm´eabilit´e des roches couverture, la proc´edure de mise en place de l’acide retard a ´et´e modifi´ee pour ´eviter des temps d’essais trop importants. Deux points de la proc´edure d’alt´eration ont ´et´e modifi´es :

• la pression d’injection a ´et´e augment´ee afin d’obtenir un d´ebit plus important ;

• la phase de balayage `a la saumure a ´et´e supprim´ee, ce qui revient `a renouveler directement la solution d’acide retard apr`es un retour `a la temp´erature ambiante `a l’issue de la phase d’activation `a 60˚C.

Figure 1.12 – Effets de bord g´en´er´es par l’alt´eration chimique sur les ´echantillons de la zone de transition (Bemer et Lombard, 2009)

On note que le passage de trois volumes poreux `a travers l’´echantillon le moins perm´eable (perm´eabilit´e `a gaz = 0,1µD) n´ecessite des phases d’injection d’une dur´ee de 5 jours. L’abandon de la phase de balayage `a la saumure, qui permettait d’arrˆeter de fa¸con propre le processus d’alt´eration chimique, conduit `a des effets de bord plus marqu´es (cf. Figure 1.12).

Une observation sous scanner des ´echantillons de la zone transition avant et apr`es alt´eration montre des profils de porosit´e pr´esentant une simple translation vers des porosit´es plus ´elev´ees dans la zone centrale, mais avec une augmentation plus marqu´ee au niveau des zones endom-mag´ees due `a des effets de bord. La figure 1.13 pr´esente les profils de porosit´e scanner de deux

´echantillons de la zone transition : 109-2-1 bV et 109-1-1 dV, qui ont subi 6 cycles de traitement acide. Les augmentations de porosit´e obtenues, 1,3% pour l’´echantillon 109-1-1 dV et 1,5% pour

l’´echantillon 109-2-1 bV, sont inf´erieures au gain de deux unit´es de porosit´e observ´e apr`es six cycles de traitement `a l’acide retard pour des roches carbonat´ees repr´esentatives d’un r´eservoir (par nature plus poreuses et plus perm´eables).

0 20 40 60 80

Distance par rapport à la face d’injection (mm)

Porosité scanner (%)

109−1−1 dV : profils de porosité scanner

avant altération

Distance par rapport à la face d’injection (mm)

Porosité scanner (%)

109−2−1 bV : profils de porosité scanner

avant altération après altération (6 cycles)

Figure 1.13 – Profil de porosit´e observ´es sous scanner avant et apr`es alt´eration chimique (Bemer et al., 2008)

La mesure de la perm´eabilit´e avant et apr`es alt´eration montre une diminution de la perm´eabilit´e sous l’effet de l’alt´eration chimique, ce qui peut ˆetre attribu´e `a un d´eplacement de fines (cf. §1.2.2.2). Des essais compl´ementaires restent n´ecessaires pour caract´eriser l’´evolution de la perm´eabilit´e des roches couvertures, qui constitue un param`etre p´etrophysique cl´e pour l’int´egrit´e du champ.

1.3.2.2 Effet de l’acide retard sur les propri´et´es m´ecaniques 1.3.2.2.1 Effet sur les roches r´eservoir

Des ´echantillons des calcaires du Comblanchien et de Lavoux Jaune intacts et alt´er´es ont ´et´e pr´epar´es pour r´ealiser des essais triaxiaux. La proc´edure d’essais d´etaill´ee est pr´esent´ee dans (Bemer et al., 2008). Diff´erents niveaux de confinement sont n´ecessaires pour estimer un crit`ere de rupture fragile de type Coulomb (Fjaer et al., 1992). Une pression de confinement effective de 12,7 MPa repr´esentative des conditions in situ dans le bassin de Paris (Brosse et al., 2005) a

´et´e retenue comme pression de r´ef´erence pour comparer les r´esistances `a la rupture `a diff´erents degr´es d’alt´eration chimique.

Les comportements `a la rupture observ´es sont typiques des carbonates. Les faibles confi-nements conduisent `a une rupture de type fragile, caract´eris´ee par un pic de contrainte d´eviatorique marqu´e et associ´ee `a une perte totale de la capacit´e de l’´echantillon `a reprendre le chargement axial exerc´e. Pour les confinements plus importants, le pic s’aplanit traduisant un comportement plastique de l’´echantillon avant rupture. Le terme plastique renvoie ici `a un com-portement pr´esentant des d´eformations irr´eversibles sans diminution des propri´et´es ´elastiques.

L’identification du point de rupture devient alors moins directe. A partir d’un certain niveau de confinement, la rupture devient ductile et l’on n’observe plus de maximum de contrainte d´eviatorique, l’´echantillon conservant malgr´e son endommagement une certaine capacit´e `a re-prendre le chargement axial exerc´e. Le seuil de pression de confinement, qui distingue deux

´etats de rupture, est appel´e la pression de transition.

0 25 50 75

Figure 1.14 – Donn´ees `a la rupture des ´echantillons intacts et alt´er´es (Bemer et al., 2008) (chiffre entre parenth`ese = nombre de cycles de traitement acide subis)

Les param`etres g´eom´ecaniques choisis pour ´etudier les effets de l’alt´eration chimique sont : les modules ´elastiques drain´es (module d’incompressibilit´e drain´eKo et module de cisaillement G) et le point de rupture dans le plan p<sup>′</sup>-q, o`u p^′ est la contrainte moyenne effective de Terzaghi et q la contrainte d´eviatorique pour un niveau de confinement donn´e. Les modules ´elastiques drain´es sont mesur´es au cours d’une phase de d´echargement, ce qui est repr´esentatif de la phase d’injection.

Les ´echantillons alt´er´es ont globalement des r´esistances `a la rupture inf´erieures `a celles des

´echantillons intacts (cf. Figure 1.14). Les r´esultats obtenus montrent un abaissement de la pression de transition sous l’effet de l’alt´eration chimique (Bemer et al., 2008).

Les modules ´elastiques drain´es mesur´es sur les ´echantillons intacts et alt´er´es sont report´es en fonction de la porosit´e sur la figure 1.15. Dans le cas des ´echantillons alt´er´es, on consid`ere la valeur de porosit´e finale obtenue apr`es les cycles de traitement par acide retard. Les

mo-dules ´elastiques drain´es des ´echantillons intacts sont sup´erieurs `a ceux des ´echantillons alt´er´es.

Les effets de l’alt´eration chimique sur la raideur semblent plus marqu´es pour le calcaire du Comblanchien que pour le calcaire de Lavoux.

10 15 20 25

Figure 1.15 – Modules ´elastiques drain´es des ´echantillons intacts et alt´er´es (Bemer et Lombard, 2009)

Une roche de porosit´e donn´ee est g´en´eralement plus r´esistante et plus raide qu’une roche de mˆeme nature et de porosit´e plus ´elev´ee. La diminution de r´esistance observ´ee sous l’effet de l’alt´eration chimique provient donc d’une part de ces tendances naturelles et d’autre part de la d´egradation due `a l’effet chimique. Le point cl´e est de d´eterminer si l’affaiblissement dˆu `a l’effet chimique joue un rˆole plus important que l’effet d’augmentation de la porosit´e dans la chute globale de la r´esistance.

0 10 20 30 40 50

Figure 1.16 – Tendance naturelle pour les modules ´elastiques drain´es du carbonate (Bemer et Lombard, 2009)

Les mod`eles empiriques propos´es par (Bemer et al., 2004) relient les propri´et´es ´elastiques et de rupture des carbonates `a la seule valeur de porosit´e. Les incertitudes associ´ees sont natu-rellement relativement importantes, mais ces expressions permettent d’obtenir facilement des ordres de grandeur des propri´et´es recherch´ees. Ce mod`ele montre que les modules ´elastiques drain´es des ´echantillons alt´er´es de calcaire du Comblanchien sortent de la tendance naturelle

(cf. Figure 1.16). Par contre, la diminution des modules ´elastiques drain´es du calcaire de La-voux Jaune reste insuffisante pour sortir de l’intervalle pr´evu par le mod`ele. On ne peut donc pas mettre clairement en ´evidence l’importance de la d´egradation due `a l’effet chimique pour ce type de roche. La diff´erence de comportement entre les calcaires de Lavoux et du Comblan-chien pourrait ˆetre due au fait qu’`a la diff´erence du calcaire de ComblanComblan-chien, le calcaire de Lavoux Jaune est un calcaire quasiment pur. Leurs microstructures sont ´egalement diff´erentes.

Des r´esultats compl´ementaires sur diff´erents types de roche sont indispensables pour pouvoir confirmer et interpr´eter cette tendance.

1.3.2.2.2 Effet sur les roches couverture

Cette partie de l’´etude portait sur des ´echantillons d’un calcaire compact provenant de la zone transition entre le r´eservoir et la couverture du site de Charmottes. Quatre ´echantillons intacts et deux ´echantillons alt´er´es par 6 cycles de traitement acide (109-2-1 dV et 109-2-1 bV) ont ´et´e pr´epar´es pour des essais triaxiaux. Du fait de la faible perm´eabilit´e des ´echantillons de la zone de transition et des longs temps de diffusion associ´es, les diff´erentes phases de charge-ment de l’essai triaxial sont susceptibles d’induire des surpressions interstitielles `a l’int´erieur de l’´echantillon. Les conditions de drainage ont ´et´e modifi´ees pour obtenir un encadrement des ´evolutions de pression au sein de l’´echantillon : la pression de pore est contrˆol´ee d’un seul cˆot´e de l’´echantillon, l’autre cˆot´e ´etant maintenu en condition non drain´ee. La pression de pore moyenne est alors calcul´ee `a partir des donn´ees des capteurs de pression de ligne en amont et en aval de l’´echantillon, et encadr´ee par ces valeurs afin de d´efinir une barre d’erreur. La proc´edure d’essais est d´etaill´ee dans (Bemer et Lombard, 2009).

0 2 4 6 8

Figure 1.17 – Modules ´elastiques drain´es des ´echantillons intacts et alt´er´es (Bemer et al., 2008) La figure 1.17 reporte les modules ´elastiques drain´es mesur´es en fonction de la porosit´e des

´echantillons intacts et alt´er´es. Dans le cas des ´echantillons alt´er´es, on consid`ere la valeur de porosit´e finale obtenue apr`es les six cycles de traitement `a l’acide retard. Les diff´erents groupes d’´echantillons pr´esentent des modules ´elastiques inf´erieurs aux valeurs classiquement observ´ees

pour des carbonates `a ces niveaux de porosit´e. Cette plus faible raideur est attribu´ee `a leur fraction argileuse. N´eanmoins, si l’on consid`ere les ´echantillons compagnons 2-1 dV et 109-2-1 bV, l’alt´eration chimique semble jouer un rˆole effectif dans la diminution de la raideur des

´echantillons. Des r´esultats compl´ementaires sont indispensables pour confirmer cette tendance.

La figure 1.18 replace dans le plan p^′-q l’ensemble des points de rupture des ´echantillons test´es.

Les barres d’erreur associ´ees `a l’incertitude sur la pression de pore sont report´ees sur les valeurs de la contrainte moyenne effective `a la rupture. La dispersion des r´esultats obtenus, induite par les distances de pr´el`evement, rend leur interpr´etation d´elicate. N´eanmoins, si l’on consid`ere les

´echantillons compagnons 109-2-1 dV et 109-2-1 bV, l’alt´eration chimique ne semble pas avoir d’effets significatifs sur la r´esistance `a la rupture.

0 25 50 75 100

0 50 100 150 200 250

p’ (MPa)

q (MPa)

109−2−1 dV (I) 109−3−2 aV (I) 109−3−2 bV (I) 109−1−1 dV (A) 109−2−1 bV (A)

Figure 1.18 – Points de rupture des diff´erents ´echantillons dans le plan p^′-q (Bemer et Lombard, 2009)