L'eet Purcell

En mécanique quantique, le taux de désexcitation d'un émetteur est donné par la règle d'or de Fermi (Dirac 1927; Fermi et Orear 1950) :

γ = πω 120~

kh1|~p|2ik2ρp( ~rp, ω), (2.7)

où ρp est la densité locale d'états optiques, qu'on nommera EM-LDOS dans la suite (pour

2.3. Plasmonique : augmenter le débit avec une large bande passante 57 dante de l'orientation du dipôle et elle donne une mesure du nombre de canaux de désexcita- tion disponibles à la position de l'émetteur. Pour un dipôle placé dans un milieu diélectrique homogène d'indice de réfraction n, l'EM-LDOS est donnée par ρ0 =

nω2

π2_c3. On peut dénir

la façon dont un environnement modie le taux de désexcitation par rapport à un milieu homogène à partir du rapport des taux de désexcitation. L'amplitude du moment dipolaire kh1|~p|2ik ne dépendant que de l'émetteur, le facteur de modication du taux de désexcita- tion est donné par le rapport des EM-LDOS.

En électrodynamique classique, la puissance totale délivrée par un dipôle électrique ~p à son environnement est donnée par :

P = ω 2Im( ~p

?_{. ~E( ~r}

p)), (2.8)

où ? représente le complexe conjugué et ~E est le champ local produit par le dipôle dans son environnement. Ce champ peut être déduit par la connaissance du tenseur de Green←→G du problème électromagnétique considéré, qui n'est autre que la réponse d'un environnement à un dipôle source de module unité. Ce champ s'écrit alors ~E(~r) =←→G (~r, ~rp, ω) · ~p. Lorsque le

taux de désexcitation d'un émetteur est modié par son environnement, la puissance totale émise est modiée de la même façon. De sorte que le rapport des puissances totales émises d'un environnement à l'autre équivaut au rapport des taux de désexcitation. On en déduit que l'EM-LDOS d'un environnement donné peut s'écrire :

ρp( ~rp, ω) =

6ω

πc2Im( ~up·

←→

G ( ~rp, ~rp, ω) · ~up), (2.9)

où ~up est un vecteur unitaire donnant l'orientation du dipôle. Ainsi, la modication du taux

de désexcitation peut être décrite entièrement par l'électrodynamique classique.

Analysons maintenant les implications de l'équation (2.8) sur un exemple simple. On sup- pose une cavité unidimensionnelle, comprenant un miroir parfait (1) et un miroir (2) trans- mettant une partie de l'énergie (voir gure (2.1)). On suppose la cavité monomode. Un mode étant une solution des équations de Maxwell en l'absence de source, on représentera le mode de la cavité par une onde stationnaire dans un premier temps. D'après l'équation (2.8), en plaçant un dipôle sur un noeud du mode, on inhibe son émission spontanée. A l'inverse, en plaçant le dipôle au niveau d'un ventre du mode, l'émission peut être exaltée, l'amplitude du mode dans la cavité étant supérieure à celle en dehors de la cavité.

En régime stationnaire, le nombre de photons stockés dans la cavité ne dépend que des pertes par transmission et est inversement proportionnel au facteur de transmission T2.

Pour une transmission donnée, la conservation de l'énergie stockée Hstored dans la cavité

s'écrit : Hstored= Vcav 0 2k ~Ek 2 _{= N} photon~ω ∝ 1 T2 , (2.10)

où Vcav est le volume de la cavité et Nphoton est le nombre de photons stockés dans la

cavité. Cette relation de conservation implique qu'en diminuant le volume de la cavité, on augmente l'amplitude du mode, de sorte que l'émission d'un dipôle peut être exaltée grâce au connement du mode. La condition d'existence d'une onde stationnaire limite le volume de la cavité à Vmin = (λ/2n)3, où n est l'indice du milieu diélectrique dans la cavité. Pour

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_ 









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_ 
T₂ Q Fp Fp = 6 π2 Q Vef f , Vef f = Vcav/(λ/2n)3 Vef f Q  103

2.3. Plasmonique : augmenter le débit avec une large bande passante 59 2013) : Fp( ~rp) = 6 π2Re  Q ˜ Vef f  , (2.12)

où Q est la dénition usuelle du facteur de qualité, et ˜Vef f est une quantité complexe dépen-

dant de la position ~rp et de l'orientation ~up du dipôle. A noter toutefois qu'en général, pour

un nano-résonateur, l'ordre de grandeur de | ˜Vef f| est de l'ordre du volume du résonateur.

On peut donc utiliser la formule (2.11) pour donner des ordres de grandeur et des tendances d'évolution du facteur de Purcell d'un type d'antenne à un autre.

Par commodité, on nommera dans ce manuscrit indistinctement "facteur de Purcell" le facteur d'exaltation du taux de désexcitation en présence d'une cavité ou d'une antenne, à une position donnée du dipôle. Ainsi, contrairement à la dénition originale, le dipôle ne sera pas nécessairement placé au maximum du champ. Le facteur de Purcell est calculé rigoureusement à partir du tenseur de Green ←→G de l'environnement électromagnétique complet et d'un ratio d'EM-LDOS par rapport à une situation de référence, via l'équation (2.9).

Pour une cavité diélectrique à facteur de qualité élevé, par exemple une cavité à miroir de Bragg, il est possible d'obtenir de grands facteurs de qualité. Toutefois, le volume minimum d'une telle cavité étant limité par (λ/2n)3_{, le volume eectif ne peut être inférieur à 1.}

De sorte qu'au mieux, le facteur de Purcell maximum d'une telle cavité ne peut dépasser Fp,max =

6

π2Q. En pratique, il est dicile d'obtenir un volume eectif unité avec ce type de

cavité. Ainsi pour avoir une exaltation signicative du taux de désexcitation, un facteur de qualité très élevé est nécessaire (Q & 104_{). Cela impose un émetteur possédant un spectre}

d'émission n, et donc de travailler à température cryogénique.

Pour contourner ce problème, les antennes métalliques sont de bons candidats. Elles sup- portent des modes plasmoniques aux propriétés intéressantes. Dans la partie suivante, nous allons étudier quelques unes de ces propriétés.