Comme nous l’avons vu (cf. B.I.3.3), les essais de relaxation effectués sur les matériaux BI et
BII ont conduit à établir que la relaxation des contraintes augmente au passage du seuil de
cristallisation et à supposer l’implication de la cristallisation sur la relaxation des contraintes sous chargement de relaxation. Regardons maintenant comment la présence de la phase cristalline peut être responsable de l’augmentation de la relaxation du caoutchouc naturel chargé de silice.
Pour établir l’effet de la cristallisation sur l’adoucissement de la contrainte en relaxation d’une part et pour isoler son effet de celui des charges de renfort d’autre part, nous étudions, dans un premier temps, le comportement du caoutchouc naturel non chargé NRPG en relaxation sous
déformation imposée, Figure B.84.
L’essai de relaxation est mené d’abord avant cristallisation (cf. Figure B.6) à une élongation imposée (λ=3,5) ensuite après cristallisation à (λ=5,5). Nous comparons les taux de relaxation de contraintes (K1 / K1max) enregistrées pour ces deux élongations.
Figure B.84 – Relaxation du caoutchouc naturel non chargé NRPG avant cristallisation (λ=3,5) et après cristallisation (λ=5,5). Amplification du taux de relaxation de la contrainte après cristallisation
du caoutchouc naturel
Cette courbe montre clairement l’effet de la cristallisation sur l’adoucissement de la contrainte en relaxation. Paradoxalement, le taux de relaxation s’accroît lorsque le taux de la phase cristalline induite par la déformation augmente.
En effet, le développement de la phase cristalline implique l’augmentation de la rigidité, il devrait, dans ce cas, participer plutôt à la diminution du taux de relaxation. Ce résultat est singulier dans le sens où nous aurions pu penser que l’interface entre les cristallites et la phase amorphe étant supposée parfaite, l’apport des cristallites pourrait participer à la diminution de la relaxation puisque la contrainte est plus élevée.
Il semble donc que l’apport de la phase cristalline est à la fois renforçant du matériau en chargement monotone et à la fois adoucissant en chargement de relaxation.
Cet effet est en accord avec les essais menés par [Gent1998]. Des lanières de caoutchouc naturel sont d’abord étirées à différents taux de déformation (25%, 100%, et 200%). Ensuite, le dispositif d’étirement est plongé dans un bain d’éthylène-glycol à -25°C pour accentuer l’effet de la cristallisation. Le dispositif est muni d’une cellule de charge pour la mesure de la relaxation de la contrainte. Les mesures du taux de cristallisation sont obtenues grâce au suivi du rétrécissement du volume mesuré par dilatomètre. La vitesse de cristallisation est corrélée à l’inverse du temps caractéristique t ½ pour lequel la moitié du rétrécissement final du volume est atteinte. Ces essais Figure B.85, Figure B.86 montrent que :
- plus la contrainte est élevée, plus la relaxation de la contrainte est grande ;
Figure B.85 – Suivi du rétrécissement à –25 °C en fonction du temps à 0% de déformation, le temps de cristallisation correspond
au point d’inflexion de la courbe [Gent1998]
Figure B.86 – Relaxation de la contrainte à –25 °C en fonction du temps de maintien, les flèches indiquent les temps t ½ de cristallisation
Ensuite, pour confirmer ces observations expérimentales, nous avons traité ce problème de manière numérique (cf. Annexe An-IV). Cela consiste à simuler des essais de relaxation sur deux types de géométrie. Dans chacune de ces géométries, les deux phases (amorphe et cristalline) sont représentées par une phase molle et une phase rigide. Le traitement du composite consiste à considérer la partie molle viscoélastique et la partie rigide hyperélastique. Le traitement fait varier le pourcentage de la phase rigide d’une part, puis la « rigidité » de la partie rigide d’autre part. Le dépouillement des résultats concerne l’adoucissement de la contrainte globale dans le composite, dans la phase amorphe et dans la phase cristalline. Il est en accord avec nos interprétations impliquant la participation de la phase cristalline dans l’amplification du taux de relaxation. Grâce à la simulation numérique, nous pouvons aller plus loin en attribuant l’amplification de la relaxation de la contrainte à la non linéarité de la courbe de chargement avant relaxation impliquant l’augmentation de la contrainte en fin de mise en charge. Le caractère non linéaire étant en lien direct avec l’apparition de la cristallisation.
Notons que la relaxation au sein du SBR (matériau non cristallisable) chargé de silice ne dépend pas de l’élongation imposée (cf. Figure B.27). Ce caractère linéaire de la viscoélasticité semble provenir du caractère linéaire du comportement du SBR chargé de silice aux grandes déformations (cf. Figure B.25) c’est-à-dire, au-dessus de l’élongation 2, la première courbe de chargement est quasi linéaire).
Nous pourrons ainsi confirmer le mécanisme Figure B.81, décrivant la participation de la phase cristalline dans l’adoucissement des contraintes : la chute de la contrainte globale par relaxation conduit à la chute de la contrainte dans la phase cristalline, la déformation se voit ainsi diminuée dans cette phase et engendre une amplification de la déformation dans la phase encore amorphe pour maintenir l’équilibre. Ce qui montre d’une part, que le taux de cristallisation est amené à augmenter après un maintien sous déformation, et d’autre part permet de confirmer que l’amplification de la déformation peut également engendrer un éventuel endommagement à l’interface charges / matrice.
Cet endommagement pourrait être vraisemblablement à l’origine de l’augmentation du taux de relaxation du matériau BI qui voit son taux de relaxation rejoindre celui du matériau BII