II. Techniques expérimentales
II.6. e.ii Influence des paramètres d’entrée de la simulation
La Figure II-26 illustre les spectres obtenus pour un atome de krypton entouré d’uranium et un atome de krypton entouré d’oxygène (distance Kr-U = 0,34 nm et Kr-O = 0,45 nm), comparés au spectre expérimental obtenu pour un échantillon implanté à 1 % at. Kr/at. UO2 puis recuit à 600°C pendant 12 h :
0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 1,2 1,4 1,6 1,8 14315 14320 14325 14330 14335 14340 14345 14350 Energie (eV) µ(E) no rm alisé e Kr-O = 0,45 nm Kr-U = 0,34 nm 600°C 12 h
Figure II-26 : Spectres XANES simulés pour différents environnements d’un atome Kr, comparés au spectre expérimental d’un échantillon implanté à 1 % at. Kr/at. UO2 puis recuit à
L’environnement joue beaucoup sur le spectre XANES obtenu. Lorsque l’atome de krypton est entouré d’uranium, la raie blanche est peu intense et on observe un épaulement marqué. Lorsque l’atome de krypton est entouré d’oxygène, la raie blanche est plus intense contrairement à l’épaulement.
La Figure II-27 illustre les spectres simulés pour plusieurs diamètres d’agrégats (avec Kr-Kr = 0,357 nm) : 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 1,2 1,4 1,6 1,8 2,0 14315 14320 14325 14330 14335 14340 14345 14350 Energie (eV) µ(E) no rma li s é e Molécule 2,02 nm Molécule 1,43 nm Molécule 1,01 nm Recuit 1400°C 4 h
Figure II-27 : Spectres XANES obtenus pour les diamètres d’agrégats 1,01 nm (2 sphères), 1,43 nm (4 sphères) et 2,02 nm (8 sphères)
Augmenter le diamètre d’un agrégat a pour effet d’intensifier la raie blanche et également l’épaulement. Aucun déplacement de la raie blanche ou de l’épaulement n’est observé.
La simulation de spectre expérimental consiste donc à affiner les paramètres que sont le diamètre d’agrégat, le paramètre de maille (distance Kr-Kr) et l’environnement (distance Kr-U ou Kr-O) et à déterminer la bonne proportion des différentes contributions des éléments afin de reproduire au mieux le spectre expérimental.
II.7. Conclusion
Dans cette étude du comportement des gaz de fission dans l’UO2, la démarche consiste à mettre en œuvre des expériences à effets séparés basées sur un couplage entre implantations et/ou irradiations aux ions avec des caractérisations fines sur Grands Instruments.
Les implantations/irradiations sont réalisées sur trois dispositifs différents : l’IPN de Lyon, la plateforme JANNuS d’Orsay et l’InESS de Strasbourg. Ces trois dispositifs nous permettent d’effectuer des implantations/irradiations de différents ions dans des gammes d’énergie et de fluence variant sur plusieurs ordres de grandeur. Une étude paramétrique conséquente est donc mise en œuvre dans cette thèse afin d’apporter de nouveaux éléments de compréhension de trois mécanismes : la diffusion, la nucléation et le grossissement de bulles.
Les différentes techniques de caractérisations employées nécessitent des équipements spécifiques, spécialement adaptés à l’étude des mécanismes abordés dans ce travail. Le dispositif PIAGARA du CENBG, dédié à l’étude des gaz rares à l’état de trace (107 à 1012 atomes) jusqu’à 1350°C sous ultra-vide (1,3.10-7 Pa), est utilisé afin de caractériser les isothermes de relâchement et de déterminer des coefficients de diffusion des gaz dans l’UO2. Le couplage entre implantations/irradiations et MET possible sur la plateforme JANNuS d’Orsay permet le suivi in situ de l’évolution de populations de bulles ou cavités sous irradiation et en température. Notre étude des mécanismes de nucléation est réalisée à l’aide d’expériences sur ce dispositif. Enfin, les caractérisations MET menées à Cadarache ou au CP2M nous donnent des informations sur le mécanisme de grossissement des bulles par l’étude de l’influence de nombreux paramètres (concentration en gaz, concentration en défauts, microstructure, teneur en impuretés…) sur les populations de bulles obtenues après recuits. En parallèle, la SAX réalisée à l’ESRF nous apporte des informations sur l’environnement local du krypton et permet d’accéder à une description fine des bulles de gaz rares.
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