Description des dispositifs utilisés pour les

implantations/irradiations de xénon et de krypton dans le

dioxyde d’uranium

Afin de simuler la création de gaz de fission dans le combustible, on a recours à l’implantation ionique. Cette méthode consiste à introduire dans l’échantillon des atomes qui génèrent sur leur passage des défauts. Les profils obtenus sont illustrés par la Figure II-1 :

Rp : pic d'implantation Défauts Atomes Surface Implantati on

Figure II-1 : Description des profils d’implantation d’atomes et de défauts dans un échantillon

Les concentrations en atomes et en défauts sont liées et dépendent de la fluence choisie. De manière générale, on peut constater que quelque soit l’implantation utilisée, le pic des défauts induits se trouve toujours en amont de celui du pic d’implantation des atomes. Un autre paramètre est l’énergie d’implantation qui permet de faire varier Rp, profondeur du pic d’implantation des atomes et de modifier la proportion entre perte d’énergie électronique et perte d’énergie nucléaire.

Nous avons utilisé trois dispositifs pour la réalisation des implantations et irradiations :

 L’implanteur IMIO 400 (IMplanteur IOnique 400 kV) de l’IPN de Lyon ;

 La plateforme JANNuS d’Orsay, composée de l’implanteur IRMA (Implanteur pour la Recherche en Métallurgie et en Astrophysique) et de l’accélérateur ARAMIS (Accélérateur pour la Recherche en Astrophysique, Microanalyse et Implantation dans les Solides) couplés avec un MET ;

L’implanteur IMIO 400 de l’IPNL [IMIO 400 2011] a été utilisé pour les implantations à basse énergie (< 400 keV). Il est équipé d’une source de type Bernas Nier permettant l’utilisation d’espèces gazeuses, liquides ou solides. La quasi-totalité des éléments de la classification périodique peuvent être implantés. Les éléments chimiques à implanter sont introduits à l’état vapeur dans le plasma régnant dans la source. Les atomes ou molécules sont ensuite ionisés (dans notre étude, Xe²⁺ et Kr⁺) par impact électronique dans la décharge entretenue entre l’anode et la cathode chaude qui émet des électrons par effet thermoélectronique. Après une pré-accélération de 30 kV, les isotopes sont triés par un aimant électromagnétique d’analyse. Cet aimant permet de faire le tri en masse de tous les ions positifs issus de la source, et en particulier de faire une sélection isotopique. A la sortie de l’aimant, le faisceau d’ions triés, de taille minimale 2 mm, subit une accélération dans un champ électrique permettant d’atteindre une énergie comprise entre 60 et 400 keV pour les ions monochargés, soit une tension comprise entre 60 et 400 kV. La surface implantée est ensuite ajustée grâce à un balayage horizontal et vertical.

Les implantations haute énergie (4 MeV) ont été réalisées sur l’accélérateur 4 MV de l’InESS de Strasbourg. Cet accélérateur est du type Van de Graaff simple étage et est équipé d’une source de type HF permettant de produire des ions positifs par ionisation d’un gaz. Il permet de réaliser des irradiations aux ions mais également des caractérisations par faisceau d’ions. L’accélérateur fournit des ions positifs (dans notre étude, Kr+

) par ionisation du gaz. Le faisceau d’ions, de l’ordre du mm, est directement injecté dans le tube accélérateur de tension comprise entre 1 et 4 MV. Comme sur IMIO 400 à l’IPNL, la surface implantée est ajustée grâce à un balayage électrostatique en horizontal et en vertical.

Les implantations réalisées soit à l’IPNL, soit à l’InESS, ont été réalisées en utilisant un porte-échantillon refroidi à l’aide d’une circulation d’eau froide. En effet, une implantation haute énergie durant une longue période peut entraîner un échauffement (Annexe III) de l’échantillon non négligeable et ainsi avoir des effets sur sa microstructure. La mise en place d’un refroidissement permet de limiter l’échauffement amené par le faisceau d’implantation, la température de l’échantillon n’excédant alors pas les 100°C.

L’étude de la nucléation a été réalisée à l’aide d’implantations et/ou d’irradiations en ligne avec des caractérisations MET (Figure II-2) sur la plateforme JANNuS d’Orsay, couplage entre un implanteur (IRMA), un accélérateur (ARAMIS) et un MET.

Figure II-2 : Schéma de la plate-forme JANNuS d’Orsay [JANNuS Orsay 2011]

L’implanteur IRMA [Chaumont et al. 1981], [Ruault et al. 1983], [JANNuS Orsay 2011] permet d’accélérer 80 éléments différents, sous forme de gaz, de vapeur ou de composé volatil, sous une tension comprise entre 5 et 180 kV. Les ions extraits à l’aide de la source de type Bernas-Nier subissent deux accélérations ; une première accélération est réalisée sous une différence de potentiel comprise entre 5 et 30 kV. Ensuite, les ions, préalablement sélectionnés en masse à l’aide d’un aimant sont accélérés une deuxième fois sous une différence de potentiel comprise entre 0 et 150 kV. L’énergie atteinte varie entre 5 et 150 keV pour les ions monochargés et peut atteindre 540 keV pour les ions triplement chargés (dans notre étude, Xe³⁺ d’énergie 390 keV). Le faisceau extrait est focalisé à l’aide d’un triplet quadripolaire électrostatique et, afin de réaliser une implantation homogène, le faisceau est balayé en horizontal et en vertical sur la cible grâce à un système de plaques électrostatiques. L’accélérateur d’ions ARAMIS [Cottereau et al. 1989] est utilisé pour des irradiations et des implantations de plus haute énergie (de quelques centaines de keV à quelques MeV). C’est un accélérateur électrostatique d’une tension maximale de 2 MV. Les deux sources disponibles pour la production des ions permettent de travailler selon deux modes :

 Le mode Van de Graaff : le faisceau d’ions positifs est produit par ionisation d’un gaz à l’aide d’une source de type Penning située dans la partie centrale de l’accélérateur. Il est ensuite directement injecté dans le tube accélérateur de haute énergie. Ce mode est essentiellement utilisé pour produire des ions H et He pour des irradiations ou des caractérisations par faisceaux d’ions.

 Le mode Tandem : Une source de type Middleton fournit des ions négatifs par pulvérisation sous bombardement d’ions césium d’une cathode contenant l’élément à accélérer. Les ions négatifs obtenus sont injectés dans l’accélérateur à une énergie de 150 keV. Les ions sont focalisés dans la partie centrale où se trouve un tube éplucheur maintenu sous une faible pression d’azote. Les ions négatifs, par collisions atomiques

avec le gaz perdent plusieurs électrons et sortent chargés positivement (dans notre étude, Au²⁺). Ils subissent ensuite une deuxième accélération sous une tension maximale de 1,8 MV dans le tube haute énergie. C’est ce mode qui a été utilisé durant la thèse pour réaliser des irradiations haute énergie suivies de caractérisations MET. Ce mode est surtout utilisé pour les implantations ou irradiations de haute énergie ainsi que pour des caractérisations ERDA (Elastic Recoil Detection Analysis) avec des ions lourds.

Quel que soit le mode utilisé, le faisceau est focalisé par un triplet quadripolaire puis centré à l’aide de plaques électrostatiques. Les ions subissent ensuite une déflexion magnétique qui permet de les aiguiller vers la ligne d’analyse ou d’irradiation, tout en les triant selon leur état de charge. La gamme d’énergies disponibles s’étend de quelques centaines de keV à plus de 10 MeV.

Durant les implantations/irradiations, l’échantillon est placé dans le porte-objet du MET. Un angle d’incidence peut être choisi par l’expérimentateur. Pour cela, il suffit de tilter le porte-objet. Dans notre cas, l’échantillon a été placé perpendiculairement par rapport au faisceau d’implantation/irradiation, soit un angle de -68° au niveau du porte-objet, afin de minimiser l’effet de pulvérisation.