1.3 Données et schémas de désintégration
2.1.3 Géométrie de mesure
Lors de la mesure d’une source radioactive par spectrométrie de photons, il est important de définir au mieux la géométrie de mesure. Une géométrie de référence, conventionnellement adoptée, au LNE-LNHB pour les étalonnages en rendement est la « source ponctuelle », il s’agit d’une goutte de solution radioactive séchée et déposée entre deux films minces de Mylarr. Le
tout est inséré dans une bague en plastique permettant sa manipulation. Elle est placée à une grande distance du détecteur par rapport à la taille de la goutte radioactive, typiquement une dizaine de centimètres. De cette façon, la source peut être considérée comme ponctuelle et cela limite le phénomène des coïncidences vraies. Mais il arrive que la source mesurée ne puisse plus être considérée comme ponctuelle, ce qui est le cas pour les dosimètres. Un facteur de correction prenant en compte l’absorption dans la source, la variation de l’angle solide de détection ainsi que le changement d’autres paramètres doit alors être déterminé afin de tenir compte du changement des conditions de mesures par rapport aux conditions d’étalonnage. Cette correction est d’autant plus importante que l’énergie des photons est faible ; elle sera détaillée dans la section 5.1.
2.2
Étalonnage
L’étalonnage du détecteur est une étape fondamentale pour les mesures par spectrométrie de photons [23], [22] et [17]. Celle-ci n’étant pas une méthode primaire de mesure de la radioactivité,
l’utilisation de sources étalons est requise pour étalonner le détecteur en énergie, en résolution et en rendement. Le paramètre important en spectrométrie de photons est le pic d’absorption totale (full-energy peak ou FEP) qui résulte du dépôt de toute l’énergie du photon incident dans le volume actif du détecteur. La position et la surface du pic permettent de déterminer l’énergie incidente, et donc d’identifier le radionucléide, et de quantifier son niveau de radioactivité. En effet, la surface de ce pic est proportionnelle au nombre de photons émis par la source, au rendement du détecteur et à la durée d’acquisition du spectre :
NP = A I(E) ε(E) t Y
i
Ci (2.1)
Où A est l’activité de la source, I(E) l’intensité d’émission de la raie d’énergie E, ε(E) le rendement du détecteur à l’énergie E, t la durée d’acquisition etQ
iCi le produit de l’ensemble
des facteurs de correction. Si l’activité de la source mesurée est connue, c’est à dire mesurée par une méthode primaire, et que le rendement du détecteur est connu, il est possible d’utiliser la même formule pour déterminer les intensités d’émission du radionucléide présent dans la source radioactive mesurée. À partir de la surface du pic d’absorption totale NP et en connais-
sant le rendement du détecteur, il est possible également de déterminer l’activité d’une source radioactive.
2.2.1
Sources étalons
Pour l’étalonnage, il convient d’utiliser des sources étalons les plus pures possibles où un seul radionucléide est présent. Les radionucléides sont choisis en fonction de la gamme d’énergie d’utilisation du détecteur et selon les connaissances de leurs données de décroissance. C’est- à dire avec la plus faible incertitude possible sur les intensités d’émissions des photons et la période. Au LNHB, l’activité des sources étalons est déterminée par des méthodes primaires (sans étalon) et un certificat d’étalonnage mentionnant le radionucléide et son activité à la date de référence atteste de cette traçabilité (voir annexe). Parmi les radionucléides couramment utilisés, se trouvent 22Na, 57Co, 59Fe,60Co, 88Y, 109
Cd, 131I, 133Ba, 137Cs,152Eu,241Am.
2.2.2
Étalonnage en énergie
Comme nous l’avons vu dans le paragraphe 2.1.2, les impulsions provoquées par l’interaction des photons dans le détecteur sont stockées dans des canaux par le système électronique. À partir de l’énergie des photons des radionucléides utilisés lors de l’étalonnage, il est possible de faire correspondre un numéro de canal à une énergie donnée. Ainsi on obtient la courbe d’étalonnage en énergie par la relation polynomiale suivante :
E(keV ) = E0+ G1C+ G2C2+ G3C3+ ... (2.2)
Où C est le numéro de canal, E0 est l’énergie au canal 0 et Gi est le gain de conversion
canal-énergie. Dans la majorité des cas, un ajustement linéaire est suffisant. L’étalonnage en énergie dépend directement de l’estimation de la position du centroïde du pic.
2.2.3
Étalonnage en résolution
Comme il a été expliqué dans le paragraphe 2.1.1, pour une même énergie incidente, le nombre de paires électrons-trous créées lors de l’interaction d’un photon dans le détecteur n’est pas constant et lors de la migration des charges vers les électrodes, elles peuvent se recombiner ou en produire de nouvelles. De ce fait, le pic induit par un faisceau de photons mono-énergétiques ne correspondra pas à une fonction de Dirac sur le spectre en énergie mais il aura une certaine largeur s’apparentant à une fonction de Gauss ou de Voigt (voir paragraphe 2.4.2). De plus, le bruit de fond de la chaîne électronique contribue également à la largeur du pic. La résolution en énergie, ou largeur à mi-hauteur (FWHM en anglais), est généralement approximée par la relation suivante :
WT2 = WP2 + WC2 + WE2 (2.3)
Le premier terme W2
P correspond à la fluctuation du nombre de porteurs de charges créés
dans le détecteur :
WP2 = 2, 3552F E (2.4)
Où est l’énergie moyenne pour créer une paire électron-trou (2,96 eV pour le Ge), E est l’énergie du photon incident et F le facteur de Fano. La présence de de dernier s’explique par le fait que la statistique de création de paires n’obéit pas exactement à une loi de Poisson, où les événements sont indépendants les uns des autres. Le facteur de Fano [34] , [35] et [36] est le rapport de la variance observée du nombre de paires créées sur la variance suivant la loi de Poisson. Ce facteur est très difficile à calculer théoriquement car il dépend de la qualité du cristal de détection, il est en général mesuré. Il est typiquement de 0,1 pour le germanium et le silicium.
Le deuxième terme de l’équation 2.3, W2
C, correspond à la statistique de collection de charges
et il est admis qu’il varie en fonction du carré de l’énergie du photon incident. Le dernier terme de l’équation, W2
E, correspond au bruit électronique, qui est indépendant de
l’énergie du photon incident. On obtient alors l’équation suivante :
F W HM = WT2 = a E2+ b E + c (2.5)
Où a, b et c sont des constantes. La résolution d’un détecteur varie donc quadratiquement en fonction de l’énergie. Comme dans le cas de l’étalonnage en énergie, pour étalonner le détecteur en résolution, les émissions γ de radionucléides étalons sont utilisés. L’ajustement de celles-ci étant des fonctions de Gauss, la largeur à mi-hauteur est directement proportionnelle à l’écart- type σ :
F W HM ≈2, 355 σ (2.6)
La figure 2.6 présente un exemple de l’étalonnage en résolution d’un spectromètre. Le graphe représente l’évolution du carré de l’écart-type de la gaussienne en fonction de l’énergie ; ainsi sa variation est quasiment linéaire. La pente de cette droite permet de déduire le facteur de Fano caractéristique de ce détecteur, en utilisant l’énergie moyenne de création de paires =2,96 eV pour le germanium à 77 K.
Figure 2.6 – Carré de l’écart-type de la gaussienne en fonction de l’énergie
2.2.4
Étalonnage en rendement
Le rendement d’absorption totale du détecteur est un paramètre critique pour la mesure de radioactivité ou d’intensités d’émission de photons. Sa valeur dépend fortement de l’angle solide de la géométrie de mesure ainsi que des phénomènes physiques, interactions électron et rayonnement-matière, à l’œuvre dans le détecteur. Le rendement d’absorption totale du détecteur est défini par le rapport entre le nombre de photons déposant toute leur énergie dans le détecteur et le nombre total de photons émis par la source sur 4π sr. Autrement dit, le produit de la probabilité que le photon soit émis dans la direction du détecteur (εG) par la probabilité
qu’il soit détecté par celui-ci (εI) :
ε = εGεI = Ω
4πεI (2.7)
Où Ω est l’angle solide de détection. Le rendement d’absorption totale peut être séparé en deux composantes : εI qui est le rendement intrinsèque du détecteur et εG le rendement
géométrique. Si ce dernier peut être aisément déterminé par calcul, dans le cas d’une source ponctuelle, puisqu’il est possible de définir précisément les paramètres géométriques dans les conditions d’étalonnage, le rendement intrinsèque est plus complexe à déterminer théorique- ment. Effectivement, il requiert les caractéristiques du cristal de germanium comme son volume actif (zone de déplétion du semi-conducteur), son épaisseur des zones mortes, etc. Ainsi que la prise en compte de l’ensemble des interactions.
Rendement expérimental
L’approche traditionnelle est l’utilisation de sources radioactives étalons dont l’activité est certifiée à une date de référence indiquée (voir paragraphe 2.2.1). Pour une géométrie de réfé- rence donnée, le rendement du détecteur pour l’énergie E de l’émission est défini par la relation
suivante : ε(E) = NP A I(E) t Y i Ci (2.8)
Ainsi, grâce à l’utilisation de nombreux radionucléides différents dans les mêmes conditions de mesure, il est possible d’avoir un ensemble de valeurs discrètes du rendement. Le rendement de détection est alors déterminé. Pour cela, une fonction mathématique est ajustée avec le logiciel ACORES [37] développé au LNHB pour permettre un tel ajustement grâce à deux types de fonctions mathématiques polynomiales « Apolog » et « Apocope » :
Apolog : log (ε) = Xn k=1 ak log (E)k−1 (2.9) Apocope : log (ε) = Xn k=1 ak 1 E k−1 (2.10) L’ajustement des fonctions s’effectue par la méthode du χ2. L’utilisation d’un polynôme
de faible degré est recommandé, pour éviter des oscillations dans la fonction d’ajustement ne correspondant à aucune réalité physique. La figure 2.7 présente un exemple d’ajustement avec une fonction Apolog. La forme de la courbe est influencée par l’interaction des photons dans le détecteur. En basse énergie, l’absorption dans les matériaux de la fenêtre et la zone morte du cristal ont une forte influence sur la forme de la courbe de rendement. Ensuite la courbe passe par un maximum, qui correspond au maximum d’absorption des photons, puis diminue à nouveau vers les hautes énergies du fait de la diminution de l’absorption des photons dans le cristal.
Figure 2.7 – Exemple d’un ajustement d’une fonction Apolog à des points expérimentaux du rendement
Rendement théorique
Le rendement d’absorption totale est également défini par :
ε(E) = Ω
4π εI(E) (2.11)
L’angle solide peut être calculé facilement à partir du moment où le diamètre du détecteur est connu, généralement indiqué par son fabricant. Le rendement intrinsèque peut être déterminé soit de manière analytique, soit par l’utilisation d’outil de transport de particules par méthode Monte Carlo, comme GEANT4 ou PENELOPE. Pour calculer le rendement à l’aide d’une expression analytique, il convient de tenir compte des atténuations durant le parcours des photons entre la source et le détecteur (dans l’air, la fenêtre d’entrée, la zone morte, ...), l’absorption dans le volume actif, la probabilité d’échappement des rayons XK du germanium ainsi que de tous les autres événements ne conduisant pas à un dépôt complet de l’énergie du photon incident (échappement du photoélectron de la zone active, effet Compton, ...). Dans le cas d’un détecteur plan, le rendement intrinsèque peut s’exprimer ainsi [23] :
εI = e −P i µ ρ(i) ρiei(1 − e− µ ρ(Ge) ρGeeGe) C eCc (2.12)
Le premier terme représente l’atténuation dans le matériau i de coefficient d’atténuation
µ
ρ(i), de masse volumique ρi et d’épaisseur ei. Le second terme est l’absorption dans le détecteur, Ce est un facteur de correction pour les échappements des rayons XK du germanium et Cc un
facteur de correction pour tenir compte des autres événements ne conduisant pas au dépôt total de l’énergie par le photon dans le détecteur, qui ne peut être déterminé qu’expérimentalement.
Rendement total
Le rendement total εT d’un détecteur est défini comme le rapport du nombre d’événements
enregistrés sur l’ensemble du spectre par le nombre total de photons émis par la source à l’énergie E. Il représente donc la probabilité de déposer tout ou partie de l’énergie incidente dans le détecteur. Le rendement total tient compte des interactions en dehors du détecteur (support de source, blindage, etc.) et des diffusions ; il est donc plus élevé que le rendement d’absorption totale. Pour le déterminer expérimentalement, il est préférable d’utiliser des radionucléides monoénergétiques, comme le 137Cs. Une autre méthode consiste à le calculer par simulation
Monte Carlo.
Remarque : Par défaut, le rendement d’absorption totale sera désigné par rendement dans
la suite du mémoire.
2.3
Facteurs de correction
Lors de la mesure de l’activité d’une source, d’intensités d’émission ou même lors de l’éta- lonnage en rendement, différents facteurs de correction [38] doivent être pris en compte et déterminés le plus rigoureusement possible afin d’obtenir des résultats fiables. Pour un même radionucléide, certains de ces facteurs sont indépendants de l’énergie tandis que d’autres ont des valeurs différentes suivant l’énergie des photons émis par la source.