5.3 Coefficients de fluorescence
5.3.4 Cas des dosimètres rhodium
Les dosimètres rhodium utilisés par le LDCI pour la dosimétrie en réacteur sont des disques, de 8 mm de diamètre et 50 µm d’épaisseur environ. Cette géométrie de source est ainsi reprise dans la simulation sur GEANT4 et la démarche suivie pour le niobium a été adaptée au cas des dosimètres rhodium. De même, le fichier CASCADE est généré à partir du code PenNuc et d’un fichier regroupant les données nucléaires spécifiques au radionucléide. La simulation GEANT4 fait appel ensuite au fichier CASCADE, qui contient les informations sur les particules primaires de chaque simulation. À notre connaissance, il n’existe aucune étude sur l’influence éventuelle d’impuretés dans les dosimètres rhodium. Une récente mesure en spectrométrie γ a cependant mis en évidence la présence de 192Ir et de 194Ir dans les dosimètres rhodium. L’ensemble des
radionucléides pouvant être formés lors de l’irradiation et pouvant être encore présents lors des mesures a été étudié comme dans le cas des dosimètres niobium, pour vérifier l’éventuelle activation de radioisotopes tels que185W. Les dosimètres rhodium provenant du lot utilisé ont
une pureté très élevée (99,997 %) avec seulement deux impuretés, le palladium et l’iridium. Aucun isotope radioactif du palladium potentiellement activé n’a été observé par spectrométrie
γ; il n’en existe pas qui émettent uniquement des électrons et les autres isotopes du rhodium
ont une durée de vie très courte devant celle de 103mRh. Finalement, seuls 192Ir et 194Ir sont
donc présents lors des mesures et peuvent perturber celles-ci. L’auto-fluorescence induite par
103m
Rh doit être également examinée. Fichiers PenNuc
Les deux radioisotopes de l’iridium, 192Iret194Irfont partie de la table des données recom-
mandées, un fichier PenNuc est donc disponible, mais ce n’est pas le cas de 103mRh. Le fichier
pour ce dernier radionucléide a donc été écrit à la main en prenant comme modèle celui de
93m
Nb, et à partir des données ENSDF et du calcul des coefficients de conversion effectué avec
le code BrIcc. Le fichier préparé pour 103m
Rh est présenté dans la figure 5.19.
Résultats GEANT4
Comme dans le cas des dosimètres niobium, les coefficients ont été calculés à partir du spectre obtenu par la simulation de nombreuses désintégrations radioactives. Le tableau 5.9 présente l’ensemble des coefficients calculés dans le cas des dosimètres rhodium ainsi que leurs incertitudes, les résultats retenus pour les deux radioisotopes de l’iridium sont indiqués dans le tableau 5.10. Les valeurs des coefficients de fluorescence sont assez élevées, comparées à celles qui ont été calculées pour 93m
Nb. Une forte activité par rapport à celle de 103mRh n’est donc
pas nécessaire pour induire une correction de fluorescence notable. Jusqu’à présent, 192Ir et 194Irn’ont jamais fait l’objet de mesure d’activité ; il n’est donc pas possible d’avoir un aperçu
de l’ordre de grandeur des éventuelles corrections à apporter. Enfin, comme dans le cas des dosimètres niobium, une correction d’auto-fluorescence a également été déterminée ; sa valeur est de 1,1.10−2, soit une correction systématique de 1,1 % sur la mesure d’activité des dosimètres
rhodium. Impuretés Coefficients partiels (s−1.Bq−1) Incertitudes Coefficients totaux (s−1.Bq−1) Incertitudes 192Ir Kα 0,02986327 0,00034427 0,03622973 0,00034427 Kβ 0,00636646 0,00010068 194 Ir Kα 0,01882980 0,00023228 0,02296686 0,00023229 Kβ 0,00413707 0,00007526
Tableau 5.9 – Coefficients de fluorescence partiels et totaux déterminés à partir de la simulation GEANT4 Impuretés Coefficients (s−1.Bq−1) 192Ir 0,0362 (3) 194 Ir 0,0230 (2)
Tableau 5.10 – Résultats retenus pour les coefficients de fluorescence dans le cas des dosimètres rhodium
Application expérimentale
Le cas du rhodium est différent du niobium, puisque103m
Rh a une période radioactive bien
plus courte. Le cas est plus simple, puisque 103m
Rh aura disparu, tandis que les deux autres
radionucléides seront encore présents. Il est donc possible d’observer directement l’émission de photons X de fluorescence provoquée par les deux isotopes de l’iridium et, comme 192Ir a une
période bien plus longue que194Ir, respectivement 73,827 jours et 19,3 heures, les contributions
individuelles peuvent être quantifiées.
Conclusion
Les travaux présentés dans ce chapitre ont porté sur trois phénomènes cruciaux concernant la mesure de rayons X émis par une source radioactive sous forme solide : le transfert de ren- dement, la diffusion et la correction de fluorescence.
Généralement, le transfert de rendement est déterminé par des logiciels, comme ETNA, qui cal- culent cette correction analytiquement, les méthodes Monte Carlo demandant un temps plus conséquent pour obtenir un résultat qui est, toutefois, plus précis. Des valeurs de transfert de rendement ont été déterminées pour la géométrie des dosimètres niobium et rhodium à partir de simulations sur PENELOPE, puis elles ont été comparées aux valeurs obtenues à partir d’ETNA pour des géométries identiques. Les résultats ainsi calculés sont très similaires, dont l’explication provient du faible volume des dosimètres. Les corrections calculées sont impor- tantes (entre 12 et 50 %), et il est recommandé d’utiliser les valeurs de PENELOPE, plus précises que celles obtenues avec ETNA. Ce dernier peut être utilisé en première approche pour obtenir des résultats sommaires, pour ensuite être confirmé par des calculs par méthode Monte Carlo.
Les études menées sur la diffusion en basse énergie ont mis en évidence les écarts entre les diffé- rentes méthodes de traitement des spectres, traitement qui dépend fortement de l’appréciation de l’expérimentateur. Une nouvelle méthode de traitement de ce phénomène a été proposée, faisant apparaître un nouveau facteur de correction à apporter dans la mesure d’activité et nécessitant l’emploi des méthodes Monte Carlo, mais qui permettrait un calcul plus juste de l’activité de l’échantillon mesuré. Cependant, une étude expérimentale comprenant une compa- raison avec les méthodes prises en compte, ou non, du phénomène de diffusion dans le traitement des pics n’a pu être menée, par manque de temps.
Le calcul de la correction de fluorescence dans les dosimètres niobium et rhodium était un point critique de cette thèse. Jusqu’à présent, des coefficients de fluorescence, déterminés il y a presque 50 ans et mal maîtrisés, car d’origine incertaine, étaient utilisés. Ceux-ci rendaient compte d’un phénomène complexe à appréhender et à calculer avec les moyens de l’époque. Ils ont donc été recalculés à l’aide d’outils Monte Carlo, mais devront toutefois être confirmés par une approche expérimentale, dont une esquisse a été proposée. La différence d’énergie, et donc d’absorption dans le dosimètre, entre les différentes émissions X impose d’appliquer une correction individuelle pour chacune d’entre elles, approche rendue possible par les simulations Monte Carlo. Toutefois, les besoins de précision ne nécessitent pas un traitement individuel de toutes les raies XK (Kα1, Kα2, K
0
β1, etc.), la différence d’énergie entre les raies subalternes
et les raies Kα et Kβ est très faible. En revanche, comme pour le transfert de rendement, il est recommandé de traiter la correction de fluorescence séparément pour les raies Kα et Kβ, contrairement à ce qu’il était possible de réaliser jusqu’à maintenant.
Chapitre 6
Données fondamentales et schémas de
désintégration
Les données du schéma de désintégration, en particulier les intensités d’émission X, de
93mNb et 103mRh sont les principales composantes de l’incertitude sur les mesures d’activité
des dosimètres niobium et rhodium. Comme dans le cas de nombreux radionucléides, les inten- sités d’émission photonique de 93mNb et 103mRh n’ont pas fait l’objet de nombreuses mesures
expérimentales. En effet, le plus souvent, leurs valeurs dérivent de l’équilibrage du schéma de désintégration et à partir des données fondamentales nucléaires et atomiques de l’élément : co- efficients de conversion, rapports d’embranchement, rendement de fluorescence, etc. Plusieurs expériences ont été menées pour fournir de nouvelles données expérimentales : d’une part pour les rendements de fluorescence K des deux éléments et, d’autre part, pour les intensités d’émis- sion X de 103mRh avec deux approches différentes, l’une à partir de l’irradiation d’une cible de
rhodium, l’autre à partir d’une solution de 103
Pd et d’une séparation chimique. Au cours de
ces mesures, quelques informations supplémentaires ont également été recueillies pour 103
Pd.
Ces expériences sont décrites dans ce chapitre et l’influence de ces résultats sur les schémas de désintégration de 103mRh est discutée.
6.1
Mesure des rendements de fluorescence K
Dans les tables de données recommandées, les intensités d’émission X du niobium et du rhodium sont déterminées à partir des probabilités de transition gamma, des coefficients de conversion interne et des rendements de fluorescence. Cependant, les valeurs publiées des ren- dements de fluorescence sont dispersées et basées sur d’anciennes expériences. En effet, il y a des différences notables entre les données recommandées couramment utilisées et les nouvelles valeurs mesurées tirant profit des approches instrumentales aujourd’hui disponibles. Il a donc été décidé d’effectuer les mesures des rendements de fluorescence K, ωK, du niobium et du rho-
dium en utilisant un rayonnement monochromatique au synchrotron SOLEIL, afin d’obtenir des valeurs avec la plus faible incertitude possible. L’expérience a été effectuée en deux étapes : premièrement les coefficients d’atténuation des deux matériaux ont été mesurés à l’aide de pro- cédures déjà optimisées pour des mesures similaires. Dans un second temps, les rendements de fluorescence ont été déterminés en utilisant une configuration expérimentale où la cible est installée à 45° du rayonnement incident et du détecteur.