Etude en température de monocristaux (300 et 0.4 ppb)

Nous décrivons dans cette section nos premières mesures acoustiques de mono-cristaux faits à partir du superfluide comme décrit dans le chapitre 2. Nous avons eu des difficultés à remplir complètement cette cellule acoustique n˚1 avec un monocris-tal. En effet, le haut de cette cellule n’est pas suffisamment convexe pour permettre au cristal de la remplir entièrement avant que le capillaire de remplissage ne se bouche et il reste donc du liquide dans les coins (voir Fig. 3.21(a)). Lorsque nous avons tenté d’étudier ces monocristaux en équilibre avec du liquide dans les coins, les résultats étaient difficiles à interpréter. L’interface liquide-solide bougeant sans arrêt, il était difficile d’obtenir des mesures suffisamment stable. Nous avons donc eu l’idée de faire croître nos cristaux à plus haute température et de nous servir

de la pente positive de la courbe de fusion Pm(T ) du diagramme de phase (P,T),

entre la température du point triple liquide-bcc-hcp (1.464 K) et 0.8 K. Ainsi, en faisant croître un monocristal à partir du superfluide à une température de 1.45 K, en dessous de la température du point triple liquide-bcc-hcp (1.464 K) puis en refroidissant ensuite la cellule, on peut cristalliser tout le liquide si ce volume n’est pas trop important. On présente Fig. 3.21(b) une photographie prise à la fin de la cristallisation des poches liquides du monocristal "monoX6" à ∼ 35 mK.

On observe sur la photographie Fig. 3.21(b) des petites taches blanches qui ne sont pas présentes sur la photographie Fig. 3.21(a). Ces taches correspondent à des petites gouttes liquides placées entre le cristal et la fenêtre de la cellule. C’est la réfraction de la lumière qui nous permet de les observer. Il reste donc du liquide en équilibre avec le solide à la fin du refroidissement. Nous avons montré au chapitre 2 l’importance de la présence de liquide dans la cellule pour la pureté du cristal. Nous

1. passage par la région bcc, Pini=57 bar 2. Pini=62 bar

(a) Fin de la croissance de monoX6 à 1.45 K.

(b) Fin de la cristallisation des poches liquides de monoX6 ∼ 35 mK.

Figure3.21 – Préparation du monocristal monoX6.

montrerons par la suite que nos résultats sont cohérents avec l’idée que ces cristaux en équilibre avec le liquide sont en effet très purs.

Pendant la cristallisation du liquide, le cristal subit des contraintes. On peut estimer l’ordre de grandeur de ces contraintes à partir des mesures de la pression de solidification de E. R. Grilly [125]. Si le cristal suit la courbe de fusion entre 1.45 et 0.8 K alors il subit des contraintes de l’ordre de 1 bar. Une contrainte plus de 100 fois plus grande que la contrainte d’irreversibilité (∼ 7 mbar) mesurée par Day et al. [122]. Après ce type de cycle en température, nous avons constaté que l’orientation cristalline était conservée cependant les contraintes de pression subies altèrent certainement la qualité du monocristal, par exemple en créant des disloca-tions. Nous avons constaté qu’en refroidissant le cristal trop rapidement, ce dernier pouvait casser sous la contrainte. Dans le but d’obtenir des résultats reproductibles nous n’avons pas étudié ces cristaux qui ont cassé en cours de refroidissement. Par ailleurs, il y a aussi des précautions à prendre quant à la manière dont on refroi-dit la cellule. En mettant en marche le pot 1K, on refroirefroi-dit la partie du capillaire thermalisée sur le pot 1K ce qui fait croître un cristal à ce niveau là. On crée ainsi une dépression dans le capillaire de remplissage entre l’orifice du capillaire situé au haut de la cellule et le bouchon situé au niveau du pot 1K. Cette dépression, si elle est trop forte peu faire fondre le haut du cristal dans la cellule et faire avorter la cristallisation des régions liquides. Pour empêcher cet effet, il faut refroidir la cellule en maintenant le pot 1K à une température légèrement supérieure de celle de la cellule. Ce qu’on peut faire en mettant en marche le pompage du pot 1K de façon intermittente en maintenant sa pression de vapeur à quelques dizaines de milibars.

Nous avons étudié la dépendance en température de la fréquence de résonance

de monocristaux en utilisant deux concentrations nominale en 3He différentes (300

ppb et 0.4 ppb). Cette concentration nominale correspond à la concentration en 3He

dans le liquide 4He avant la croissance du cristal. La croissance des monocristaux

la même que dans le liquide (cf. chapitre 2). Cependant après le refroidissement, à

basse température s’il reste des gouttes liquides, les impuretés 3He migrent dans le

liquide où leur concentration d’équilibre est plus grande. Ainsi la concentration en

3He du cristal sera plus faible que la concentration nominale de la bouteille d’hélium

4 gazeux. Nous présentons la façon dont on a préparé nos échantillons. La notation où l’on rajoute un "R" après le nom signifie que le cristal a été préparé comme les autres à environ 1.40 K mais qu’il a subit un autre cycle en température à 1.45 K dans le but d’éliminer le liquide présent. Les monocristaux faits à partir d’une

concentration en 3He dans le liquide de 300 ppb sont : le cristal MonoX1 préparé à

1.45 K (en ∼ 1 min), le cristal MonoX1R qui est le cristal MonoX1 ayant subi un second cycle en température à 1.45 K (voir Fig. 3.22) et le cristal MonoX6 préparé

à 1.45 K (en ∼ 10 min). Les cristaux préparés à partir d’une concentration en 3He

(a) MonoX1 : fin de la 1ère

cristallisation

des poches liquides. ^{(b) MonoX1R : fin de la 2}

nd

cristallisa-tion des gouttes liquides.

Figure 3.22 – Tentative de recristallisation des gouttes liquides de MonoX1. Le

cristal MonoX1R contient cependant encore des gouttes liquides.

dans le liquide de 0.4 ppb sont : le cristal PurMonoX4R, réalisé à 1.40 K (en 10 min) et les cristaux PurMonoX6 préparé à 1.45 K (en 10 min) et PurMonoX6R. On présente Fig. 3.23 les photographies des cristaux PurMonoX4 et PurMonoX6 après la première cristallisation et après la deuxième cristallisation (du liquide restant).

Les fréquences de résonances ainsi que les températures de transition T50 de ces

monocristaux sont regroupées dans le tableau suivant :

Cristal 3He T50 f300mK f35mK δµ/µ MonoX1 300 ppb 41 mK 25.98 kHz 26.03 kHz 0.6 % MonoX1R 300 ppb 42 mK 27.74 kHz 27.80 kHz 0.7 % MonoX6 300 ppb 60 mK 27.07 kHz 27.27 kHz 2.4 % PurMonoX4R 0.4 ppb 52 mK 30.67 kHz 31.59 kHz 9.7 % PurMonoX6 0.4 ppb 37 mK 29.22 kHz 29.46 kHz 2.7 % PurMonoX6R 0.4 ppb 37 mK 31.80 kHz 32.25 kHz 4.7 %

(a) PurMonoX4 : fin de la 1ère cristalli-sation des poches liquides.

(b) PurMonoX4R : Fin de la 2nd cristal-lisation des poches liquides.

(c) PurMonoX6 : Fin de la 1ère cristalli-sation des poches liquides.

(d) PurMonoX6R : fin de la 2nd cristal-lisation des poches liquides.

Figure 3.23 – Cristallisation des poches liquides des monocristaux PurMonoX4 et

PurMonoX6.

Les fréquences de résonance ainsi que leur variation en température sont assez différentes. Afin de les comparer, nous présentons sur le graphique Fig. 3.24 la dé-pendance en température de l’écart en fréquence de résonance normalisé de tous ces cristaux. Le point important de ces résultats est que l’on n’observe pas de différence significative entre les monocristaux et les polycristaux en ce qui concerne la dépen-dance en température de l’augmentation de la rigidité à basse température. Tout se passe comme si la présence de joints de grains dans les polycristaux ne jouait pas de rôle important. Ce résultat nous a donc incité à interpréter l’augmentation de rigidité en terme de piégeage de dislocation plutôt qu’en invoquant les joints de grain. On observe Fig. 3.24 que la température de transition (entre 40 et 60 mK) des

monocristaux préparés à partir d’une concentration en 3He de 300 ppb (MonoX1,

MonoX1R et MonoX6) est plus basse que celle du polycristal PolyX3 préparés à

0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 50 100 150 200 250 MonoX1_300ppb MonoX1R_300ppb MonoX6_300ppb MonoX6_300ppb (d) PurMonoX6_0.4ppb PurMonoX6R_0.4ppb PurPolyX1_0.4ppb PolyX3_300ppb PurMonoX4R_0.4ppb Ec a rt e n fr é q u e n c e n o rm a li s é Température (mK) 35 mK

Figure3.24 – Ecart en fréquence de résonance normalisé des monocristaux et des

polycristaux à 300 et 0.4 ppb en fonction de la température.

des gouttes liquides, visibles sur les photographies Fig. 3.21(b) et Fig. 3.22. D’après

les résultats du calcul de la concentration en 3He dans le solide et dans le liquide à

basse température du chapitre 2, la concentration en3He dans ces monocristaux doit

être inférieure à celle, par exemple, du polycristal PolyX3 qui n’est pas en équilibre avec du liquide. En ne considérant pas les dislocations dans le calcul

thermodyna-mique de la concentration en 3He dans le solide. On calcule que dans le cas d’un

cristal de volume 1 cm3 en contact avec une goutte de liquide de volume 1 mm3

et à partir d’une concentration en3He initiale de 300 ppb, la concentration dans le

solide Xh

3 est inférieure à 10−15 à 40 mK. Cette concentration Xh

3 est encore plus

faible si le volume de la goutte liquide est plus grand. Par ailleurs, on sait mainte-nant que la température de la cellule était à l’époque certainement inférieure à 35

mK. Le calcul de la concentration en 3He donnerait une concentration encore plus

faible à plus basse température. Si la température de transition est plus haute à plus

forte concentration en 3He (voir chapitre 1). Le calcul précédent explique pourquoi

la température de transition est plus basse dans les monocristaux en équilibre avec

le liquide préparés à partir d’une concentration en 3He de 300 ppb que dans les

polycristaux préparés avec la même concentration en 3He. On comprend aussi que

les monocristaux PurMonoX4R, PurMonoX6 et PurMonoX6R, faits à partir d’une

concentration en 3He de 0.4 ppb ont une température de transition plus basse que

celle du polycristal PurPolyX1 pour les mêmes raisons.

PurMonoX6R Fig. 3.23(d) il est possible qu’il reste du liquide dans la cellule. En effet, il y a de petites fentes dans la cellule, notamment sous la lame de laiton présente au milieu en bas de la cavité, où le cristal ne peut croître et où il peut rester du liquide. Cela explique que la température de transition du monocristal PurMonoX6R soit si basse. En ce qui concerne l’allure très abrupte de l’augmentation de la rigidité à 35 mK. Nous pensons maintenant que cela provient d’un artefact sur la mesure de la température du thermomètre carbone qui, à l’époque, saturait à 35 mK.