Désordre macroscopique

Dans le premier chapitre, il a été expliqué que le rapport de résistivité résiduelle (RRR) est fonction de la quantité de désordre du matériau. Le paramètre RRR est influencé par le libre parcours moyen des porteurs de charge. Plus le matériau est désordonné, plus son comportement est isolant. Les joints de grains constituent des brisures de la périodicité cristalline. Les lacunes atomiques perturbent elles aussi le passage des électrons et réduisent donc l (équation 1.7).

Figure4.6 – Dépendance de la température de transition (Tc) et du rapport de résistivité résiduelle (RRR) pour les films épais (30 à 100 nm), avec en noir les échantillons granulaires et rouge les échantillons ramifiés.

détermine la température de transition Tc. Le paramètre de maille dépend de l’état de contrainte, mais aussi de la quantité de lacune du matériau. Le paramètre RRR devrait donc être en partie corrélé à la température de transition supraconductrice.

La figure 4.6 montre que les films aux températures de transitions élevées possèdent des RRR importants. Deux types de films sont représentés : les films granulaires en noir qui sont élaborés à basse température (1000°C) et les films ramifiés en rouge élaborés à haute température (1150 à 1250°C). Les films aux températures de transition supraconductrice élevées présentent de plus grands paramètres de maille et donc une quantité de lacunes réduite (figures 3.31 et 4.3). Etant donné la dispersion des points observés pour les deux familles de films, le RRR dépend alors d’autres facteurs que la tem-pérature de transition supraconductrice Tc. La section 4.2.2 a par exemple montré que RRR dépend de l’état de contrainte des films. Les films ayant les RRR les plus importants ont des valeurs de Tc inférieures à des films ayant des RRR plus faibles.

Il existe théoriquement une relation entre la quantité de joints de grains et le RRR puisque le joint de grains peut être associé à un défaut cristallin. la quantité de joints de grains dans les films ramifiés est inférieure à celle des films granulaires. Les films granulaires sont composés de grains d’une taille moyenne de 30 - 35 nm. La densité de joints de grain associé à ces films est de 30 000 JG.mm−1 (joints de grains par millimètre). Les films ramifiés possèdent une taille de grains minimale de 60 nm, par conséquent 16 000 JG.mm−1. Pour finir, si le film est disposé dans le sens des grains, soit parallèle à la direction des terrasses atomiques du substrat, la taille des grains se situe entre 1 et 3 µm. La densité de joints de grains moyenne est donc de 500 JG.mm−1.

Figure4.7 – Mesure du comportement électrique : parallèlement (bleu), per-pendiculairement (rouge) à la longueur des grains et sur le bord de l’échan-tillon (vert).

La figure 4.7 présente une expérience effectuée sur différentes sections du même échantillon. Cet échantillon est l’échantillon modèle utilisé dans la section (3.1.2) du chapitre 3. Il a été élaboré à 1200°C et possède des grains calqués sur l’architecture de marche et terrasse du substrat. La mesure en température de son comportement électrique a été enregistrée sur différents morceaux de l’échantillon, selon le sens des grains et hors sens de grains. La mesure dans le sens des grains doit théoriquement donner 30 fois moins de joints de grains que la mesure hors sens de grains. Comme défini dans le chapitre 1 section (1.1.6), dans le sens des grains, le comportement est métal-lique (RRR>1) hors sens de grains, le comportement est isolant (RRR<1). La quantité de joints de grains entre donc dans les facteurs de désordre.

La différence de RRR observée entre le bord de l’échantillon (granulaire) et les mesures effectuées perpendiculairement à la longueur des grains est de 0,35%. La quantité de joints de grains qu’ils contiennent est similaire. Toutefois, le bord de l’échantillon étant de plus mauvaise qualité cristalline, la différence provient probablement d’un désordre atomique plus important. La figure 4.8 montre la variation de température de transition supracon-ductrice de l’échantillon décrit dans la figure 4.7. Concernant les transitions observées dans le sens des grains (15,97 K) et hors sens de grains (15,7 K) la différence est de 270 mK. Cette différence est contenue dans la marge d’er-reur de la relation linéaire avec le paramètre de maille de la section (4.2.1). Comme supposé plus haut, le bord de l’échantillon n’est pas homogène.

Figure 4.8 – Transition supraconductrice : parallèlement (bleu), perpendi-culairement (rouge) à la longueur des grains et sur le bord de l’échantillon (vert).

Il présente 2 à 3 transitions supraconductrices imbriquées. Les Tc sont com-prises entre 14,95 K et 15,4 K. Ce type de phénomène en bordure d’échan-tillon est commun à la majorité des dépôts, les bords des substrats ne su-bissent pas les mêmes conditions réactionnelles que le centre. De plus la proximité directe avec le suscepteur modifie leurs conditions de croissance

Ces résultats sur l’effet des joints de grains doivent être mis en relation avec leurs impacts sur l’état de contrainte du matériaux. Les joints de grains peuvent soit influencer directement le RRR et la température de transition tc, soit étant donné l’architecture de l’échantillon, il existe une contrainte ani-sotrope dans les grains. Les grains peuvent être contraints dans leur longueur et relaxés dans leur largeur, la grande quantité de joints de grains aidant à la relaxation de ces contraintes.

La quantité de joints de grains a une influence sur le rapport de résistivité résiduelle et la température de transition supraconductrice. Elle s’ajoute au désordre de la structure. L’impact des joints de grains peut néanmoins être issu d’une anisotropie de l’état de contrainte dans le film étudié