5.6! Conclusions
5.6.1! Constitution des modèles
Notre volonté de reproduire l’altération observée dans les chondrites carbonées par une modélisation thermodynamique nous a amené à proposer une nouvelle estimation des paramètres thermodynamiques des pôles purs de la solution solide des serpentines riches en fer (cronstedtite et greenalite). La variabilité des estimations de l’enthalpie de formation obtenues par différentes techniques nous a amené à affiner ces paramètres en les confrontant aux quelques données expérimentales disponibles. Les résultats obtenus par notre modèle ont montré de fortes similitudes avec les modélisations thermodynamiques proposées par Zolotov (2013), néanmoins notre modèle permet d’estimer pour la première fois un diagramme de phase en pression et température pour les serpentines riches en fer. La comparaison avec les expériences fer-argiles de Pignatelli et al. (2013) d’une part, et de Lantenois (2003) et Lantenois et al. (2005) nous a permis d’affiner efficacement les paramètres thermodynamiques des pôles purs des serpentines riches en fer. L’étude basée sur les résultats expérimentaux de Lantenois et al. (2005) a montré des différences entre la composition des serpentines observées et celles prédites dans notre étude. Si elles peuvent potentiellement être attribuées à la nécessité d’affiner notre modèle, elles reflètent aussi peut-être la présence de contrôles cinétiques dans la formation de ces minéraux, comme proposé dans les chapitres 3 et 4.
Le modèle suggère la formation de serpentines riches en fer, quasiment constituées uniquement de cronstedtite, à basse température et à basse pression, en accord avec les conclusion des expériences fer-argiles et nos expériences de synthèse et d’altération. Nous observons dans le système Fe-Si-O-H que la cronstedtite est stable jusqu’à 104°C à 1 bar, ce qui demeure inférieur aux estimations réalisées par Pignatelli et al. (2013), mais cohérent avec les conditions d’altération des chondrites carbonées (Morlok et Libourel, 2013). Il existe peu de contraintes sur la pression maximale de stabilité des serpentines riches en fer (Lindgren et al., 2013, 2015), néanmoins nous observons dans notre modèle que cette dernière atteint 257 bar à 25°C. Elle diminue ensuite avec l’augmentation de la température.
Le système Fe-Si-O-H étant peu représentatif de l’altération des chondrites carbonées, nous avons étudié l’influence de Mg et Al sur le champ de stabilité des serpentines. L’intégration de l’un de ces éléments, entrant très bien dans la composition des serpentines, amène l’apparition de modifications sensibles de leur champ de stabilité. Ainsi on observe par exemple, avec l’intégration de magnésium, la stabilité de serpentines à plus haute température pour de faibles pression (<5bar). Par ailleurs, afin de reproduire l’ensemble des possibilités de substitution pour les serpentines riches en fer nous avons défini plusieurs pôles riches en aluminium. Dans le système Fe-Si-Al-O-H nous avons observé que les serpentines contenant le fer dans les feuillets tétraédriques et l’aluminium dans les feuillets octaédriques étaient favorisées. Néanmoins, les pôles développés pour reproduire l’intégration de l’aluminium ne permettent pas encore de reproduire avec précision les compositions expérimentales,
cela peut s’expliquer par la nécessité de nouveaux affinement à réaliser pour ces pôles mais aussi par l’absence d’un pôle réaliste pour la berthiérine.
5.6.2! Applications
La réalisation de prédictions thermodynamiques pour des compositions et des conditions reproduisant les expériences du chapitre 4 nous permettent de dégager plusieurs résultats. D’une part, les compositions totales et de phases secondaire permettent la formation de serpentines contenant du fer. Par ailleurs, les compositions de phases secondaires sont plus propices à la formation de serpentines riches en fer. Dans le chapitre 3 nous avions vu que le Fe3+ pouvait jouer un rôle majeur dans la cinétique de cristallisation des serpentines riches en fer, l’absence de phases bien cristallisées dans ces zones d’altération décrites dans le chapitre 4 est donc potentiellement liée aux conditions d’oxydation. Néanmoins cette hypothèse souffre de l’incertitude que nous avons sur les paramètres thermodynamiques des pôles alumineux qui ont pu influencer la valence du fer des serpentines dans nos prédictions. Aussi ces prédictions ne prennent pas en compte des effets cinétiques et des processus de passivation des surfaces qui ont pu jouer un rôle majeur dans l’évolution des premières étapes d’altération décrites dans le chapitre 4.
Nous avons pu comparer nos prédictions aux mesures réalisées par Elmaleh et al. (2015) sur les serpentines riches en fer formées par l’altération hydrothermale s’étant déroulée au cœur d’un CAI de la chondrite carbonée CM de Murray. Des prédictions pour une composition originelle de CAI et la composition moyenne mesurée du CAI altéré de Murray ont été réalisées. L’étude de la composition CAI non altéré montre que la formation de smectite est inhibée à cause de la présence de serpentines riches en Mg et Al dans l’assemblage minéralogique stable. En l’absence de smectites en quantité suffisante, le calcium n’entre dans aucune phase stable et reste donc probablement en solution. Cela constitue une explication plausible de la disparition du calcium du CAI lors de son altération. Par ailleurs le titane précipité, dans nos prédictions sous forme de TiO2, qui est susceptible d’être à l’origine des auréoles riches en titane observées autour des spinelles dans cette même étude. Il est en revanche plus difficile de réaliser des conclusions à partir de la composition en Mg et Al du fait de l’absence d’affinement des paramètres des pôles alumineux de la solution solide des serpentines riches en fer. Le contenu en Fe3+ des serpentines estimée dans nos prédictions est très inférieur aux mesures réalisées par Elmaleh et al. (2015) et ne permettent pas d’expliquer l’augmentation du rapport Fe3+/Fetot dans les serpentines les plus riches en Mg et Al. Ces résultats nous indiquent de possibles effets cinétique et aussi le fait que pour reproduire fidèlement ces milieux d’altération, les pôles