Les travaux de recherches présentés dans ce document avaient pour objectif principal d’identifier les mécanismes de déformations viscoplastiques opérationnels dans les matériaux nanocristallins et d’en proposer une modélisation basée sur des raisonnements physiques et sur l’analyse critique des travaux disponibles dans la littérature. A long terme, ce travail s’inscrit dans un projet d’optimisation des procédés de fabrication afin de rendre possible l’utilisation des nanomatériaux dans un cadre industriel. Comme précisé tout au long de ce document, les connaissances acquises dans le domaine des matériaux nanocristallins sont pour la plupart sujettes à discussion. Aussi, il nous a paru nécessaire d’investiguer rigoureusement les effets des mécanismes les plus souvent suspectés d’être responsable du comportement anormal des matériaux nanocristallins.
Ainsi, nous avons consacré notre première approche à l’étude des effets des mécanismes de diffusion sur le comportement macroscopique des matériaux NC. En considérant la différence microstructurales des grains et des joints des grains et l’évolution de la fraction volumique des joints de grain avec la taille de grain, nous avons adopté une topologie composite biphasé afin de représenter le matériau. Le matériau équivalent est donc composé d’une phase inclusionnaire représentant les cœurs de grains et d’un phase matrice représentant les joins de grains. Les mécanismes de glissements de dislocation et de fluage de Coble sont supposés actifs dans les cœurs de grains alors que le comportement de la phase matrice est supposée avoir un comportement élastique plastique parfait. Ce choix était alors motivé par le peu de connaissances disponibles sur le comportement des joints de grains. La transition d’échelle est réalisée à l’aide d’un schéma autocohérant.
Le modèle révèle que la chute de la loi de Hall et Petch, qui se traduit par un comportement plus souple des matériaux NC ayant des tailles de grains inférieures à la taille de grain critique (d~25 nm), pourrait être attribuée à l’activité des mécanismes de diffusion. En effet on remarque que la chute de la loi de Hall et Petch se produit lorsque le mécanisme de fluage de Coble domine le mécanisme de glissement des dislocations.
Dans un second temps, le modèle est étendu au cas du glissement des joints de grain accommodé par la diffusion de lacune le long des joints de grains, connu sous le nom de glissement de Lifschitz. Cette extension mène à des chutes de la loi de Hall et Petch beaucoup plus prononcées que celles mesurées expérimentalement. Ainsi, étant donné qu’aucune expérimentale n’a démontré l’activité du mécanisme de glissements des joints de grains dans le cas de matériaux ayant des tailles de grains de ~25nm, nous en avons conclus que le mécanisme de glissement de Lifschitz n’est pas actif dans les matériaux NC.
Motivés d’une part par de récents résultats expérimentaux tendant à démontrer que les taux de déformation en fluage mesurés jusqu’alors seraient dus à l’endommagement du matériau, et d’autre part par des simulations de dynamique moléculaire suggérant qu’un mécanisme d’émission de dislocations par les joints de grains puisse être opérationnel dans le régime nanocristalline, nous avons été amené à proposer une nouvelle modélisation tenant compte de ce mécanisme.
Par le biais d’une réflexion de fond visant à justifier l’activité des sources de dislocations intergranulaires, ainsi qu’à identifier la nature de ses sources (désinclinaisons, « ledge »), nous avons développé un modèle permettant de décrire l’effet du mécanisme combiné d’émission de dislocation et de pénétration de dislocation sur le comportement des joints de grains. Cette nouvelle loi de comportement s’appui sur le formalisme d’écriture des mécanismes thermiquement activés et les paramètres nécessaires sont évalués à partir de raisonnement simples basés sur des modèles théoriques et simulations de dynamique moléculaire disponibles dans la littérature. Dans le modèle proposé, nous supposons que le comportement des joints de grains devient plus souple lorsque la taille de grain est diminuée en raison de l’augmentation de la présence de sources de dislocations qui mène à une pénétration des dislocations émises dans les joints de grains. La pénétration des dislocations est modélisée comme un choc mou menant à une diffusion de masse localisée dans les zones de pénétrations des dislocations. La topologie utilisée dans le premier modèle est reprise et la transition d’échelle est réalisée à l’aide d’un schéma sécant autocohérant. Enfin, à partir des prédictions du comportement des cœurs de grains provenant de la première approche, nous avons identifié les limitations de l’écriture du mécanisme d’écrouissage utilisée jusqu’alors. Suite à cela, nous avons proposé une extension des modèles d’écrouissage des métaux dans le cas de matériaux UF et NC. Entre autre, nous proposons l’introduction d’un nouveau terme de résistance au glissement des dislocations représentant l’effet à distance exercé sur les dislocations par les joints de grains.
Les simulations du modèle mènent à des prédictions très proches des résultats expérimentaux obtenues sur des échantillons de grande qualité. Nous démontrons, que le comportement dit « anormal » des matériaux nanocristallins pourrait aussi être du au changement de caractère relatif des joints de grain lorsque la taille de grain est faible. En d’autre termes, en diminuant la taille de grain, le comportement des joints devient plus souple que celui des cœurs de grains ce qui mène à la chute de la loi de Hall et Petch. De plus, nous avons simulé le comportement en fluage du matériau et nos prédictions des taux de déformation sont en accord avec les derniers résultats expérimentaux en date.
Dans l’objectif de mieux comprendre l’effet des « ledges » sur le mécanisme d’émission de dislocation par les joints de grains, nous avons eut recours à des simulations de dynamique moléculaire. Dans ces dernières nous avons simulé le comportement d’une interface parfaite et le comportement d’une interface contenant un « ledge ». Les simulations nous ont permis d’évaluer avec plus de précision les paramètres décrivant le mécanisme d’émission de dislocations. De plus, nous avons pu identifier les sources
principales de dislocations en fonction des sollicitations imposées. Enfin, les simulations de dynamique moléculaire montrent que les « ledges » ne sont pas de simples donneurs de dislocations mais de véritables sources de dislocation au même titre qu’une source de Frank et Read.
Les lois de comportements développés sont introduite dans un code de calcul par élément fini afin d’investiguer l’effet de l’orientation des joints de grains par rapport aux surfaces de traction. Les résultats obtenus nous permettent de conclure que l’orientation des joints de grains pourrait avoir une forte influence sur la réponse des matériaux NC. De plus, de très fortes concentrations de contrainte localisées au niveau des lignes triples sont révélées par nos simulations.
Enfin, afin de s’affranchir des limitations du modèle tenant compte du mécanisme d’émission de dislocation par les « ledges » et du mécanismes de pénétration de dislocations dans les joints de grains, nous présentons le formalisme d’une nouvelle modélisation, qui sera réalisée par éléments finis, basée sur la plasticité cristalline. A terme ce modèle permettra d’évaluer séparément les effets des mécanismes d’émission et de pénétration de dislocations. De plus, grâce à cette approche, nous serons en mesure d’évaluer avec beaucoup de précision le comportement d’un matériau comportant plusieurs types de joints de grains. Ceci permettra de quantifier d’une part l’effet de l’orientation relative des joints de grains par rapport aux surfaces limites et d’autre part l’effet de la texture du matériau.
Suite à cette première étude du comportement des matériaux nanocristallins, nous sommes désormais en mesure d’établir une nouvelle carte des mécanismes de déformations (Voir Figure -1). Ainsi, lorsque les tailles de grains sont inférieures à ~50 nm, l’activité des dislocations au sein des cœurs de grains au bénéfice des mécanismes d’émission de dislocations par les joints de grains et de pénétration de dislocations dans les joints de grains. Lorsque la taille de grain est inférieure à~10 nm, sachant que les mécanismes de diffusion ne sont probablement pas opérationnels et que l’activité des dislocations est nulle, nous suggérons que la déformation plastique du matériau résulte du glissement des joints de grain non accommodé par la diffusion de lacune. Les tailles de grains limites dépendent évidemment du taux de déformation imposé mais aussi du procédé de fabrication.
Figure -1: Carte des mécanismes de déformation
Etant donné la quantité de questions nécessitent de plus amples travaux, les perspectives de recherches à venir sont nombreuses. A cours termes, nous continuerons l’implémentation et le développement du formalisme basé sur la plasticité cristalline. Cette approche nous apparaît capitale car de nos nombreux enseignements pourront être tiré des résultats obtenus. Dans un second temps nous continuerons les travaux de dynamique moléculaire afin de quantifier l’influence de la géométrie des joints de grains sur le mécanisme d’émission de dislocations. Les résultats de cette étude pourraient être couplé à l’approche par éléments finis en cours de développement. Enfin, étant donné que les mécanismes de diffusions n’apportent probablement pas une contribution majeure à la déformation des matériaux NC et que l’activité des dislocations devient nulle lorsque l’on atteint des tailles de grains inférieures à ~10 nm, il nous semble intéressant de développer un modèle permettant de décrire l’effet du mécanisme de glissement des joints de grains non accommodé par la diffusion de lacune. Ce modèle permettra donc de décrire l’endommagement du matériau.
Enfin, à longue échéance, il sera nécessaire de lier les modèles développés dans ce travail de thèse et dans les travaux à venir aux procédés de fabrication utilisés. Ainsi, nous serons en mesure d’une part de sélectionner le procédé de fabrication en fonction du cahier des charges du matériau désiré et d’autre part d’optimiser les procédés de fabrication afin de fabriquer de nouveau matériaux.
Critaux: Activité des dislocations -stockage
- anihilation
Joints de grain s et lignes triples:
Rôle de barrière Cristaux:
Activité des dislocations décroissantes
Joints de grains et lignes triples:
-Emission de dislocations principalement par les « ledges »
- Pénétration de dislocations Cristaux:
Glissements des grains
Joint de grains et lignes triples: Fissuration Taille de grain ~50 nm ~10 nm