Dans ce chapitre nous avons établi le lien entre les paramètres de croissance et la structure cristalline de films de BaTiO3 élaborés par MBE, d’épaisseur 15- 20nm, épitaxiés sur silicium avec une couche tampon de 4 nm de SrTiO3. Différentes conditions de croissance ont été testées afin d’optimiser la croissance de BaTiO3 c’est-à-dire l’obtention de films épitaxiés, bien cristallisés et orientés c, avec une interface de SiO2 minimisée.
En ce qui concerne la température, une fenêtre limitée, comprise entre 440°C et 525°C, permet l’obtention de films de bonne qualité cristalline. Bien que BaTiO3 soit un matériau réfractaire nécessitant généralement une température élevée pour une bonne cristallisation, un compromis sur la température est nécessaire puisque de trop hautes températures favorisent les réactions interfaciales qui viennent consommer la très fine couche tampon de SrTiO3 et empêcher la future épitaxie de BaTiO3. Nous avons observé que l’augmentation de la température conduit à une orientation mixte c et a.
Les conditions de croissance et d’oxydation après le dépôt jouent un rôle important sur la recroissance de la couche interfaciale de SiO2, indésirable dans notre cas. Une température de croissance dans la gamme 440-450°C ainsi qu’un refroidissement rapide suivi d’une oxydation plasma permettent de limiter la recroissance de cette couche d’oxyde.
Une étude détaillée de la structure et de la physico-chimie des films de BaTiO3 a été réalisée en fonction de la pression partielle d’oxygène pendant la croissance. Une faible pression d’oxygène, dans la gamme 1x10-7 à 5x10-7 Torr, conduit à une orientation axe c tandis que de plus hautes pressions d’oxygène favorisent des films orientés a. Les analyses GPA combinées aux analyses EELS ont mis en évidence le lien direct et local entre la pression, la composition cationique des films et les paramètres de maille/l’orientation de la maille tétragonale. C’est un des résultats majeurs de ce travail.
Il y a, dans tout système pérovskite, un lien étroit entre composition, structure cristalline et propriétés physiques. Il est donc primordial de s’intéresser à l’effet des paramètres de la croissance pour pouvoir contrôler, optimiser ou ajuster les propriétés finales d’usage.
Dans le prochain chapitre nous allons nous intéresser aux propriétés ferroélectriques des films en fonction de leurs conditions d’élaboration. Nous ferons le lien avec leurs caractéristiques structurales.
Chapitre III : Epitaxie de BaTiO3 sur Si(001) : microstructure, structure cristalline et physico-chimie en fonction des paramètres de croissance
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Conclusions et perspectives Introduction Générale 115