Charge bipolaire par diffusion

Dans le cas de la neutralisation, le mécanisme dominant est la charge par diffusion d’ions bipolaires. Les deux lois les plus répandues pour décrire ce mécanisme sont ceux de Boltzmann (ou de Gunn avec prise en compte d’une charge moyenne non nulle) et de Fuchs. Enfin, l’approximation de Wiedensohler (basée sur la loi de Fuchs pour modes de charge entre -2 et +2 et le modèle de Boltzmann pour les autres modes de charge) est présentée.

Le modèle de Boltzmann

Le principe d’équipartition de l'énergie de Boltzmann (rapport de l’énergie électrostatique de la particule sur l’énergie d’agitation thermique des ions) permet de déterminer, à l’équilibre, la fraction de particules portant q charges électriques (Gensdarmes, 2000) (Adachi, et al., 1993) : T T_# ^/ exp U −_44% ^NN &6_V_WX ∑ exp U −_44% ^NN &6_V_WX Z[ \][

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Avec q le nombre de charge ; e la charge élémentaire (e = 1,6 10^-19C) ; d_p le diamètre de la particule (m) ; kB la constante de Boltzmann (kB = 1,3806 10^-23 J.K^-1) ; T la température (K) ; ε0

la permittivité électrique du vide (8,8542 10^-12 F.m^-1) ; n_q concentration de particule de charge q (m^-3) ; n_total concentration totale de particules (m^-3).

Gunn étend l’applicabilité de cette loi au cas des distributions de charge dont la charge moyenne <q> est non nulle (Gunn, 1955):

' / ¹

√24* ^{. _ `−}

H−<  >JN

2*N c ^II-2

avec <  >/ *N. ln U⁾deFf^g .h_deFf^g

)_deFfi .h_deFfi X et *N / ^Njkl.m.no.0

p . * correspond alors à l’écart type de la distribution de charge.

De nombreuses études expérimentales ont été menées sur la charge par diffusion. Liu et Pui (Liu & Pui, 1974) trouvent des résultats en accord avec la loi de Boltzmann pour des particules de diamètre entre 0,02 et 1,17 μm. Les résultats de (Pollak & Metnieks, 1962) montrent que la formule de Boltzmann sous-estime le nombre de particules chargées pour des particules de diamètre inférieur à 30 nm. Des études plus récentes pour des diamètres entre 4 et 30 nm montrent que la théorie la plus proche des mesures est celle de Fuchs (Fuchs, 1963) avec la prise en compte des différences de propriétés entre les ions positifs et négatifs.

Le modèle de Fuchs

Ce modèle se base sur l’hypothèse de l’état stationnaire du flux d’ions à travers une sphère calculée par un système d’équations de type mobilité-diffusion. Ce modèle ne possède pas de forme analytique et nécessite donc une résolution numérique d’équations différentielles couplées pour déterminer les fractions de particules d’une charge donnée. Les équations et hypothèses du calcul sont données en Annexe 2

L’approximation de Wiedensholer (Wiedensohler, 1988) :

Le modèle de Gunn n’étant applicable que pour des diamètres supérieurs à 50 nm, Wiedensohler utilise une approximation du modèle de Fuchs pour construire une forme analytique de la distribution de charge en sortie de source radioactive sous la forme :

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- si |q| ≥ 3 : modèle de Gunn (Gunn, 1955) : gaussienne décalée de 0 (cf. équation II-2) |q|< 3 : Wiedensholer propose une approximation dont les coefficients sont calculés par comparaison avec la théorie de Fuchs pour une même densité d’ions positif et négatif et

un rapport h_deFf^g

h_deFfⁱ / 0,875 (Wiedensohler, et al., 1986)

'/ ^T_{T / 10} r∑z #d().stuvs_{m wF Fx}yy d

d{l |

Tableau II-1 : valeur des coefficients de l'approximation de Wiedensohler pour une source radioactive dans l’air (Wiedensohler, 1988)

q
 -2 -1 0 1 2
& ^{-26,3328 -2,3197 -0,0003 -2,3484 -44,4756}
O ^{35,9044 0,6175 -0,1014 0,6044 79,3772}
N ^{-21,4608 0,6201 0,3073 0,4800 -62,8900}
~ ^{7,0867 -0,1105 -0,3372 0,0013 26,4492}
 ^{-1,3088 -0,1260 0,1023 -0,1544 -5,7480}
_€ 0,1051 0,0297 -0,0105 0,0320 0,5059

I.1.3.2.b. Condition de l’état stationnaire

Bien que la charge de chaque particule évolue, en moyenne, dans un nuage d’ions avec des concentrations d’ions constant, la fraction de particule d’un nombre de charges données évolue jusqu’à une valeur constante. Lorsque toutes les fractions chargées n’évoluent plus, la distribution de charge atteinte est constante : on parle d’état stationnaire. Dans ces conditions, pour une distribution de taille donnée de l’aérosol, les distributions de charges pour chaque taille de particule, en sortie du neutraliseur, sont indépendantes de la concentration ou de l’état de charge initial de l’aérosol.

Le paramètre critique pour l’obtention de l’état stationnaire donné dans la littérature est le produit n_ions*τ avec n_ions la densité d’ions et τ le temps de séjour de la particule dans cette densité. Une valeur usuelle est un produit T_)!.  ≥ 6. 10ON„. …]~ (Liu & Pui, 1974). La norme ISO (BS ISO 15200:2009(E),2009) impose un produit T_)!.  de 1013

s.m^-3.

Une approche plus complète, prenant en compte la concentration et la taille des particules, a récemment été développée par de La Verpillière (de La Verpilliere, et al., 2015) à l’aide de deux paramètres adimensionnels (l’un spécifique à la densité d’ions et l’autre au temps de résidence de l’aérosol). Chacun de ces paramètres doit remplir une condition pour assurer l’état d’équilibre des distributions de charge en sortie de neutraliseur. Toutefois, cette approche nécessite une approche tri-dimensionnelle du neutraliseur si la répartition spatiale

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des ions n’est pas homogène, comme dans le cas des sources radioactives ou des DBD-neutraliseurs.

I.1.3.2.c. Caractérisation des distributions de charge

Afin de valider les modèles de charge, ceux-ci ont été comparés avec différents neutraliseurs. D’autre part, ces neutraliseurs ont également été comparés entre eux.

Pour étudier la charge d’un aérosol, les modes de représentation utilisés sont : - Sous forme de graphique :

o la fraction non-chargée ou fraction chargée ( (Vivas, et al., 2008) ; (Lee, et al., 2005) ; (Han, et al., 2009); (Yun, et al., 2009); (Kwon, et al., 2005); (Kwon, et al., 2006)) ; (Alonso, et al., 1997)

o la fraction chargée de q charges en fonction de dp (Adachi, et al., 1993)

o Les distributions de mobilité [ (Vivas, et al., 2008); (Lee, et al., 2005); (Yun, et al., 2009)]

 np= f(VADME)  np = f(dp)  np = f(Zp)

o Les distributions de charge (fraction de particule possédant p charges) [( (Vivas, et al., 2008); (Han, et al., 2009); (Adachi, et al., 1993); (Romay, et al., 1994); (Kwon, et al., 2005)]

o Dans le cas des comparaisons entre neutraliseur, la granulométrie d’un même aérosol neutralisé avec des chargeurs différents.

- Sous forme de tableau :

o fraction possédant q charges pour différents dp [ (Hinds, 1982)(Wiedensohler, 1988)]. Deux types de présentation ressortent : la présentation des concentrations mesurées (granulométrie ou distribution de mobilité) et la présentation des fractions chargées qui permet de s’affranchir des effets de concentration entre différentes expériences.

La fraction de particules chargées q fois est calculée, pour un diamètre donné, par le rapport entre la concentration de particules chargées q fois, sur la concentration totale de particule de cette taille. Il existe différentes méthodes pour déterminer ces deux concentrations. Généralement, les auteurs utilisent le mode principale d’une distribution de mobilité avec un

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état de charge de l’aérosol connu : soit avec des particules monochargées comme ci-dessous, soit grâce à un neutraliseur déjà étalonné.

Par exemple, dans (Romay, et al., 1994), l’aérosol monodispersé test est monochargé à l’entrée du neutraliseur. Sans neutraliseur, la hauteur du mode de mobilité (ou concentration modale) représente la concentration de référence de l’aérosol considéré (nref

c'est-à-dire 100 % de l’aérosol considéré).

Figure II-9 : méthode de détermination des distributions de charge

Les distributions de charges théoriques sont alors présentées sous la forme de fractions de particules de charge donnée. Selon les conditions de travail, les auteurs se comparent à l’une des trois lois présentées ci-dessus.