L’étude complète de la relaxation pour un système avec des écarts d’énergie 0394E quelconque
ne peut être faite, dans chaque cas particulier, que sur ordinateur. Cependant, nous pouvons, pour les
grands paramètres d’impact, calculer, comme nous l’avons fait au chapitre II, la forme asymptotique. L’équation de
Schrödinger
(2.40) doit être modifiée en ajoutant le hamiltonien atomiqueHI
qui donne les écarts d’énergie
On passe en représentation d’interaction en posant :
et l’équation de
Schrödinger
devient :Nous prendrons comme potentiel effectif :
et nous supposerons que le hamiltonien atomique
, IH
en l’absence de collisions, donne des niveaux deétant obtenus par couplage de J avec un autre moment cinétique.
Nous décomposons,en utilisant le théorème de WIGNER-ECKART, l’opérateur
JJTR(2)0
en opérateursFG
T
R
(2)
0
de la base coupléeLes coefficients de la décomposition
FG03B1(2)
sont indépendants de la composante q del’opéra-teur et sont facilement calculables à l’aide de coefficients 6.j. Nous désignerons par
Veff
le potentielefficace en représentation d’interaction :
Comme nous l’avons vu en (II-D-2) (éq. II.91), l’opérateur
FGTR(2)0
se décompose dans unréfé-rentiel fixe avec l’axe Oz perpendiculaire au plan de la collision en :
La décomposition ne dépend pas des moments cinétiques F et G et est liée uniquement aux
pro-priétés de transformation par rotation des opérateurs tensoriels.
La solution asymptotique de l’équation de
Schrödinger
est donnée par le premier terme dudéveloppement de MAGNUS (éq. II.92)
En développant
eff
(t) selon (IV.57) et (IV.59), nous avons calculé trois types d’intégralesNous avons posé
EGF
=E
G
- EF.
Pour les calculer, nous effectuons le changement de variable :x =
v t b
= tg ~. En mettant1 vb
109
les deux premières intégrales sont des fonctions réelles et paires en 03BB. La troisième est imaginaire
pure et impaire. Pour 03BB = 0, nous retrouvons les valeurs obtenues en (II-D-2), soit :
303C0 8, 03C0 4 et
0. Lecalcul de ces intégrales a été effectué par la méthode des résidus.
Remarque. Le potentiel en
1/R6
permet d’obtenir des intégrales calculables aisément. Il n’enest pas de même pour un potentiel en
, 31/R
comme celui des collisions résonnantes (OMONT(19)).
A partir de ces résultats, nous pouvons calculer les coefficients du développement de la ma-trice s selon les opérateurs
FGT(2)q
effectuer les moyennes angulaires pour obtenir avant intégration surle paramètre d’impact et les vitesses des taux moyens de désorientation, de transfert, etc... :
F’G’FG P(k)
tels que :L’expression qui lie ces coefficients
F’G’F GP(k)
à la matrice s dans la base couplée a uneforme légèrement différente de celle de l’équation (II.38); en effet, il y a plusieurs opérateurs
tenso-riels d’ordre k et leurs valeurs moyennes couplées. En calculant comme en (I-C-5) :
on obtient (cf. OMONT
(19),
éq. A.216) :- Calculons le coefficient
F FF’F’03C1(0)
de transfert de population entre les niveaux F et F’.Dans la
somme 03A3 ... ,
nous pouvonssortir ( c (2)03B1FF’ 1 vb5)2
et sommer les coefficientssans dimensions de F’F
T
(2)qq
.
Pour le coefficient de
F’FT(2)0
(avec IV.59 et IV.61)Pour le coefficient de
F’FT(2)0
(avec IV.59 et IV.61)c’est une fonction paire de 03BB avec une tangente horizontale à l’origin
Les deux termes (IV.65) et (IV.66) sont différents et leur différence dépend du signe de 03BB.
Mais leur somme n’en dépend pas et :
L’équation (IV.67) peut s’écrire aussi :
Sur la figure 15 sont représentées les courbes correspondant aux trois termes de (IV.68) et
leur somme. Les courbes représentant
f02
et2cf
sont en forme de cloche, décroissantes en fonction de 03BBet tendent exponentiellement vers 0 lorsque 03BB croît. On peut définir une demi-largeur : 039403BB = 2 environ.
La courbe
représentant | fs |2
passe par l’origine (avec tangente horizontale), estcrois-sante pour les faibles valeurs de 03BB, atteint un maximum pour 03BB ~ 2,1 environ et décroît ensuite quand
03BB ~ ~ . La somme (IV.68) à laquelle le coefficient de transfert
F FF’F’ P(0)
est proportionnel a une dérivéepremière nulle à l’origine ainsi que la dérivée seconde et troisième.
Rappelons que le paramètre 03BB est égal à
1 . c·03C4GFE
La région 03BB 1 correspond à03C4
c
EGF,
c’est-à-dire un temps de collision très court, le spectre de Fourier de la perturbation comprend alors des fréquences élevées et la probabilité de transition est forte. Inversement, si 03BB 1, T
EGF,
lacollision est lente et l’écart d’énergie trop grand pour que des transitions soient induites.
Le calcul du terme du deuxième ordre en potentiel apporterait bien sûr des modifications à ces résultats. En particulier des termes imaginaires apparaissent alors dans les
F GF’G’ 03B3(k)
correspondantà des déplacements des transitions. De plus, des approximations sont nécessaires pour les faibles
para-mètres d’impact, le calcul précédent n’étant valable que pour les collisions à grande distance, où la forme asymptotique suffit. Leur choix est très délicat, car si les grandeurs internes d’un niveau peuvent
être complètement désorientées pour ces faibles paramètres d’impact, des grandeurs de transfert peuvent n’avoir qu’une valeur faible. Chaque problème particulier doit être résolu séparément, avec des hypothèses
adéquates et en utilisant des ordinateurs.
Notons enfin que si les écarts d’énergie ne sont plus faibles devant kT, les collisions ne
sont plus élastiques et tous les résultats théoriques précédents doivent être révisés; de l’énergie peut être transférée d’un atome au mouvement relatif et inversement. En particulier, le coefficient de transfert du niveau F vers le niveau G sera différent de celui inverse (de G vers F). Si le niveau F est supérieur au niveau G, le transfert de F vers G sera favorisé par rapport à celui de G vers F, le
mouvement relatif pouvant toujours absorber l’énergie libérée. Expérimentalement, de tels effets ont
été observés dans l’étude des transferts entre niveaux de structure fine
P
½
etP
3/2
des
alcalins (L. KRAUSE et al.(93)).
112
C H A P I T R E V
METHODES OPTIQUES D’ ETUDE DE LA RELAXATION
A - INTRODUCTION
Le problème à résoudre est d’observer l’évolution par collisions de diverses observables de
l’état excité d’un atome et de mesurer les constantes de relaxation correspondantes. Les grandeurs phy-siques auxquelles correspondent ces observables doivent donc avoir des valeurs non nulles, donc être
"introduites" dans l’état excité. L’excitation optique est une méthode très souple lorsqu’on peut l’uti-liser, par exemple pour exciter un niveau de résonance ou un autre niveau "par échelons" à partir d’un
niveau métastable. En effet, du point de vue angulaire, les caractéristiques de l’état ainsi obtenu
dépendent à la fois de celles de l’état fondamental de l’atome avant l’excitation et des propriétés du
faisceau lumineux excitateur (largeur de raie, direction, polarisation). Ainsi, le choix de telle ou telle
polarisation permet d’introduire de façon sélective ou préférentielle telle ou telle grandeur tensorielle dans l’état excité. De plus, avec les lampes classiques, la largeur de raie 0394 est de l’ordre de grandeur
de la largeur Doppler; donc les phénomènes transitoires associés au processus d’excitation durent un temps de l’ordre de 1/0394 (COHEN-TANNOUDJI
(62))
très court devant les temps d’évolution par émissionspontanée, ou par un champ magnétique, ou par la relaxation (si les pressions sont assez faibles); l’effet apparaîtra dans les équations d’évolution sous la forme d’un terme source.
Une fois excité l’atome va évoluer d’une part sous l’effet des collisions (ce que nous dé-sirons étudier), d’autre part sous l’influence d’autres causes citées plus haut : champ magnétique
exté-rieur, émission spontanée. Dans ce dernier cas, l’atome revient à l’état fondamental en émettant un
photon et ce processus apparaît donc, pour l’état excité, comme un processus de relaxation. L’émission spontanée, étant due aux fluctuations électromagnétiques du vide qui ont un caractère isotrope, est
identique pour tous les sous-niveaux Zeeman; la matrice de relaxation correspondante est proportionnelle
à la matrice unité, et nous désignerons par 0393 le coefficient de relaxation, égal à l’inverse de la durée
de vie. Le processus d’émission peut être considéré lui aussi comme très bref
(62).
Lors du processus d’émission spontanée, l’atome excité se scinde en deux particules : un
photon plus l’atome dans son état fondamental, et chacune de ces particules, en ce qui concerne son état
fonction de celles de l’état excité, fonction qui dépend des moments cinétiques des diverses particules. Ainsi, l’observation des photons émis peut nous renseigner sur l’état que possède l’atome excité avant
l’émission spontanée, et,comme à l’excitation, le choix des paramètres d’observation (fréquence,
direc-tion, polarisation) nous permettra de sélectionner les observables.
Enfin, l’atome retombé dans son état fondamental garde une trace de son passage dans l’état
excité, et son retour modifie ainsi l’état de l’ensemble des atomes non excités. Cet état est de plus
perturbé lorsqu’un atome est excité par absorption d’un photon, la probabilité d’absorption dépendant de
l’état interne atomique (et des caractéristiques du faisceau lumineux); de même, corrélativement, le
faisceau excitateur est lui aussi modifié lors de sa traversée du système atomique absorbant et ses modi-fications dépendent de l’état fondamental atomique et de ses propres caractéristiques.
L’étude théorique de ces divers processus a été effectuée en détail par J.P. BARRAT et C. COHEN-TANNOUDJI
(94)
en vue de leur application au cycle de pompage optique(62).
Les résultats deces travaux ont été exprimés dans les bases d’opérateurs classiques du type
{ | m
> <m | } .
Or,l’évo-lution par collisions dans l’état excité s’exprime, comme nous l’avons vu précédemment, simplement dans
une base d’opérateurs tensoriels irréductibles; de même, le processus d’émission spontanée possédant la
symétrie sphérique s’exprime très simplement dans cette base. L’évolution dans un champ magnétique possède
une symétrie cylindrique mais les différents ordres tensoriels ne sont pas couplés par cette interaction
et, là encore, les équations sont simples. Par contre, l’écriture du processus d’excitation est plus complexe, ainsi que celle de l’évolution de l’état fondamental.
Nous avons systématiquement, dès le début de nos travaux, transposé les résultats de BARRAT
et COHEN-TANNOUDJI
(94)(62)
dans le formalisme des opérateurs tensoriels irréductibles, ce qui permet debien mettre en évidence les possibilités de créer de l’ "orientation", de l’ "alignement", etc.., de
détec-ter ces grandeurs et de montrer les couplages entre elles.
Ces techniques tensorielles ont aussi été utilisées pour certains problèmes atomiques par
a’aucres auteurs, comme DYAKONOV et PEREL
96), )(95(
M. DUCLOY pour l’émission spontanée (97) et A. OMONT(
19
)
dont les expressions sont obtenues par des procédés extrêmement voisins. Essentiellement, nous avonsutilisé les résultats bien connus et appliqués en Physique rucléaire dans les études de distributions angulaires de rayonnement, et celles de corrélations angulaires (U. FANO et RACAH
(26),
chap. 19)(98).
Dans un premier paragraphe, nous décrirons un faisceau lumineux par sa matrice densité. Puis, successivement, nous étudierons les processus d’absorption d’un photon, de l’émission spontanée, l’effet
114
-équations d’évolution globale de l’état excité et celles de l’état fondamental, décrivant ainsi le
cycle de pompage optique en présence de relaxation par collisions dans l’état excité.
B - DESCRIPTION DES FAISCEAUX LUMINEUX