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L’étude complète de la relaxation pour un système avec des écarts d’énergie 0394E quelconque

ne peut être faite, dans chaque cas particulier, que sur ordinateur. Cependant, nous pouvons, pour les

grands paramètres d’impact, calculer, comme nous l’avons fait au chapitre II, la forme asymptotique. L’équation de

Schrödinger

(2.40) doit être modifiée en ajoutant le hamiltonien atomique

HI

qui donne les écarts d’énergie

On passe en représentation d’interaction en posant :

et l’équation de

Schrödinger

devient :

Nous prendrons comme potentiel effectif :

et nous supposerons que le hamiltonien atomique

, IH

en l’absence de collisions, donne des niveaux de

étant obtenus par couplage de J avec un autre moment cinétique.

Nous décomposons,en utilisant le théorème de WIGNER-ECKART, l’opérateur

JJTR(2)0

en opérateurs

FG

T

R

(2)

0

de la base couplée

Les coefficients de la décomposition

FG03B1(2)

sont indépendants de la composante q de

l’opéra-teur et sont facilement calculables à l’aide de coefficients 6.j. Nous désignerons par

Veff

le potentiel

efficace en représentation d’interaction :

Comme nous l’avons vu en (II-D-2) (éq. II.91), l’opérateur

FGTR(2)0

se décompose dans un

réfé-rentiel fixe avec l’axe Oz perpendiculaire au plan de la collision en :

La décomposition ne dépend pas des moments cinétiques F et G et est liée uniquement aux

pro-priétés de transformation par rotation des opérateurs tensoriels.

La solution asymptotique de l’équation de

Schrödinger

est donnée par le premier terme du

développement de MAGNUS (éq. II.92)

En développant

eff

(t) selon (IV.57) et (IV.59), nous avons calculé trois types d’intégrales

Nous avons posé

EGF

=

E

G

- EF.

Pour les calculer, nous effectuons le changement de variable :

x =

v t b

= tg ~. En mettant

1 vb

109

les deux premières intégrales sont des fonctions réelles et paires en 03BB. La troisième est imaginaire

pure et impaire. Pour 03BB = 0, nous retrouvons les valeurs obtenues en (II-D-2), soit :

303C0 8, 03C0 4 et

0. Le

calcul de ces intégrales a été effectué par la méthode des résidus.

Remarque. Le potentiel en

1/R6

permet d’obtenir des intégrales calculables aisément. Il n’en

est pas de même pour un potentiel en

, 31/R

comme celui des collisions résonnantes (OMONT

(19)).

A partir de ces résultats, nous pouvons calculer les coefficients du développement de la ma-trice s selon les opérateurs

FGT(2)q

effectuer les moyennes angulaires pour obtenir avant intégration sur

le paramètre d’impact et les vitesses des taux moyens de désorientation, de transfert, etc... :

F’G’FG P(k)

tels que :

L’expression qui lie ces coefficients

F’G’F GP(k)

à la matrice s dans la base couplée a une

forme légèrement différente de celle de l’équation (II.38); en effet, il y a plusieurs opérateurs

tenso-riels d’ordre k et leurs valeurs moyennes couplées. En calculant comme en (I-C-5) :

on obtient (cf. OMONT

(19),

éq. A.216) :

- Calculons le coefficient

F FF’F’03C1(0)

de transfert de population entre les niveaux F et F’.

Dans la

somme 03A3 ... ,

nous pouvons

sortir ( c (2)03B1FF’ 1 vb5)2

et sommer les coefficients

sans dimensions de F’F

T

(2)qq

.

Pour le coefficient de

F’FT(2)0

(avec IV.59 et IV.61)

Pour le coefficient de

F’FT(2)0

(avec IV.59 et IV.61)

c’est une fonction paire de 03BB avec une tangente horizontale à l’origin

Les deux termes (IV.65) et (IV.66) sont différents et leur différence dépend du signe de 03BB.

Mais leur somme n’en dépend pas et :

L’équation (IV.67) peut s’écrire aussi :

Sur la figure 15 sont représentées les courbes correspondant aux trois termes de (IV.68) et

leur somme. Les courbes représentant

f02

et

2cf

sont en forme de cloche, décroissantes en fonction de 03BB

et tendent exponentiellement vers 0 lorsque 03BB croît. On peut définir une demi-largeur : 039403BB = 2 environ.

La courbe

représentant | fs |2

passe par l’origine (avec tangente horizontale), est

crois-sante pour les faibles valeurs de 03BB, atteint un maximum pour 03BB ~ 2,1 environ et décroît ensuite quand

03BB ~ ~ . La somme (IV.68) à laquelle le coefficient de transfert

F FF’F’ P(0)

est proportionnel a une dérivée

première nulle à l’origine ainsi que la dérivée seconde et troisième.

Rappelons que le paramètre 03BB est égal à

1 . c·03C4GFE

La région 03BB 1 correspond à

03C4

c

EGF,

c’est-à-dire un temps de collision très court, le spectre de Fourier de la perturbation comprend alors des fréquences élevées et la probabilité de transition est forte. Inversement, si 03BB 1, T

EGF,

la

collision est lente et l’écart d’énergie trop grand pour que des transitions soient induites.

Le calcul du terme du deuxième ordre en potentiel apporterait bien sûr des modifications à ces résultats. En particulier des termes imaginaires apparaissent alors dans les

F GF’G’ 03B3(k)

correspondant

à des déplacements des transitions. De plus, des approximations sont nécessaires pour les faibles

para-mètres d’impact, le calcul précédent n’étant valable que pour les collisions à grande distance, où la forme asymptotique suffit. Leur choix est très délicat, car si les grandeurs internes d’un niveau peuvent

être complètement désorientées pour ces faibles paramètres d’impact, des grandeurs de transfert peuvent n’avoir qu’une valeur faible. Chaque problème particulier doit être résolu séparément, avec des hypothèses

adéquates et en utilisant des ordinateurs.

Notons enfin que si les écarts d’énergie ne sont plus faibles devant kT, les collisions ne

sont plus élastiques et tous les résultats théoriques précédents doivent être révisés; de l’énergie peut être transférée d’un atome au mouvement relatif et inversement. En particulier, le coefficient de transfert du niveau F vers le niveau G sera différent de celui inverse (de G vers F). Si le niveau F est supérieur au niveau G, le transfert de F vers G sera favorisé par rapport à celui de G vers F, le

mouvement relatif pouvant toujours absorber l’énergie libérée. Expérimentalement, de tels effets ont

été observés dans l’étude des transferts entre niveaux de structure fine

P

½

et

P

3/2

des

alcalins (L. KRAUSE et al.

(93)).

112

C H A P I T R E V

METHODES OPTIQUES D’ ETUDE DE LA RELAXATION

A - INTRODUCTION

Le problème à résoudre est d’observer l’évolution par collisions de diverses observables de

l’état excité d’un atome et de mesurer les constantes de relaxation correspondantes. Les grandeurs phy-siques auxquelles correspondent ces observables doivent donc avoir des valeurs non nulles, donc être

"introduites" dans l’état excité. L’excitation optique est une méthode très souple lorsqu’on peut l’uti-liser, par exemple pour exciter un niveau de résonance ou un autre niveau "par échelons" à partir d’un

niveau métastable. En effet, du point de vue angulaire, les caractéristiques de l’état ainsi obtenu

dépendent à la fois de celles de l’état fondamental de l’atome avant l’excitation et des propriétés du

faisceau lumineux excitateur (largeur de raie, direction, polarisation). Ainsi, le choix de telle ou telle

polarisation permet d’introduire de façon sélective ou préférentielle telle ou telle grandeur tensorielle dans l’état excité. De plus, avec les lampes classiques, la largeur de raie 0394 est de l’ordre de grandeur

de la largeur Doppler; donc les phénomènes transitoires associés au processus d’excitation durent un temps de l’ordre de 1/0394 (COHEN-TANNOUDJI

(62))

très court devant les temps d’évolution par émission

spontanée, ou par un champ magnétique, ou par la relaxation (si les pressions sont assez faibles); l’effet apparaîtra dans les équations d’évolution sous la forme d’un terme source.

Une fois excité l’atome va évoluer d’une part sous l’effet des collisions (ce que nous dé-sirons étudier), d’autre part sous l’influence d’autres causes citées plus haut : champ magnétique

exté-rieur, émission spontanée. Dans ce dernier cas, l’atome revient à l’état fondamental en émettant un

photon et ce processus apparaît donc, pour l’état excité, comme un processus de relaxation. L’émission spontanée, étant due aux fluctuations électromagnétiques du vide qui ont un caractère isotrope, est

identique pour tous les sous-niveaux Zeeman; la matrice de relaxation correspondante est proportionnelle

à la matrice unité, et nous désignerons par 0393 le coefficient de relaxation, égal à l’inverse de la durée

de vie. Le processus d’émission peut être considéré lui aussi comme très bref

(62).

Lors du processus d’émission spontanée, l’atome excité se scinde en deux particules : un

photon plus l’atome dans son état fondamental, et chacune de ces particules, en ce qui concerne son état

fonction de celles de l’état excité, fonction qui dépend des moments cinétiques des diverses particules. Ainsi, l’observation des photons émis peut nous renseigner sur l’état que possède l’atome excité avant

l’émission spontanée, et,comme à l’excitation, le choix des paramètres d’observation (fréquence,

direc-tion, polarisation) nous permettra de sélectionner les observables.

Enfin, l’atome retombé dans son état fondamental garde une trace de son passage dans l’état

excité, et son retour modifie ainsi l’état de l’ensemble des atomes non excités. Cet état est de plus

perturbé lorsqu’un atome est excité par absorption d’un photon, la probabilité d’absorption dépendant de

l’état interne atomique (et des caractéristiques du faisceau lumineux); de même, corrélativement, le

faisceau excitateur est lui aussi modifié lors de sa traversée du système atomique absorbant et ses modi-fications dépendent de l’état fondamental atomique et de ses propres caractéristiques.

L’étude théorique de ces divers processus a été effectuée en détail par J.P. BARRAT et C. COHEN-TANNOUDJI

(94)

en vue de leur application au cycle de pompage optique

(62).

Les résultats de

ces travaux ont été exprimés dans les bases d’opérateurs classiques du type

{ | m

> <

m | } .

Or,

l’évo-lution par collisions dans l’état excité s’exprime, comme nous l’avons vu précédemment, simplement dans

une base d’opérateurs tensoriels irréductibles; de même, le processus d’émission spontanée possédant la

symétrie sphérique s’exprime très simplement dans cette base. L’évolution dans un champ magnétique possède

une symétrie cylindrique mais les différents ordres tensoriels ne sont pas couplés par cette interaction

et, là encore, les équations sont simples. Par contre, l’écriture du processus d’excitation est plus complexe, ainsi que celle de l’évolution de l’état fondamental.

Nous avons systématiquement, dès le début de nos travaux, transposé les résultats de BARRAT

et COHEN-TANNOUDJI

(94)(62)

dans le formalisme des opérateurs tensoriels irréductibles, ce qui permet de

bien mettre en évidence les possibilités de créer de l’ "orientation", de l’ "alignement", etc.., de

détec-ter ces grandeurs et de montrer les couplages entre elles.

Ces techniques tensorielles ont aussi été utilisées pour certains problèmes atomiques par

a’aucres auteurs, comme DYAKONOV et PEREL

96), )(95(

M. DUCLOY pour l’émission spontanée (97) et A. OMONT

(

19

)

dont les expressions sont obtenues par des procédés extrêmement voisins. Essentiellement, nous avons

utilisé les résultats bien connus et appliqués en Physique rucléaire dans les études de distributions angulaires de rayonnement, et celles de corrélations angulaires (U. FANO et RACAH

(26),

chap. 19)

(98).

Dans un premier paragraphe, nous décrirons un faisceau lumineux par sa matrice densité. Puis, successivement, nous étudierons les processus d’absorption d’un photon, de l’émission spontanée, l’effet

114

-équations d’évolution globale de l’état excité et celles de l’état fondamental, décrivant ainsi le

cycle de pompage optique en présence de relaxation par collisions dans l’état excité.

B - DESCRIPTION DES FAISCEAUX LUMINEUX