Caract´erisation du niobium

Temp´erature de transition

Les propri´et´es supraconductrices du niobium d´ependent beaucoup de la qualit´e des films. Les vitesses de d´epˆot utilis´ees (4 et 8 ˚A/s) donnent des temp´eratures de transition de l’ordre de 8.5 K pour des films d’´epaisseur sup´erieure `a 100 nm. La vitesse doit ˆetre assez ´elev´ee pour minimiser le nombre d’impuret´es pi´eg´ees dans la couche et peut-ˆetre aussi pour augmenter l’´energie d´epos´ee et donc la temp´erature pendant la pulv´erisation augmentant ainsi la taille des grains.

L’´etude de l’effet de proximit´e inverse n´ecessite de fabriquer des couches de niobium beaucoup plus fines et dans ces conditions la temp´erature de transition baisse de plusieurs degr´es jusqu’`a 5 K par exemple pour 10 nm d’´epaisseur. La figure 3.3 montre ces variations de temp´erature critique Tcen fonction de l’´epaisseur de niobium dS, pour plusieurs s´equences de d´epˆots effectu´ees `a des p´eriodes diff´erentes dans des conditions de pulv´erisation diff´erentes (vitesse de d´epˆot, cible neuve ou ancienne, pr´e-pulv´erisation, vide de base). La largeur des transitions (entre 10% et 90% de la r´esistance `a l’´etat normal) est de l’ordre de 10 mK pour les films ´epais et atteint 100 mK pour les films tr`es fins qui sont plus inhomog`enes.

Pour l’analyse quantitative des r´esultats sur les bicouches Nb/Cu₅₀Ni₅₀ de la partie 3.4, la d´ependance en ´epaisseur de la temp´erature de transition du niobium sera prise en compte dans le mod`ele th´eorique en utilisant la relation ph´enom´enologique :

T_c(d_S) = T₀ µ 1 − ^d0 dS ¶ (3.1) La courbe en trait continu de la figure 3.3 correspond `a l’ajustement des films obtenus dans les conditions de d´epˆot des bicouches avec les param`etres T0 = 8.7 K et d0 = 3.5 nm.

Les images d’une section de multicouche par microscopie ´electronique en transmission montrent que le film de niobium est polycristallin et que la taille des grains est limit´ee par l’´epaisseur du film. Ces d´efauts de cristallinit´e sont nuisibles `a la supraconductivit´e particuli`erement dans le cas du niobium o`u ils permettent une diffusion de l’oxyg`ene par les joints de grains plus profond´ement que la couche d’oxyde de surface. L’oxyde majoritaire de formule Nb2O5 est isolant et ne fait a priori qu’ajouter du d´esordre, mais il se forme aussi des compos´es NbOx m´etalliques qui peuvent r´eduire la temp´erature de transition comme dans l’effet de proximit´e.

L’´epaisseur de l’oxyde de surface est estim´ee par la p´eriode des battements des oscillations de r´eflectivit´e des rayons X. Mesur´ee `a la sortie du groupe juste apr`es le d´epˆot, elle ´evolue rapidement au contact de l’air puis se stabilise `a 2.7 nm environ au bout 2 jours. L’´epaisseur de niobium supraconducteur est donc toujours inf´erieure `a l’´epaisseur totale lorsqu’il est d´epos´e seul ou en dernier dans les multicouches.

R´esistivit´e r´esiduelle

Le coefficient g´eom´etrique entre r´esistance et r´esistivit´e n’´etant connu qu’approximative-ment, une mesure pr´ecise de la r´esistivit´e r´esiduelle ρ0 peut se faire en utilisant le rapport des r´esistances entre la valeur `a temp´erature ambiante (300 K) et la saturation `a basse

3.1. PR´EPARATION ET MESURE DES ´ECHANTILLONS 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 220 4.0 4.5 5.0 5.5 6.0 6.5 7.0 7.5 8.0 8.5 9.0 T^C ( K ) d_S (nm)

Fig. 3.3 – Temp´erature de transition supraconductrice des films de niobium en fonction de leur ´epaisseur. La courbe en trait continu correspond `a la relation ph´enom´enologique (3.1) ajust´ee sur les films de la cible neuve. Les symboles correspondent `a des conditions de d´epˆot diff´erentes. Croix : 0.7 ˚A/s et cible ancienne. Triangle : 8 ˚A/s et cible ancienne. Carr´e : 6.4 ˚A/s et cible neuve. Rond : 5 ˚A/s et cible neuve.

0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 220 0 10 20 30 40 50 60 ρ0 ( µΩ c m ) d_S (nm)

Fig. 3.4 –R´esistivit´e des films de niobium en fonction de leur ´epaisseur. La courbe en trait continu donne le comportement qualitatif.

0 10 20 30 40 50 60 4 5 6 7 8 9 10 T^C ( K ) ρ₀ (µΩ cm)

Fig.3.5 –Corr´elation entre la temp´erature de transition et la r´esistivit´e des films de niobium d´epos´es dans diverses conditions.

CHAPITRE 3. ETUDE DES MULTICOUCHES S/F

temp´erature (10 K). Ce rapport β = R300K/R10K fait disparaˆıtre le facteur g´eom´etrique et la r´esistivit´e r´esiduelle ρ0 se calcule par l’expression :

ρ0 = ρ^ph_300K ¹

β − 1 ^(3.2)

o`u ρ<sup>ph</sup><sub>300K</sub> = 15 µΩ cm est la contribution des phonons `a la r´esistivit´e dans le niobium [5]. On peut alors calculer le libre parcours moyen ´elastique le en utilisant la relation : ρ0le = 3.75 × 10−6µΩ cm, qui inclue la densit´e d’´etats et la vitesse de Fermi du niobium. La valeur vF = 2.9 × 105m/s permet ensuite de calculer le coefficient de diffusion D = levF/3.

La figure 3.4 montre que la r´esistivit´e augmente de fa¸con tr`es importante lorsque l’´epaisseur des couches devient inf´erieure `a 50 nm et cette augmentation co¨ıncide avec la forte chute de la temp´erature de transition. La figure 3.5 met en ´evidence la corr´elation qui existe entre la valeur de la r´esistivit´e et la valeur de la temp´erature critique [69, 64]. La relation lin´eaire est la mˆeme pour toutes les conditions de d´epˆot alors que les temp´eratures asymptotiques aux grandes ´epaisseurs sont diff´erentes.

Longueur de coh´erence

La longueur de coh´erence est d´etermin´ee exp´erimentalement par l’´etude du champ magn´e-tique crimagn´e-tique H_c2(T ) appliqu´e perpendiculaire `a la surface du film et mesur´e au voisinage de la temp´erature critique. La th´eorie de Ginzburg-Landau pr´edit une d´ependance lin´eaire du champ critique avec la temp´erature selon la relation :

Hc2(T ) = ^Φ0 2π ξ2 GL Tc− T Tc (3.3) La mesure effectu´ee sur un film d’´epaisseur 210 nm et de temp´erature critique Tc = 8.5 K donne une pente de champ critique ´egale `a 0.38 T/K. Cette pente correspond `a une valeur ξGL= 10 nm (longueur de coh´erence de Ginzburg-Landau extrapol´ee `a temp´erature nulle).

La longueur de coh´erence ξS en r´egime diffusif utilis´ee dans les calculs de l’effet de proxi-mit´e peut ˆetre reli´ee `a la valeur ξ₀ en r´egime balistique :

ξS = r ¯hD 2πkBTc et ξ0 = ^¯hvF π∆ ⇒ ξS = 0.54pξ₀le (3.4) Par ailleurs la longueur de coh´erence de Ginzburg-Landau ξGL en limite sale est reli´ee `a la longueur ξ0 en limite propre par :

ξGL= 0.855pξ₀le (3.5) On obtient ainsi le coefficient qui relie ξS et ξGL `a savoir :

ξS = 0.63 ξGL (3.6) ce qui donne pour le film de 210 nm consid´er´e une longueur de coh´erence ξS = 6.3 nm.

La relation (3.4) permet ´egalement de calculer la longueur de coh´erence simplement `a partir du libre parcours moyen le issu de la r´esistivit´e et de la valeur tabul´ee de ξ0 en limite

3.1. PR´EPARATION ET MESURE DES ´ECHANTILLONS propre qui est ξ0 = 38 nm pour le niobium. Le film de 210 nm a une r´esistivit´e r´esiduelle de 10.5 µΩ cm soit un libre parcours moyen le= 3.6 nm et on retrouve une longueur de coh´erence ξ_S = 6.3 nm.

La mˆeme mesure de champ critique perpendiculaire effectu´ee sur un film de 10 nm et de temp´erature critique Tc = 5.2 K donne une longueur de coh´erence ξGL = 6.2 nm soit ξS = 4.2 nm. La r´esistivit´e r´esiduelle ´etant de 43 µΩ cm, le libre parcours moyen vaut l_e = 0.9 nm et la relation (3.4) donne une valeur ξS = 3.4 nm inf´erieure `a celle mesur´ee. En effet cette relation ne tient pas compte de l’abaissement du param`etre d’ordre qui est ici relativement important puisque T_c= 5.2 K. La longueur de coh´erence ξ₀´etant inversement proportionnelle `a Tc, il faudrait la remplacer par une longueur effective plus grande ξ0 × (9.2/5.2), ce qui donnerait une valeur ξS = 4.5 nm plus proche de celle mesur´ee.

CHAPITRE 3. ETUDE DES MULTICOUCHES S/F