Calcul des flux de gaz à partir des mesures de concentrations avec la chambre

chambre d’accumulation

La première chose à effectuer avant de réaliser le calcul est de repérer, pour chaque variable, toutes les séquences de mesures réalisées lorsque la chambre d’accumulation est fermée. Lorsqu’une séquence de mesure est repérée, les données de concentration, de température et de pression associées à cette séquence sont isolées. Pour chaque séquence, nous calculons alors le flux grâce à l’équation suivante : 𝛷_𝑔𝑎𝑠 =^{𝑃𝑏𝑎𝑟𝑜𝑀𝑔𝑎𝑠} 𝑅𝑇 𝑉 𝑆(^𝑑𝐶 𝑑𝑡)_𝑡→0 (2.2),

avec 𝛷_𝑔𝑎𝑠 le flux du gaz étudié (µmol.m^-2.s^-1), Mgas la masse molaire du gaz (g.mol^-1), Pbaro la pression barométrique (mbar), V le volume de la chambre d’accumulation (m3), S la surface recouverte par la chambre d’accumulation (m²), R la constante des gaz parfaits (8.3145 J mol−1

K⁻¹), T la température (K) et(^𝑑𝐶

𝑑𝑡)_𝑡→0 la dérivée, lorsque t tend vers 0, de la concentration du gaz sous la chambre d’accumulation enregistré en fonction du temps sur la séquence isolée.

Bien que l’analyseur fourni par LI-COR permette de déterminer automatiquement (^𝑑𝐶

𝑑𝑡)_𝑡→0 pour le CO2 afin d’en déterminer le flux, il a été nécessaire, dans notre cas, de déterminer la valeur de cette dérivée afin d’obtenir les flux à partir des mesures de concentrations faites par l’analyseur Innova1412i ou le spectromètre de masse. Il existe différentes approximations permettant de déterminer ce paramètre à partir des mesures de concentrations au cours du temps (Levy et al., 2011). J’ai choisi d’utiliser l’approximation exponentielle qui est la méthode la plus utilisée et celle implémentée dans le logiciel LI-COR. Cette approximation exponentielle est donnée par l’équation suivante, d’après les travaux de Hutchinson and Mosier (1981) :

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avec 𝐶_𝑚𝑎𝑥 (ppm) la valeur asymptotique de la concentration, 𝐶₀ (ppm) la concentration initiale sous la chambre d’accumulation à t0 après sa fermeture et 𝑎 (s-1) une constante définissant la courbure de l’approximation. Parce qu’il peut y avoir un délai de quelques secondes entre la mesure de concentration et la fermeture de la cloche, t0 peut être négatif ou positif. À partir de l’équation (2.3) le terme (^𝑑𝐶

𝑑𝑡)_𝑡→0 s’écrit : (^𝑑𝐶

𝑑𝑡)_𝑡→0= 𝑎(𝐶_𝑚𝑎𝑥− 𝐶₀) (2.4)

Comme le montre l’équation (2.3), la convergence de l’approximation est dépendante des paramètres 𝐶_𝑚𝑎𝑥, 𝐶₀, 𝑡₀ et 𝑎. Cependant, ces paramètres ne sont pas mesurés précisément, excepté pour 𝐶₀ qui prend la valeur de la concentration mesurée juste avant la séquence d’accumulation : il est donc nécessaire de les trouver. Pour cela, j’ai réalisé une fonction me permettant d’initialiser et de calculer les 4 paramètres en les faisant converger après plusieurs centaines d’itérations, et ceci, pour chaque mesure de flux (1 mesure de flux par heure, pour chaque colonne). Lorsque l’approximation est satisfaisante, les paramètres 𝐶_𝑚𝑎𝑥, 𝐶₀, 𝑡₀et 𝑎 sont donc déterminés et utilisés afin de calculer le flux d’après les équations (2.2) et (2.4).

Afin de garantir la fiabilité des calculs de flux avec d’autres analyseurs de gaz que celui fourni par LI-COR, j’ai comparé les flux de CO2 calculés par le système LI-COR avec les flux que j’ai calculé à partir des concentrations de CO2 mesurées par l’analyseur Innova1412i.

Cette étude comparative est nécessaire car, pour une accumulation de 20 minutes, le système LI-COR utilise 1200 mesures de concentrations de CO2 alors que l’analyseur Innova1412i ou le spectromètre de masse sont limités à moins de 10 mesures, ce qui pourrait être vu comme une perte de précision sur la détermination des paramètres via l’approximation rapportée à l’équation (2.3).

Avec le système LI-COR, je recommande de faire attention aux paramètres de calcul des flux de CO2. En effet, le logiciel utilise, par défaut, des paramètres de convergence pouvant se révéler insuffisants. Le système LI-COR utilise l’approximation exponentielle, qu’il calcule et fait converger pendant 10 itérations. Le critère d’arrêt de convergence est une somme des moindres carrés inférieure à 10-1. Il s’est avéré qu’au cours des différents tests de validation, cette configuration donnait parfois des flux erronés. Il a fallu que j’initialise le nombre d’itérations au maximum (soit 99) et que j’abaisse le critère de convergence à 10^-4 pour avoir la meilleure approximation possible et donc le meilleur calcul de flux donné par le système LI-COR (Tableau II-1).

Pour le calcul des flux de CO2, comme de SF6, à partir des mesures de concentrations de l’analyseur Innova1412i, j’ai déterminé l’approximation en utilisant la fonction « lsqcurvefit » dans Matlab pour

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l’équation de l’approximation exponentielle (2.3). J’ai initialisé les paramètres 𝐶_𝑚𝑎𝑥, 𝑡₀ et 𝑎, fixé la concentration 𝐶₀ et configuré les critères de convergences pour déterminer les paramètres de l’approximation. Une fois la convergence terminée, les 3 paramètres sont déterminés et le flux est calculé. L’initialisation des paramètres 𝐶_𝑚𝑎𝑥, 𝑡₀ et 𝑎 est à adapter en fonction des conditions expérimentales. Cependant, je recommande de les fixer à des valeurs suffisamment grandes, de façon à pouvoir couvrir tous les cas possibles, sans avoir à y retoucher manuellement. La configuration des critères de convergence a pour but d’optimiser la convergence en augmentant le nombre d’itérations jusqu’à une valeur maximale de 400 et en baissant les fonctions de tolérance au plus bas, dans mon cas 10^-6 (Tableau II-1). Ces critères poussant le code à réaliser un maximum d’itérations permettent d’obtenir la meilleure convergence, malgré un nombre restreint de valeurs de concentrations (5 dans notre cas, au lieu de 1200 pour le système LI-COR) et une initialisation généralisée des paramètres de départ.

L’étude comparative s’est portée à la fois sur les mesures de flux de CO2 et sur les trois paramètres 𝐶_𝑚𝑎𝑥, 𝑡₀ et 𝑎 après convergence. La comparaison des flux de CO2 montre que les méthodes donnent des résultats similaires avec des différences allant de 1 à 10 % (Figure II-23). Des différences de même ordre de grandeur sont observées pour les paramètres 𝐶_𝑚𝑎𝑥, 𝑡₀et 𝑎, expliquant les variations obtenues lors des calculs de flux.

Bien que nous ayons ainsi montré que 5 points de mesures sont suffisants pour réaliser des mesures de flux, je recommande fortement, lorsque cela est possible, d’augmenter le nombre de mesures de concentration tout en réduisant le temps d’accumulation, pour une meilleure précision.

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Figure II-23 : Étude comparative des flux de CO2 calculés par le système LI-COR et par la méthode générale développée sous Matlab et appliquée aux concentrations de CO2 mesurées par l’analyseur Innova1412i. La période d’essais de 12 jours a utilisé le dispositif expérimental ESCAPe_v1 présenté dans la Figure II-2 en présence de plantes. Les flux négatifs de CO2 correspondent aux périodes de jour et de photosynthèse. Les flux positifs de CO2 correspondent aux périodes de nuit et de respiration.

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Tableau II-1 : Paramètres utilisés pour la détermination des flux de gaz. Comparaison de la méthode utilisée par le système LI-COR pour le CO2

avec la méthode générale que j’ai développée pour le CO2 et le SF6.

Modèles

Nombre de points de concentration

Nombre maximal d’itérations

Valeurs initiales des paramètres utilisés à la détermination des flux de CO2

*

Valeurs initiales des paramètres utilisés à la détermination des

flux de SF6 * Système LI-COR Approximation linéaire ou exponentielle 1200 99 C0, Cmax, t0, 𝑎 déterminés par LI-COR

N.A.** Méthode développée Approximation exponentielle généralisée 5 400 C0= dernière concentration avant fermeture de la chambre,

Cmax= 200, t0= 0, 𝑎 = 0.001

C0= dernière concentration avant fermeture de la chambre, Cmax= 500, t0= 0, 𝑎 = 0.001

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2.4. Conclusion

Les flux de gaz à l’interface sol-atmosphère sont sujets à de nombreuses variations selon les conditions environnementales et météorologiques. Ces variations ont pour origine des processus physiques, chimiques et biologiques intervenant en même temps dans les conditions naturelles sur le terrain. Nous présentons ici une approche réductionniste développée au cours de mon projet de thèse au sein du CEREEP Ecotron IleDeFrance.

Cette approche consiste à réaliser une percolation de gaz à la base d’une colonne de sol soumise à des conditions expérimentales contrôlées, à la surface de laquelle le flux de gaz est mesuré. Pour cela, j’ai développé un dispositif expérimental innovant appelé « ESCAPe » pour Experimental Setup for Controlled Analysis of gas Percolation. Ce dispositif permet un suivi, sur une longue période d’expérimentation, avec une haute résolution temporelle. Dans la dernière version de ce dispositif, il est possible de mesurer le flux d’un très grand nombre d’espèces gazeuses à la surface de la colonne ainsi qu’un profil de concentrations le long de la colonne, grâce à un spectromètre de masse à faible débit. L’expérience est réalisée dans une cellule climatique de la plateforme ECOLABs de l’Ecotron IleDeFrance.

Les innovations techniques suivantes ont été réalisées :

• Une forte instrumentation associée à un contrôle important des conditions expérimentales.

• Une mesure de flux réalisée à l’aide d’une chambre d’accumulation automatique, quel que soit l’analyseur connecté (initialement un analyseur photoacoustique couplé à un analyseur de CO2 à infrarouge, puis pour finir un spectromètre de masse), permettant de mesurer le flux de n’importe quel gaz traceur.

• Une mesure de la concentration en gaz traceur réalisée in-situ le long d’une colonne de sol non-saturé en eau grâce à des embouts d’échantillonnage munis de capillaires Membrana.

• Le pilotage des chambres d’accumulation et l’acquisition simultanée et automatique de tous les paramètres, quels que soient les instruments, grâce au développement électronique et informatique d’une nouvelle centrale d’acquisition accompagnée d’un développement informatique de l’acquisition et du contrôle-commande.

• La possibilité d’injecter des gaz à différents régimes, que ce soit en advection ou en diffusion, l’advection pouvant se faire à débit constant ou à gradient de pression constant.

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• Le suivi du bilan en eau de la colonne à l’aide de balances à très grande précision. • Le choix du sol ou tout autre matériau granulaire, et la possibilité de cultiver des plantes. Tous ces développements, incluant l’instrumentation, l’acquisition et le traitement de données, ont permis de mettre en place un dispositif complet pour l’étude du transport de gaz dans les milieux poreux sec ou non-saturés en eau. L’avantage de ce dispositif expérimental réside dans sa forte instrumentation et dans son contrôle important des conditions expérimentales, pour des expériences suivies aussi bien à long terme qu’à haute résolution. Ceci permet de décorréler les différents processus impliqués dans le contrôle des flux de gaz mesurés à la surface, en s’affranchissant de certaines variations (température par exemple) ou en mesurant avec précision celles qu’il est impossible de contrôler (pression barométrique par exemple). Enfin, ce dispositif à l’échelle du laboratoire permet d’imposer successivement des conditions expérimentales que l’on peut implémenter par la suite dans des codes de transports réactifs. Ces allers-retours entre l’expérimentation et la modélisation sont facilités grâce à ce dispositif, permettant à l’expérimentation d’améliorer les codes de transport mas également aux codes de transport d’aider à dimensionner les futures expériences.

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3. Processus physiques, chimiques et biologiques contrôlant