1. Généralités et revue bibliographique
1.5. Approche expérimentale
Afin de mieux comprendre le mode de formation du pyrobitume à partir du pétrole soumis à une élévation thermique, une série naturelle de pyrobitumes insolubles provenant de plusieurs réservoirs pétroliers a été étudiée. Cette série a été choisie afin de couvrir une grande gamme de maturité thermique. La majorité des échantillons de la série a été prise dans une seule formation (réservoirs carbonatés de la formation Crétacée de Pinda, dans le bassin inférieur du Congo, en position off-shore, en Angola) pour limiter variations de faciès de la roche mère et du réservoir. D’autres échantillons supplémentaires provenant d’autres régions productrices de pétrole ont été choisis afin de permettre leur comparaison avec la série témoin d’Angola. Ceci a permis d’étudier des facteurs qui influencent potentiellement la formation du bitume insoluble dans les réservoirs pétroliers, tels que des variations de lithofaciès, d’environnements diagénétiques et de source. Une description des échantillons se trouve dans le chapitre 2.
La caractérisation des échantillons de bitume insoluble a été entreprise en utilisant, en parallèle, des techniques géochimiques et pétrographiques. La caractérisation géochimique a comporté les analyses d'autant de propriétés physico-chimiques que possible dans le but de créer une base de données détaillant l'évolution de la maturité thermique du pyrobitume depuis un stade immature (bitumes partiellement solubles à 0,6%Ro) jusqu'à celui de bitumes
insolubles très matures (>2,0%Ro). Des propriétés physico-chimiques telles que la
composition élémentaire, l’aromaticité, les principales fonctions chimiques, la solubilité, les indices de la pyrolyse Rock-Eval VI, et la composition de la partie extractible, ont été analysées et comparées pour dégager les caractéristiques géochimiques des bitumes en fonction de leur évolution thermique. Pour compléter ces informations géochimiques, chaque échantillon de la série naturelle a été soumis à l'analyse pétrographique. L'applicabilité d'une
technique particulière dépend de l'échelle à laquelle la recherche est effectuée. Les méthodes et l’échelle d’observation sont signalées ci-dessous par ordre décroissant d'échelle d'observation:
• 1,0-10 mm observation des spécimens à l’œil nu indiquant la présence de bitume dans les grands pores et les fissures.
• 0,01-1,0 mm la microscopie photonique indique la distribution spatiale du bitume dans la porosité du réservoir. Des mesures de réflectance sont effectuées sur des sections polies. L'observation sous la lumière réfléchie polarisée (avec ou sans l'aide d'une lame d’onde) permet la caractérisation de la microtexture de coke.
• 1,0-100 µm la microscopie électronique de balayage (MEB) utilisée en mode de détection d’électrons secondaires et en mode d'électrons rétrodiffusés permet de visualiser l’ensemble organo-minéral en fonction de sa morphologie et sa composition, respectivement.
• 1-1000 nm la microscopie électronique en transmission (TEM) en mode d002 en
fond noir permet l’observation indirecte des structures aromatiques condensées, notamment les unités structurales de base (USB) et les domaines d'orientation moléculaires (DOM) par l’imagerie des diagrammes de diffraction du faisceau d002 (d002 en fond noir) ou par
les franges de réseau (TEM haute résolution). La diffraction des rayons X (DRX) donne des informations similaires mais celle-ci est une méthode globale, utilisée en tant de technique complémentaire.
1.5.2. Maturation artificielle de bitumes immatures
Le second objectif de l'étude était d’effectuer des expériences de maturation artificielle sur un bitume insoluble immature afin de caractériser l'évolution de ses propriétés en regard de son évolution thermique. Ces expériences ont été effectuées en utilisant la pyrolyse isotherme en milieu fermé dans des tubes en or à des températures croissantes. Les pyrolsats ont été extraits et analysés aux différents stades de maturation artificielle. Les résultats de cette expérience sont confrontés aux données comparables de la série naturelle. De cette façon il est peut être possible d'extrapoler les données des résultats expérimentaux et de les appliquer à des cas de
séries naturelles afin de pouvoir prévenir l'occurrence de pyrobitume dans des réservoirs pétroliers.
L'origine précise des pyrobitumes est jusqu'ici peu claire. Théoriquement, le craquage thermique doit induire des réactions de disproportionation (dont l'un des produits est le pyrobitume, l'autre constituant une phase mobile) dans n’importe quel gisement soumis à un enfouissement suffisamment important. La formation du carbone inerte dans les roches mères a été beaucoup étudiée et des modèles ont été construits pour décrire la maturation thermique de la matière organique insoluble (kérogènes). Les roches mères dans les bassins sédimentaires sont des milieux ouverts et la maturation se produit en même temps que l'expulsion et la migration. Il est très difficile de quantifier les effets attribuables à un seul processus dans le système géologique. Les travaux précédents réalisés à l’IFP ont suggéré que le potentiel de différents types d'huile pour la formation de pyrobitumes n'est pas la même (Carpentier et al. 1998). L’implication de cette observation pour la prévision de la présence et la quantité de pyrobitume dans un gisement est extrêmement importante. La formation des bitumes à partir d'hydrocarbures liquides ressemble à l'envers de la genèse de pétrole a partir du kérogène. Beaucoup d'études ont mis en valeur la prévision de la composition de la charge d'huile expulsée d'une roche mère et l’évolution de cette composition dans un cadre température - temps. L'étude systématique des résidus solides de l'évolution des huiles de composition différentes, aux stades matures et post-matures de l’évolution thermique, n’a pas encore été réalisée.
1.5.3. Formation de résidu insoluble par traitement pyrolytique des fractions
SARA d’un huile brute
Parallèlement aux expériences de traitement thermique de pyrobitumes, d'autres expériences de pyrolyse ont été effectuées afin de mieux comprendre les précurseurs des pyrobitumes. La pyrolyse des fractions saturés, aromatiques, résines et asphaltènes (SARA) d’une huile brute sur une échelle de températures croissantes nous a permis de quantifier de façon empirique les pyrobitumes en fonction de la composition globale du précurseur. Ces données faciliteront la prévision des conditions de température sous lesquelles des huiles de composition différentes seront susceptibles de former du pyrobitume.