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x=lx

= h (T(x=lx)− T) + ǫ σ (T(x=lx)4− T4) (3.3)

En cherchant la densité de flux absorbé par le matériau sous cette forme, on restreint l’en-semble des solutions car celle-ci ne permet pas de représenter tous les phémonènes physiques possibles. Cependant, sous cette forme, le problème inverse est plus simple puisqu’il se réduit à un problème d’estimation de paramètres (h, ǫ dans (Eq.3.3)).

Dans la situation précédente, c’est une fonction inconnue φin(t) ou Tin(t) qu’il faut identi-fier. Pour pouvoir être estimées, ces fonctions doivent au préalable être paramétrées pour passer d’un espace de dimension infini à une représentation dans un espace fini. Dans les exemples traités par la suite, la fonction inconnue f (x, y, t) est supposée pouvoir se mettre sous la forme :

φin(x, y, t) ou Tin(x, y, t) = f (x, y, t) =X

i,j,k

βi,j,kXi(x)Yj (y)Zk(t) (3.4)

L’estimation de la fonction inconnue f (x, y, t) consiste maintenant à estimer les paramètres βi,j,k. Le problème d’estimation de condition limite est maintenant un problème d’estimation de paramètres sur lequel on peut appliquer tous les outils présentés au chapitre 1.

2 Application au remplissage des bouteilles d’hydrogène

haute pression

Ce problème d’estimation de condition limite intervient dans le cadre du projet OSEO H2E et plus particulièrement dans un des sous-programmes destiné à l’étude des transferts thermiques dans les parois des bouteilles d’hydrogène haute pression lors de leur remplissage. L’autonomie des systèmes fonctionnant avec de l’hydrogène comme conteneur d’énergie dé-pend directement de la masse d’hydrogène disponible. Ce gaz a la particularité d’avoir une densité d’énergie massique élevée, environ 120 MJ kg−1, comparé à l’essence qui est d’environ 40 MJ kg−1. Malheureusement, la masse volumique de ce gaz est très faible dans les conditions ambiantes : ρH2 = 0, 085 kg.m−3. Ainsi, pour disposer d’1 kg d’hydrogène, on peut utiliser :

– un réservoir de 12000 L dans des conditions ambiantes (≈ 20 °C, 1 bar) – un réservoir de 130 L à 100 bar et 20 °C

– un réservoir de 50 L à 300 bar et 20 °C – un réservoir de 25 L à 700 bar et 20 °C

Une des approches dont il est question dans H2E est le stockage de l’hydrogène à tempé-rature ambiante et sous une pression de 700 bar. Le stockage cryogénique sous phase liquide permet de gagner en volume, mais avec un coût énergétique supplémentaire pour la liquéfac-tion. Il existe également d’autres formes de stockage comme par exemple les réservoirs solides [1].

Le remplissage d’une bouteille à haute pression est réalisé en général avec un réservoir d’hydrogène où règne une pression supérieure à la pression souhaitée dans la bouteille. Le rem-plissage consiste alors à ouvrir la vanne qui relie le réservoir à la bouteille. En pratique, on utilise aussi plusieurs réservoirs [2] à des pressions différentes, et auxquels la bouteille va être successivement connectée.

La physique du remplissage est relativement complexe puisqu’elle fait intervenir des diffé-rentiels de pression suffisamment importants pour générer des blocages soniques dans les cana-lisations ainsi que potentiellement un jet supersonique à l’entrée de la bouteille. L’écoulement dans la bouteille est ainsi probablement très turbulent, tridimensionnel et compressible.

2.1 Modélisation du remplissage d’une bouteille

De manière à appréhender un peu mieux la physique du remplissage sans faire appel à des simulations numériques complexes, un modèle 0D a été développé (Annexe 10 p328) sur le même principe que celui proposé par Dicken [3]. Il permet de déterminer l’évolution de la température et de la pression moyenne dans la bouteille en fonction du temps, pour différents gaz et différents modèles de ces gaz. Les résultats présentés dans la suite sont relatifs à l’azote. Pour des questions pratiques, les essais de remplissage1 sont réalisés avec de l’azote. Les résul-tats sont comparables mais les masses de gaz mises en jeu sont très différentes. A 300 bar et à T = 300 K, la masse volumique de l’azote est de ρN2 = 295 kg m−3, et celle de l’hydrogène 10 fois moins : ρH2 = 20 kg m−3.

Le modèle 0D (Annexe 10 p328) est constitué (Fig.3.2) d’un réservoir supposé suffisamment grand pour que l’état du gaz reste constant lors du remplissage de la bouteille, initialement à la pression atmosphérique et à la température ambiante. La paroi de la bouteille est constituée de deux matériaux : un matériau polymère qui assure l’étanchéité de la bouteille et un matériau composite qui assure la tenue mécanique. Des coefficients d’échanges interne et externe modé-lisent les transferts thermiques entre le gaz et la paroi interne de la bouteille, ainsi qu’entre la paroi externe et l’environnement. La température de référence dans la bouteille est prise égale à la température moyenne du gaz.

1. Une partie des essais de remplissage a été réalisée au Centre de Recherche Claude Delorme (CRCD) de Air Liquide à Jouy-en-Josas 78350.

Réservoir Isolation Vanne Composite Polymère Pb(t), Tb(t) Bouteille hb hext, Text P0, T0

Figure 3.2Modélisation 0D du remplissage d’une bouteille

0 50 100 150 200 0 20 40 60 80 100 120 140 Température (°C) Temps (s) 0 50 100 150 2000 10 20 30 40 50 60 70 Pression (bar) 0 50 100 150 2000 10 20 30 40 50 60 70 Pression (bar) Gaz parfait Gaz N2 (tables)

(a) Remplissage à 50 bar

0 50 100 150 200 0 20 40 60 80 100 120 140 Température (°C) Temps (s) 0 50 100 150 2000 100 200 300 400 500 600 700 Pression (bar) 0 50 100 150 2000 100 200 300 400 500 600 700 Pression (bar) Gaz parfait Gaz N2 (tables) (b)Remplissage à 300 bar

Figure 3.3Simulation numérique du remplissage d’une bouteille d’azote à 50 bar et à 300 bar : évolution de la température relative et de la pression dans la bouteille en fonction du temps.

Deux exemples sont considérés ici : la pression finale de consigne est respectivement de 50 bar et de 300 bar. A l’instant t = 0, la vanne est ouverte et le contenu du réservoir se déverse dans la bouteille. Dès que la pression dans la bouteille atteint la consigne, la vanne est instanta-nément fermée. L’évolution de la « température moyenne » Tb(t) et de la pression Pb(t) du gaz dans la bouteille en fonction du temps sont présentées sur la figure (Fig.3.3). La pression dans le réservoir pour ces deux pressions consignes vaut respectivement 100 et 500 bar. Les débits massiques, en blocage sonique, sont respectivement d’environ 40 g/s et 200 g/s. La masse finale d’azote contenu dans la bouteille est respectivement de 2, 5 kg et 12 kg.

Dans le cas d’un remplissage à 50 bar, on remarque que la pression augmente de façon linéaire jusqu’à la consigne. La vanne est alors fermée (à t ≈ 60 s) et la pression cesse d’aug-menter. Quant à la température, elle augmente très rapidement dans les premières secondes

avant d’atteindre un régime linéaire jusqu’à la fermeture de la vanne. L’hypothèse de gaz par-fait semble surestimer légèrement les températures par rapport aux résultats obtenus avec des tables thermodynamiques de l’azote. Les deux modélisations sont toutefois en accord sur l’évo-lution de la pression. Une fois le remplissage terminé, les pertes thermiques dans la paroi de la bouteille font baisser la température et la pression. La pression finale n’est donc plus la pression de consigne de 50 bar mais la pression au repos, qui est ici d’environ 45 bar.

Concernant le remplissage à 300 bar, le fait de travailler à des conditions plus extrêmes génère des écarts plus importants entre le gaz parfait et le gaz « réel » (tables). On distingue nettement une évolution différente de la pression à partir de 200 bar. A propos de la température, les deux évolutions sont aussi assez différentes. Alors que le gaz parfait atteint la température maximale de 115 ° dès les premières secondes, la température obtenue avec les tables augmente « instantanément » de 70 ° avant de croitre linéairement jusqu’à 115 °C. Par ailleurs, à 300 bar, la durée du remplissage n’est plus la même suivant le modèle de gaz utilisé. Cette durée dépend notamment :

– du débit massique de gaz au niveau de la vanne, qui dépend de la section de passage la plus étroite et des conditions de Laval (qui permettent de savoir si l’écoulement est subsonique ou supersonique2). Ces conditions de Laval dépendent de l’état du gaz dans le réservoir.

– de la modélisation du gaz. S’il s’agit d’un gaz parfait, d’un autre modèle analytique ou de tables thermodynamiques.

– des conditions limites thermiques de la bouteille et des canalisations. Ici, la détente entre le réservoir et la vanne est supposée isentropique.

2.2 Problématique et objectifs

La dynamique du fluide dans la bouteille étant trop complexe pour pouvoir être modélisée de façon précise, il est difficile d’utiliser une simulation directe pour estimer le flux de chaleur transféré à la paroi par le gaz. On souhaite néanmoins déterminer ce flux de chaleur pour cal-culer la température des matériaux de la paroi pendant le remplissage et ainsi déterminer les conditions dans lesquelles doivent être réalisés les essais de fatigue thermomécanique3. L’exis-tence de gradients de température est un facteur supplémentaire d’altération des matériaux.

Contrairement à la dynamique du fluide, la thermique dans la paroi est relativement bien maîtrisée. Ainsi, en utilisant conjointement un modèle des transferts thermiques dans la paroi

2. Ce n’est pas particulièrement visible sur la figure (Fig.3.3.b) mais l’écoulement est en blocage sonique pendant les 40 premières secondes. Le débit massique est donc constant.

3. Une partie de ces tests sont réalisés au département Physique et Mécanique des Matériaux de l’institut P’ avec la thèse de B. Gentilleau.

et des mesures de température à l’intérieur de celle-ci, on peut caractériser les transferts ther-miques entre le gaz et la paroi lors du remplissage (Fig.3.4). Il s’agit d’un type de problème inverse classique [4] où la fonction inconnue est la température de surface Tin(t) ou la densité de flux de chaleur φin(t). φ1(t) Polymere a b c d e Thermocouples 3 Composite 4 1 Thermocouples 2 φ4(t) φ3(t) φ2(t)

Figure 3.4Schéma de la bouteille d’hydrogène.

La bouteille est à géométrie cylindrique (r, θ, z) avec z l’axe de la bouteille et r son rayon. La température du gaz dans la bouteille lors du remplissage n’est pas uniforme ce qui est pro-bablement aussi le cas de la température de paroi. Cependant, on suppose que la température de paroi varie lentement avec la position considérée sur la paroi interne. Ainsi, localement, les flux de chaleur radiaux sont très supérieurs aux flux suivant θ et z. On fait donc l’hypothèse que les transferts sont localement monodimensionnels en r. Par ailleurs, la géométrie de la bouteille est telle que le rapport de l’épaisseur et du diamètre est faible, ce qui rend l’approximation de géométrie cartésienne raisonnable. Par la suite, la variable d’espace r est remplacée par x.

Les thermocouples 1 à 4 dans la paroi (Fig.3.4) sont utilisés pour estimer les densités de flux φ1(t) à φ4(t) ou de manière à peu près équivalente, les températures (Tin,1(t) à Tin,4(t)) de la surface interne du polymère en contact avec le gaz. Pour que cette estimation soit possible, il faut aussi définir la condition limite externe. L’épaisseur de composite étant significative, on pourra supposer que la bouteille est isolée. Quant aux thermocouples (a) à (e) placés dans le gaz, ils sont utilisés dans la suite pour calculer une température de référence du gaz.

Cependant, avant d’introduire le modèle des transferts thermiques associé à ce problème inverse, il est nécessaire de caractériser les deux matériaux de la bouteille. L’incertitude sur φi(t) ou Tin,i(t) est en effet très liée à l’incertitude sur les paramètres thermophysiques.

(a)Matériau polymère (b) Matériau com-posite

Figure 3.5Echantillons à caractériser. Les deux zones rectangulaires visibles sur chaque échantillon correspondent à la peinture noire utilisée pour évaluer l’émissivité du matériau (Annexe 6 p315).

2.3 Caractérisation des matériaux

Les deux sections suivantes présentent les diffusivités thermiques estimées pour le matériau polymère et un matériau composite. Les capacités thermiques massiques sont estimées séparé-ment par DSC (« Differential Scanning Calorimetry »). La masse volumique est obtenue après une mesure de la masse et du volume des échantillons utilisés.

2.3.1 Diffusivité thermique du polymère

La paroi des bouteilles d’hydrogène est constituée d’un matériau polymère (Fig.3.5.a) qui assure l’étanchéité. Il s’agit d’un matériau isolant homogène et isotrope. Les dimensions latérales de l’échantillon dont on dispose, sont d’environ 20 × 30 cm2 et son épaisseur moyenne de lz = 2, 4 mm. L’approche classique pour ce type de matériau est d’utiliser une méthode flash 1D. La difficulté ici est la mauvaise qualité de surface de l’échantillon. En effet, la méthode flash 1D ne permet pas d’estimer az directement mais uniquement le paramètre τz = az/l2

z. L’écart-type de l’épaisseur lz a été ici évalué avec une vingtaine de mesures effectuées avec un palmer. L’écart-type obtenu vaut environ σlz = 0, 2 mm. Par conséquent, même si τz est parfaitement estimé, la diffusivité az ne peut pas être estimée plus précisément que ne l’est l’épaisseur lz :

τz = az l2 z =⇒ σ 2 az a2 z = σ 2 τz τ2 z + 4σ 2 lz l2 z =⇒ σaz az >2σlz lz = 8 % (3.5)

La méthode flash 3D, présentée au chapitre 2 (§3 p86), a été développée à l’origine pour les matériaux anisotropes. Cette méthode ne permet pas d’estimer directement les diffusivités thermiques ax, ay et az mais uniquement les grandeurs suivantes (en [s−1]) :

τx = ax l2 x et τy = ay l2 y et τz = az l2 z

(a)Estimation de lx (b)Estimation de ly

Figure 3.6Estimation des dimensions lx et ly du champ de la caméra à partir de l’image thermique d’un réglet. Les deux images sont obtenues après par moyennage et rehaussement des contours.

(a) t ≈ 0 s (b) t ≈ 28 s

Figure 3.7Recadrage et export des mesures obtenues avec la caméra AGEMA dans un format lisible par les algorithmes d’estimation. La cadre rouge correspond à la partie de l’image qui sera exportée puis traitée.

de l’échantillon. La méthode flash 3D offre ici une alternative intéressante puisque l’incertitude sur lz est découplée des paramètres τx et τy. Ces derniers font intervenir les dimensions lx et ly du champ caméra qui sont plus facilement et plus précisément estimées (Fig.3.6), en plaçant par exemple un réglet sur l’échantillon, d’abord horizontalement puis verticalement. On obtient alors le nombre de pixels par millimètre dx et dy. L’évaluation d’un écart-type (conservatif) ne pose pas de difficulté :

dx = 5, 45 px mm−1 avec σdx = 0, 04 px mm−1

dy = 5, 40 px mm−1 avec σdy = 0, 03 px mm−1

Une fois que les mesures ont été réalisées par la caméra infrarouge, la première étape est d’extraire les données à partir du fichier généré par le logiciel d’acquisition. L’extraction consiste tout d’abord à sélectionner la partie des images thermiques à exploiter (Fig.3.7). Les dimen-sions lx et ly de cette partie sont calculées à partir du nombre de pixels dans la largeur Nx et la hauteur Ny et de dx et dy déterminés précédemment avec le réglet (Fig.3.6).