3.2 Universalité des facteurs g
3.2.3 Anisotropies et termes de surface
Anisotropies
Des anisotropies claires des facteurs g sont observées dans certains systèmes tels que les
est identique à celui d’une sphère avec un même gap énergétique. En effet, c’est le facteur g dans le plan qui dévie de la courbe de référence. Dans cette section, nous allons quantifier les anisotropies du facteur g.
Le cas des puits quantiques est pris comme exemple. La figure 3.6 montre l’amplitude
relative des anisotropies (∆˜g = |gx − gz|/ |g0− gmassif|) en fonction de l’épaisseur du puits
quantique. Nous trouvons que ∆˜g à travers gx est hautement sensible à la passivation de la
surface, particulièrement pour de faibles épaisseurs. Ceci est démontré en traçant séparément ∆˜g pour les puits quantiques terminés par des anions (figure 3.6a) ou cations (figure 3.6b). Par exemple, dans CdSe et CdTe, lorsque les plans de surface sont composés d’atomes de Se(Te), l’anisotropie est grande (figure 3.6a). Ceci est l’opposé du cas où les surfaces sont terminées Cd, où l’anisotropie s’annule.
Il est intéressant de noter que ces effets de surfaces sont additifs. En effet, ∆˜g d’une structure terminée par une surface d’anions d’un côté et une surface de cations de l’autre est égale à la moyenne des ∆˜g des puits quantiques terminés totalement par des anions et totalement par des cations, comme le montre la figure 3.6c dans le cas CdSe. Ce résultat montre sans aucune ambiguïté que ∆˜g prend son origine à la surface. Une telle dépendance des facteurs g sur la composition des plans de surface vient des termes de surface du couplage spin-orbite [186, 199] (voir discussion dans la sous-section suivante). Expérimentalement, il a été rapporté que les surfaces des nanoplaquettes de CdSe et CdTe sont toujours de type Cd [225], par conséquent les anisotropies devraient être très faibles (néanmoins, comme nos modèles de liaisons fortes décrivent la passivation des surfaces par les ligands de manière très imparfaite, cette conclusion se doit d’être nuancée).
Il est également intéressant de noter que les différences entre les cas anions et cations sont réduites pour GaAs, InP et InAs, c’est-à-dire les composés pour lesquels nous avons utilisé la première méthode de passivation qui consistait à saturer les liaisons pendantes par des pseudo- atomes d’hydrogène. Comme discuté dans la section 3.1.2, le premier modèle décrit un potentiel de confinement à la surface moins abrupte que celui du second modèle utilisé pour InSb, CdSe et CdTe. Nous avons vérifié que la sensibilité aux surfaces est augmentée dans le cas GaAs, InP et InAs quand le second modèle de passivation est utilisé. Par conséquent, notre travail confirme que la nature du potentiel de confinement a une influence visible sur les facteurs g des nanostructures [184, 186, 199]. Dans les puits quantiques (ainsi que les nanoplaquettes), la
sensibilité est considérablement plus grande pour le terme dans le plan (gx) que pour le terme
hors-plan (gz).
La figure 3.6 montre que dans tous les cas, ∆˜g décroît avec l’épaisseur du puits, lorsque les fonctions d’ondes sont de moins en moins sensibles aux effets de surface et que les effets du champ magnétique dus au couplage spin-orbite sur les états de conduction diminue. Cependant, le comportement général de ∆˜g en fonction de l’épaisseur dans InAs et InSb est clairement différent par rapport aux autres matériaux. Dans ces composés, l’anisotropie relative augmente dans un premier temps afin d’atteindre un maximum, puis diminue dans un second temps. Dans les autres semi-conducteurs, l’anisotropie relative moyenne décroît continuellement avec la taille. Le comportement différent dans InAs et InSb est sans doute lié à leur faible gap énergétique dans le matériau massif ce qui résulte en un fort couplage spin-orbite dans la bande de conduction (via le couplage S − P ).
Sauf dans le cas InSb et les puits quantiques ultra fins de CdSe (CdTe), la déviation relative ∆˜g est plus faible que 0.15 (voir figure 3.6). Ceci indique, que dans une première approximation, la courbe de référence peut être utilisée pour la plupart des structures et des orientations de
champs (pour des systèmes fortement confinés). Même si les anisotropies viennent des formes
anisotropes des systèmes, leurs grandes valeurs dans le cas d’InAs et InSb (|gx− gz| atteint 18)
ne sont pas liées aux dimensions des nanocristaux, mais plutôt à la large déviation de gmassif
par rapport à g0. Ceci est clairement visible sur les figures 3.2 et 3.3 où les valeurs obtenues
semblent proches de la courbe de référence lorsqu’elles sont tracées dans l’intervalle [gmassif, g0].
Termes de surface
Le travail actuel s’est concentré sur le caractère universel des facteurs g, par conséquent sur la contribution du volume interne. Des travaux futurs concernant les effets de surface sont clairement nécessaires. Ces effets peuvent avoir deux origines différentes. Premièrement, les
déviations de l’équation (3.8) sont attendues dans la région proche de la surface (dans Vsurf)
où l’approximation de la fonction enveloppe devient progressivement non valable. En d’autres
termes, la fonction d’onde totale Ψc↑(r) est composée de termes dus aux bandes distantes et
caractérisés par de larges vecteurs d’onde k qui ne sont pas correctement décrits dans l’approxi- mation de la fonction enveloppe.
Deuxièmement, des termes spécifiques au couplage spin-orbite et aux liaisons chimiques de surface peuvent apparaître. Il est à noter que les calculs en liaisons fortes montrent la contribution totale de la surface est faible voire nulle pour le facteur g suivant un axe de symétrie cylindrique, dans le régime de fort confinement (sous-section 3.2.1 et annexe C). Dans ce cas, les calculs en liaisons fortes montrent que le moment magnétique orbital local est faible proche de la surface (voir par exemple la figure 3.5a pour le cas sphérique et la figure 3.5b pour les nanoplaquettes suivant l’axe z). Au contraire, le poids du moment magnétique orbital local (des courants induits par le couplage spin-orbite) dans la région proche de la surface est plus grand (voir figure 3.5b pour la nanoplaquette circulaire suivant z). Cependant, des études plus quantitatives seraient nécessaires pour une meilleure compréhension du comportement de ces termes de surface.
À retenir
•Le facteur g électronique dans les nanostructures suit une courbe universelle qui dé- pend essentiellement du gap énergétique de la structure. Cette courbe universelle peut être obtenue à partir des nanocristaux sphériques. Pour une nanostructure arbitraire, les facteurs g suivant un axe de symétrie cylindrique sont en parfait accord avec la courbe universelle. Les facteurs g suivant les autres axes en sont légèrement déviés.
•Une expression analytique a été dérivée pour le calcul du facteur g dans les nanostruc- tures. Il a été démontré que le facteur g est une somme de deux contributions : une contribution de volume et une contribution de surface. La contribution de volume est isotrope et ne dépend pas de la forme du système. Pour des raisons encore inconnues, les termes de surface sont négligeables suivant un axe de symétrie cylindrique, ce qui rend le facteur g suivant cette direction indépendant de la forme et dimensionnalité de la nanostructure.
•La comparaison des calculs avec des données expérimentales a permis de confirmer le caractère universel du facteur g suivant un axe de symétrie cylindrique du système. On retrouve également un bon accord sur la déviation des facteurs g de la courbe universelle suivant les autres axes.
4
C
h
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it
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Désordre dans les réseaux de
nanocristaux
Q
uelleinévitable. Ce désordre intervient le plus souvent sur les tailles des nanocristaux obtenusque soit l’approche expérimentale utilisée, la présence d’un désordre est quasi- ainsi que sur les connexions entre eux. Il est alors important de mesurer l’ampleur de ses effets sur les propriétés des réseaux artificiels.Dans ce chapitre, nous étudions ces effets dans deux cas particuliers. Le premier cas est celui des réseaux en nid d’abeilles de nanocristaux HgTe car il a été prédit qu’ils présentent des phases quantiques topologiques. Nous montrerons qu’en présence de désordre, la réponse de leurs états électroniques à un champ magnétique dépend de leur protection topologique.
Le second cas est celui des super-réseaux carrés de PbSe. Les fluctuations en taille des nanocristaux introduisent un désordre qui porte sur le signe des termes de couplage (de saut). Nous étudierons les propriétés singulières de ce désordre inhabituel.
4.1
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Désordre inhérent de type Anderson
Des travaux expérimentaux [106] ont récemment montré la présence de désordre dans les réseaux cohérents de nanocristaux semi-conducteurs. Ce désordre se manifeste dans une dis- tribution en taille des diamètres des nanocristaux et des rayons des cylindres les connectant. Dans les deux cas, il a été montré que les distributions peuvent être raisonnablement repré- sentées par une loi normale. L’écart type de la distribution sur les diamètres de nanocristaux PbSe a été estimé à σ = 0.19 nm pour un diamètre moyen de D = 5.75 nm [106]. Les effets de ce désordre sur des réseaux carrés de nanocristaux PbSe ont été étudiés théoriquement et expérimentalement par des chercheurs de l’université de Cornell [106].
Dans cette section, nous allons étudier l’influence de ce désordre sur les réseaux de nano- cristaux HgTe, qui ont été prédits comme présentant une phase Hall quantique de spin [226].