Ajustement des param`etres cristallins

Tout en tenant compte des limitations impos´ees par la r´esolution du d´etecteur, une premi`ere analyse des donn´ees de r´eglage 2003 a ´et´e effectu´ee en essayant de trouver pour chaque cristal un couple (m, t0) (mosa¨ıcit´e, taille moyenne des cristallites) permettant de

reproduire les spectres observ´es. L’ajustement s’est fait grˆace aux formules approch´ees ´etablies en <sub>§ 2.1.3 page 54 et en maximisant la log-vraisemblance du mod`ele (voir le</sub> chapitre sur l’analyse des donn´ees du vol page 183). Le niveau de bruit de fond des spectres est estim´e `a partir des spectres enregistr´es (mod`ele lin´eaire). D’apr`es le mod`ele de Darwin, le flux maximal diffract´e pour une mosa¨ıcit´e donn´ee est obtenu pour le mod`ele “id´ealement imparfait”, c.`a.d une longueur de cristallites nulle. Cependant, quelques spectres de r´eglage semblent contenir plus de flux que ce maximum th´eorique. Afin de pouvoir n´eanmoins ajuster les spectres (et d’´eviter des discontinuit´es), une longueur de cristallites n´egative est autoris´ee. Dans ce cas, sa valeur absolue repr´esente le facteur d’´echelle (en %) `a appliquer au mod`ele par rapport au maximum th´eorique. Par exemple, une longueur de “-50 µm” signifie qu’un facteur 1,5 a ´et´e appliqu´e au mod`ele “id´ealement imparfait” pour

l’ajustement aux donn´ees.

Deux spectres ajust´es sont repr´esent´e en fig. 2.34 page ci-contre pour des cristaux de l’anneau 0 et 6. On remarque que le couple de param`etres trouv´es s’ajuste bien dans le deux cas aux donn´ees exp´erimentales. N´eanmoins, ainsi qu’indiqu´e pr´ec´edemment, l’incertitude sur ces param`etres augmente pour l’anneau 6.

Le mˆeme traitement a ´et´e effectu´e pour 520 cristaux des diff´erents anneaux (cristaux pour lesquels des spectres de r´eglage ´etaient disponibles). Les r´esultats de ces analyses

0 5 10 110 115 120 125 130 135 140 Flux [cps/s/keV] Energie [keV] Mosaïcité : 77,9±4 ’’ Taille crist : 98,5±2 µm Intervalle de fit : 118,3 − 126,5 keV

rχ2 : 1,3 96 98 100 74 76 78 80 82 Taille crist [µm] Mosaïcité [’’] Contour à 1 σ

(a) Anneau 0, cristal 22 (120 15 b)

0 1 2 110 115 120 125 130 135 140 Flux [cps/s/keV] Energie [keV] Mosaïcité : 20+52 −13 ’’ Taille crist : 140+10 −25 µm

Intervalle de fit : 117,0 − 125,3 keV

rχ2 : 1,5 110 120 130 140 150 20 40 60 80 Taille crist [µm] Mosaïcité [’’] Contour à 1 σ (b) Anneau 6, cristal 51 (169 19 b)

Fig. 2.34: Spectres de r´eglage ajust´es

sont repr´esent´es en fig. 2.35 page suivante : pour chaque anneau, la position de chaque cristal dans le plan (mosa¨ıcit´e,taille cristallites) est report´ee avec les barres d’erreur (`a 1 σ) correspondantes. Les points sont aussi diff´erenci´es en fonction de la boule de croissance (les cristaux dont l’information de provenance du cristal n’´etait pas disponible sont affect´es `a la boule “ ?”). Les barres d’erreur sont calcul´ees en supposant un mod`ele parfait, elles ne tiennent pas compte des incertitudes sur la r´esolution du d´etecteur, le flux du g´en´erateur ou la taille de la fente de s´election. Pour comparaison, les longueurs d’extinction donn´ees dans les tableaux 2.12 page 47 et 2.13 page 47 dans le cas du germanium sont rep´er´ees pour chaque anneau. Afin de ne garder que les valeurs pour lesquelles l’ajustement s’est correctement effectu´e, seules les optimisations avec un χ2 <sub>r´eduit inf´erieur `a 3.0 ont ´et´e</sub>

repr´esent´ees. De plus, les rectangles en pointill´es trac´es sur les figures fixent les limites des valeurs “raisonnables” de mosa¨ıcit´e et de longueur de cristallite. Lorsque des valeurs sont en-dehors de ces limites, il est fortement probable que les valeurs sont aberrantes, soit en raison d’un ´echec de l’optimisation (minimum local) ou d’une d´eviation du spectre par rapport au mod`ele de Darwin.

La premi`ere observation est une tendance globale `a des tailles de cristallites plus faibles lorsque la mosa¨ıcit´e est importante. Cela peut ˆetre dˆu `a la croissance cristalline : une mosa¨ıcit´e faible signifie peu d’impuret´es et de dislocation dans la structure cristalline. Dans ce cas, il semble plus probable que des blocs plus grands de cristaux “parfaits” puissent ˆetre cr´e´es, c.`a.d une longueur moyenne des cristallites plus grande. Il se peut aussi que cette tendance soit induite par la simulation elle-mˆeme : des erreurs syst´ematiques (sur la r´esolution d´etecteur ou la taille de la fente par exemple) pourraient peut-ˆetre induire de tels effets. Notons aussi que, comme pr´evu, les barres d’erreur deviennent d’autant plus importantes (et probablement sous-´evalu´ees) que les ordres de diffraction sont grands.

Les mosa¨ıcit´es ajust´ees semblent en moyenne l´eg`erement augmenter avec l’ordre des plans cristallins (sauf anneau 6). Cette tendance est coh´erente avec l’augmentation de la taille angulaire ´equivalente `a la largeur du d´etecteur (tab. 2.23) et d’autant plus sensible `a l’incertitude sur sa r´esolution ´energ´etique. Suivant cette hypoth`ese, les mosa¨ıcit´es sont probablement l´eg`erement sur´evalu´ees (en effet, l’information des pics de faible largeur est

−50 0 50 100 150 200 250 300 0 50 100 150 200 Longueur cristallite [µm] Mosaicité [’’] Boule 118 Boule 120 Boule 122 Boule 127 Boule 165

Longueur d’extinction 170 keV Longueur d’extinction 122 keV

(a) Anneau 0 −50 0 50 100 150 200 0 50 100 150 200 Longueur cristallite [µm] Mosaicité [’’] Boule 118 Boule 120 Boule 127

Longueur d’extinction 170 keV Longueur d’extinction 122 keV

(b) Anneau 1 −50 0 50 100 150 200 0 50 100 150 200 250 300 Longueur cristallite [µm] Mosaicité [’’] Boule 99 Boule 140 Boule 142 Boule ?

Longueur d’extinction 170 keV Longueur d’extinction 122 keV

(c) Anneau 2 −50 0 50 100 150 200 0 50 100 150 200 250 300 Longueur cristallite [µm] Mosaicité [’’] Boule 125 Boule 126 Boule 136

Longueur d’extinction 170 keV Longueur d’extinction 122 keV

(d) Anneau 3 −50 0 50 100 150 200 0 50 100 150 200 250 300 Longueur cristallite [µm] Mosaicité [’’] Boule 133 Boule 134

Longueur d’extinction 170 keV Longueur d’extinction 122 keV

(e) Anneau 4 −50 0 50 100 150 200 0 50 100 150 200 250 300 Longueur cristallite [µm] Mosaicité [’’] Boule 131 Boule 132 Boule 143

Longueur d’extinction 170 keV Longueur d’extinction 122 keV

(f) Anneau 5 −50 0 50 100 150 200 0 50 100 150 200 250 300 Longueur cristallite [µm] Mosaicité [’’] Boule 169 Boule ?

Longueur d’extinction 170 keV Longueur d’extinction 122 keV

(g) Anneau 6 −50 0 50 100 150 200 0 50 100 150 200 250 300 Longueur cristallite [µm] Mosaicité [’’] Boule 165 Boule 164 Boule 118

Longueur d’extinction 170 keV Longueur d’extinction 122 keV

(h) Anneau 7

118 120 122 127 165 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 Réflectivité intégrée [ph]

(a) Boules anneau 0

118 120 127 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 Réflectivité intégrée [ph] (b) Boules anneau 1 ? 140 142 99 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 Réflectivité intégrée [ph] (c) Boules anneau 2 125 126 136 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 Réflectivité intégrée [ph] (d) Boules anneau 3 133 134 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 Réflectivité intégrée [ph]

(e) Boules anneau 4

? 131 132 143 0.00 0.10 0.20 0.30 Réflectivité intégrée [ph] (f) Boules anneau 5 ? 169 0.00 0.05 0.10 0.15 Réflectivité intégrée [ph] (g) Boules anneau 6 164 165 0.00 0.05 0.10 0.15 0.20 Réflectivité intégrée [ph] (h) Boules anneau 7

Fig. 2.36: Dispersion des r´eflectivit´es int´egr´ees. Pour chaque anneau et chaque boule, la dispersion de la r´eflectivit´e int´egr´ee a ´et´e repr´esent´ee pour un flux incident de 1 ph/s/keV `a 170 keV : les rectangles repr´esentent, de bas en haut, le premier quartile, la m´ediane et le troisi`eme quartile de la dispersion. Les barres ext´erieures donnent les valeurs minimales et maximales. Pour comparaison, les traits pointill´es donnent la reflectivit´e calcul´ee pour un cristal “id´ealement imparfait” (longueur de cristallite nulle) et une mosa¨ıcit´e d’une arc-minute.

0

1

2

3

4

5

6

7

Anneau

Fig. 2.37: R´eflectivit´e int´egr´ee moyenn´ee par anneau. Voir fig 2.36 pour l’explication g´e- n´erale du graphique. Les triangles sont les valeurs th´eoriques pour des cristaux id´ealement imparfaits et une minute d’arc de mosa¨ıcit´e.

perdue par la r´esolution du d´etecteur).

Une autre mani`ere de comparer la qualit´e des cristaux est de calculer la r´eflectivit´e in- t´egr´ee (cf.<sub>§ 2.1.2.10 page 52) pour chacun d’eux `a partir des param`etres cristallins ajust´es.</sub> La figure 2.36 page pr´ec´edente donne la dispersion de cette reflectivit´e int´egr´ee par anneau et par boule de croissance pour un flux incident parall`ele de 1 ph/s/keV `a 170 keV. Pour chaque boule, les barres horizontales des rectangles gris´es repr´esentent, de bas en haut, le premier quartile (le quart des cristaux ont une reflectivit´e int´egr´ee correspondant `a cette valeur), la m´ediane (moiti´e de l’effectif) et troisi`eme quartile (trois quart des effectifs). Les barres externes inf`erieures et sup`erieures donnent respectivement les valeurs minimales et maximales de la r´eflectivit´e. `A titre de comparaison, la reflectivit´e int´egr´ee corespondant `a un cristal id´ealement imparfait (longueur de cristallite nulle) et une mosa¨ıcit´e d’une minute d’arc a aussi ´et´e trac´e (tirets). La figure 2.37 donne, avec les mˆemes conventions, un aper¸cu global de la “qualit´e” des cristaux par anneau, en moyennant les r´eflectivit´es des diff´erentes boules. Ces graphiques permettent de constater une forte variabilit´e du flux diffract´e, refl´etant la dispersion en mosa¨ıcit´e et surtout dans la taille ajust´ee des cristallites (cf. fig 2.35). Cette variabilit´e ainsi que la r´eflectivit´e moyenne d´ependent fortement de la boule consid´er´ee. Notons aussi que la r´eflectivit´e moyenne, l’amplitude de la dispersion, ainsi l’´ecart au cas id´eal diminuent avec l’anneau, ce qui s’explique par les plus faibles efficacit´e de diffraction et sensibilit´e `a la longueur des cristallites lorsque l’ordre des plans cristallins augmente.

En conclusion de cette premi`ere analyse, les donn´ees de r´eglage ne permettent pas une d´etermination pr´ecise des param`etres cristallins (dˆu essentiellement `a la r´esolution

du d´etecteur et aux incertitudes de mesures). N´eanmoins, l’analyse men´ee pr´ec´edemment nous donne un moyen de comparaison (au moins relatif) entre les diff´erents cristaux : `a une mosa¨ıcit´e donn´ee, un cristal est d’autant plus efficace que la taille des cristallites est petite devant la longueur d’extinction. La dispersion des r´esultats montre `a ce pro- pos que la qualit´e des cristaux est tr`es variable. De plus, la qualit´e d’un cristal est en partie li´e `a sa croissance c.`a.d `a la boule correspondante, comme on peut le voir sur les figures 2.35(f) et 2.36(f) pour l’anneau 5 et les figures 2.35(h) et 2.36(h) pour l’anneau 7. Connaissant les conditions de croissance des diff´erentes boules, ces donn´ees devraient permettre d’optimiser le processus de croissance cristalline.

Enfin, des calculs plus pr´ecis des param`etres cristallins n´ecessiteraient probablement des mesures suppl´ementaires sur au moins quelques cristaux. Par exemple, la mesure simultan´ee du flux transmis et du flux diffract´e devrait nous donner des informations suppl´ementaires, notamment sur la valeur du flux incident et la transparence effective des cristaux. Des mesures crois´ees avec d’autres m´ethodes (notamment le dispositif de refocalisation des rayons X de l’ILL [Bastie et Hamelin, 1996]) permettraient aussi de lever certaines ind´eterminations (p.ex celle due `a la r´esolution du d´etecteur).

Cette ´etude semble donc plus qualitative que quantitative (la plus grande incertitude ´etant la taille des cristallites). Elle peut n´eanmoins servir d’initialisation `a la simulation de la lentille γ avec une r´eserve sur l’efficacit´e de diffraction.